通过N-杂环卡宾进行阶梯边缘官能化可提高电化学CO2还原反应的催化活性

《Advanced Materials》：Step-Edge Functionalization by N-Heterocyclic Carbenes Enhances Catalytic Activity in Electrochemical CO2 Reduction

　　

摘要

金属表面的原子级台阶边缘由于其较低的配位性和改性的电子结构，成为高度活跃的催化位点。然而，针对单分子水平上的有机配体功能化的方法主要集中在平坦的台阶结构上，而特定位点的台阶边缘功能化尚未得到研究。本研究显示，用N-杂环卡宾（NHCs）修饰Au(788)的原子级台阶边缘可以显著提高其对$$还原的催化活性，相比未修饰的金属台阶边缘效果更佳。通过高分辨率扫描探针显微镜观察，发现三种不同的NHCs在台阶边缘上的吸附方式为垂直倾斜型，并且具有统一的结合模式。这些结构清晰的纳米结构的优异稳定性使得单晶样品能够作为电化学实验中的工作电极使用。光电子光谱和理论模拟将电荷转移及构象细节与其催化性能联系起来。通过结合宏观电化学实验和单分子显微镜技术，本研究强调了NHC台阶边缘功能化是一种设计高效、高选择性催化剂的有效方法。

利益冲突

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