基于杂原子融合的四苯基乙烯的共轭微孔聚合物，用于牺牲性光催化生成H2O2

《Science China-Materials》：Heteroatom-fused tetraphenylethylene-based conjugated microporous polymers for sacrificial photocatalytic H2O2 production

　　

摘要

过氧化氢（H₂O₂）是一种极具价值的原料和环保的氧化剂，在现代化学工业中得到广泛应用。尽管目前的工业合成方法能耗较高，但光催化技术提供了一种可持续的替代方案。然而，现有光催化系统的效率仍不足以满足实际的大规模应用需求。本文设计并合成了一系列基于四苯基乙烯的共轭微孔聚合物（CMPs），这些聚合物通过铃木-宫浦（Suzuki-Miyaura）聚缩合反应制备，其中包含了联苯、二苯并[b,d]噻吩或二苯并[b,d]噻吩砜结构。我们研究了二苯并[b,d]噻吩砜单元的存在如何增强光催化活性，这归因于材料润湿性的提高和电荷分离效果的改善。含有联苯环结构的CMP的过氧化氢产率为10,500 μmol h^?1 g^?1，而在引入二苯并[b,d]噻吩砜结构单元后，该产率提高了一倍多，达到26,650 μmol h^?1 g^?1，在420 nm波长下的表观量子产率为17.1%。本研究还探讨了这些CMP光催化剂在过氧化氢生产过程中的稳定性，并评估了可能的超氧自由基介导的催化机制。

此图片的替代文本可能是由人工智能生成的。

过氧化氢（H₂O₂）是一种极具价值的原料和环保的氧化剂，在现代化学工业中得到广泛应用。尽管目前的工业合成方法能耗较高，但光催化技术提供了一种可持续的替代方案。然而，现有光催化系统的效率仍不足以满足实际的大规模应用需求。本文设计并合成了一系列基于四苯基乙烯的共轭微孔聚合物（CMPs），这些聚合物通过铃木-宫浦（Suzuki-Miyaura）聚缩合反应制备，其中包含了联苯、二苯并[b,d]噻吩或二苯并[b,d]噻吩砜结构。我们研究了二苯并[b,d]噻吩砜单元的存在如何增强光催化活性，这归因于材料润湿性的提高和电荷分离效果的改善。含有联苯环结构的CMP的过氧化氢产率为10,500 μmol h^?1 g^?1，而在引入二苯并[b,d]噻吩砜结构单元后，该产率提高了一倍多，达到26,650 μmol h^?1 g^?1，在420 nm波长下的表观量子产率为17.1%。本研究还探讨了这些CMP光催化剂在过氧化氢生产过程中的稳定性，并评估了可能的超氧自由基介导的催化机制。

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