高灵敏度的X射线响应分子开关

《Nature Communications》：Highly sensitive X-ray responsive molecular switches

　　

摘要

X射线触发的分子切换技术有望实现物理屏障后的远程控制，但现有的无线电开关通常需要多次照射才能达到光稳态。在本研究中，我们利用三重态激子来传递X射线能量，从而实现低剂量下的切换。一种高效的闪烁体作为三重态敏化剂，通过三重态-三重态能量转移（TTET）将能量传递给光开关。将Cu₂I₂(POP)₂闪烁体与1-I腙类开关结合制成的柔性薄膜，在约0.18?Gy的剂量下即可达到光稳态，并且检测限接近0.01 mGy，比以往的系统低两个数量级。高效液相色谱（HPLC）定量分析、自由基清除实验以及时间分辨光谱学研究均支持TTET主导的机制，并基于三重态能级匹配提出了相应的设计原则。异构化反应会抑制荧光现象，从而实现高分辨率放射成像（3251 dpi），且图像图案可保留至少两个月。这项研究表明，穿透性X射线能够在以往无法进入的复杂环境中实现对分子功能的实际控制。