通过硫工程改造的铼单原子在硼化物上实现可调合成气与乳酸的联产

《Nature Communications》：Sulfur-engineered rhenium single-atoms on borides for tunable syngas and lactic acid co-production

　　

摘要

从生物质原料中同时且选择性地生产合成气和高附加值化学品受到多电子-质子转移过程缓慢以及缺乏能够稳定反应中间体的明确活性位点的限制。在这里，我们报道了一种通过硫元素介导的配位重构策略，该策略将二维铬硼化物上的亚稳态铼物种转化为均匀分布的Re–S₄单原子。Re–S₄的电子环境优化了d带中心，从而稳定了关键中间体甘油醛，实现了选择性的C-C键断裂。通过原子尺度工程与反应动力学调控的协同作用，该体系的合成气总产率为34.08 mmol g^?1 h^?1，H₂/CO比率（0.1至14.4）具有较宽的可调范围，并且乳酸产率为90.8%。该体系的稳定性还通过大规模的户外阳光跟踪测试得到了验证，显示出其作为可扩展、可持续的生物炼制技术的潜力，可用于同时生产气相燃料和液相平台化学品。