基于卷积神经网络的液体闪烁计数低能氚监测中 α/β 脉冲形状判别

《Technologies》：Convolutional Neural Network-Based Alpha/Beta Pulse Shape Discrimination for Low-Energy Tritium Monitoring in Liquid Scintillation Counting

　　

液体闪烁计数（LSC）中的 α/β 脉冲形状判别（PSD）在低能区从根本上受制于电荷比较法（CCM），而整个氚（³H）β 谱恰位于该能区（0–18.6 keVee）。在这一区域，CCM 的品质因数降至 0.6 以下，导致其无法满足核电厂（NPP）液态流出物中氚与天然铀 α 同步监测的要求。研究人员提出了一种一维卷积神经网络（1D-CNN），并基于采用 Ultima Gold AB 已知闪烁参数构建的 80,000 条波形物理仿真数据集进行训练。所提出网络在保留测试集上实现了 97.4% 的总体分类准确率，以及 0.9981 的受试者工作特征曲线下面积（AUC），相较 CCM 分别提高了 13.8 个百分点和 0.046 AUC。在关键的 0–18.6 keVee 区域，CNN 的准确率超过 95%，而 CCM 低于 60%，提升幅度超过 35 个百分点。作为初步筛查方法评估的脉冲幅度判别（PAD）表现出 6.3% 的 α 事件泄漏进入 β 窗口，超过 3% 的监管限值。梯度加权类激活映射（Grad-CAM）证实，该网络利用的是具有物理意义的脉冲特征，而非仿真伪影。通过结合双硅光电倍增器（SiPM）符合（降低 24 倍）、反符合防护探测器（降低 5.8 倍）、复合无源屏蔽（降低 10 倍）以及 CNN 辅助判别的综合本底抑制策略，系统等效本底降至 1.83 ± 0.12 cpm，从而获得氚最小可探测活度（MDA）为 0.21 Bq/mL（10 mL 样品，计数 30 min），满足 GB 14587 规定的 0.5 Bq/mL 参考限值。经过 8 位训练后量化后，模型在嵌入式 Xilinx Artix-7 现场可编程门阵列（FPGA）上实现了亚微秒级推理延迟，从而支持便携式在线监测系统中的实时部署。

本文发表于《Technologies》，聚焦液体闪烁计数（LSC）中氚（³H）低能监测条件下 α/β 脉冲形状判别（PSD）这一长期存在的关键技术瓶颈。研究背景在于，氚是核电厂（NPP）液态流出物中的主要放射性核素，且氚化水（HTO）与普通水 H₂O 化学性质近似，难以通过常规净化手段去除，同时具有环境迁移与食物链累积风险。由于氚的最大 β 能量仅为 18.6 keV，其检测必须依赖对低能事件高度敏感的方法。液体闪烁计数虽然是低水平氚测定的国际标准，但现有高灵敏系统通常体积大、依赖实验室安装且不适合连续原位监测。更重要的是，在核电厂液态流出物实际场景中，若样品同时含有天然铀等 α 发射体，则传统 α/β 判别方法在氚能区会迅速失效，从而使连续在线监测难以真正落地，因此开展面向低能氚能区的高性能事件级 α/β 判别研究具有直接的工程和监管意义。

目前存在的核心问题主要体现在三个层面。第一，标准电荷比较法（CCM）依赖脉冲尾部与总电荷之比进行分类，虽然在中高能区仍可工作，但在 0–18.6 keVee 的氚 β 能区，由于光电子产额极低，仅约 5–50 个光电子，泊松统计涨落成为主导因素，使得 CCM 品质因数显著下降至 0.6 以下，低于可靠判别阈值。第二，脉冲幅度判别（PAD）虽然实现简单，但会受到淬灭波动、本底连续低能分布以及样品间水-闪烁液比例变化的共同影响，无法满足监管要求。第三，便携式在线监测系统不仅需要分类准确率高，还必须兼顾低本底、高吞吐与嵌入式实时部署能力，这意味着算法必须能够在硬件平台上高效运行。针对这些问题，研究人员围绕低能 α/β 判别机理、仿真数据构建、深度学习分类、本底抑制与 FPGA 部署展开了系统研究。

为实现上述目标，研究人员首先从物理机制出发分析了有机液体闪烁体中的快组分与慢组分荧光形成过程，指出 α 粒子因线性能量转移（LET，单位路径能量沉积）高，易形成高密度电离径迹并促进三重态相关过程，因此慢组分占比约为 38%；而氚 β 粒子以单重态激发为主，慢组分仅约 8%。尽管这一差异为 α/β 判别提供了物理基础，但氚事件能量极低，导致波形特征受限于严重的光子统计涨落。基于此，研究人员构建了一个 80,000 条波形的物理仿真数据集，并据此定量评估 PAD 与 CCM 的失效模式，随后设计了紧凑型一维卷积神经网络（1D-CNN）用于全波形判别。结果表明，该模型显著优于传统方法，且 Grad-CAM 解释性分析证明模型确实学习到了与闪烁物理过程一致的时域特征。进一步地，研究人员将双 SiPM 符合、反符合防护探测器、Pb/Cu 复合无源屏蔽和 CNN 辅助 α 抑制组合成四级本底抑制方案，使系统本底与 MDA 同时达到满足法规要求的水平。最终，经过 8 位训练后量化，模型成功部署于 Xilinx Artix-7 FPGA，实现亚微秒级推理延迟，证明该方法具有便携式在线实时监测的实际可行性。

本文采用的主要关键技术方法可概括如下：研究人员基于 Ultima Gold AB 的已发表闪烁参数建立液体闪烁脉冲物理模型，并结合单光电子响应、泊松光电子统计、暗计数、白噪声和 1/f 基线漂移生成 80,000 条仿真波形；利用 PAD 与 CCM 构建对照基线，在保留测试集上以准确率、F₁ 值、AUC、分能区准确率和 DeLong 检验开展比较；设计三层卷积模块的 1D-CNN 提取多尺度时域特征，并用 Grad-CAM 与扰动分析验证可解释性；最后通过 8 位训练后量化（PTQ）和 Xilinx Artix-7 FPGA 部署评估嵌入式实时性能。本文样本来源不是实体样本队列，而是基于实验参数约束的物理仿真波形数据集。

在“Physical Basis of the Discrimination Problem”部分，研究人员首先阐释了区分问题的物理根基。2.1“Scintillation Mechanism”说明有机液体闪烁体具有快荧光和慢荧光两个组成，α 与 β 粒子因电离密度差异而形成不同慢组分比例，这是脉冲形状判别的根本来源。2.2“Alpha Particle Interaction with the Scintillation Medium”进一步指出天然铀的 α 粒子在 Ultima Gold AB 中射程短、能量沉积高度局域化，并出现明显 Bragg 峰（布拉格峰），因此能增强延迟荧光成分。2.3“Tritium Beta Particle Interaction”则显示氚 β 粒子服从连续费米谱分布，平均能量仅 5.72 keV，多数事件光电子数不足 15 个，处于典型泊松极限区，导致任意基于标量比值的传统判别方法都将面临根本局限。2.4“The Low-Energy Overlap Problem”量化说明，在低于 18.6 keVee 的关键区间，CCM 性能随能量单调恶化，尤其 8 keVee 以下近乎随机分类。2.5“Alpha and Beta Radiation Monitoring Considerations”则补充了水样淬灭效应会进一步降低计数效率并拓宽 α 能谱低能尾部，从而加剧 α/β 重叠问题。

在“Physics-Based Simulation Dataset”部分，研究人员建立了后续方法评估的数据基础。3.1“Waveform Model”以双指数衰减函数描述液体闪烁脉冲，分别赋予 α 和 β 不同的慢组分比例，并结合天然铀 α 淬灭后响应和氚 β 费米谱生成事件能量。随后将单光电子响应、光电倍增过程的增益波动以及与沉积能量成比例的泊松光电子数共同卷积，生成能够反映低能统计涨落本质的波形。3.2“Noise and Detector Response”加入高斯白噪声、暗计数脉冲与 1/f 基线漂移，采用 500 MS/s、14 位 ADC 采样，并进行基线扣除、峰值归一化和触发点对齐。3.3“Dataset Statistics and CCM Baseline”说明数据集采用分层随机划分，并给出 CCM 在不同能区的基线表现，为后续深度学习性能比较提供严格参照。

在“Methods”部分，研究人员依次构建传统方法与深度学习方法。4.1“Pulse Amplitude Discrimination”表明 PAD 通过 18.6 keVee 阈值进行粗筛，但 α 泄漏率达到 6.3% ± 0.8%，超过 <3% 的监管要求，因此只能作为前级筛查。4.2“Charge Comparison Method”给出了 CCM 的尾电荷比定义及分类阈值，结果显示其在 40 keVee 以上尚可分离，但在氚能区内品质因数跌破可靠界限。4.3“1D-CNN Architecture”提出三层卷积块构成的 1D-CNN，能够在 512 采样点波形上逐层提取多时间尺度特征，经全局平均池化和全连接层完成 α/β 概率输出。4.4“Training Configuration”说明模型采用 Adam 优化器、二元交叉熵损失，并在约 40 个 epoch 收敛。4.5“Evaluation Metrics”通过准确率、精确率、召回率、F₁、AUC 及分能区分析系统评价模型，并用 DeLong 检验比较 ROC 性能差异。4.6“FPGA Quantisation”将模型进行 8 位训练后量化，并部署于 Artix-7 FPGA，以验证嵌入式实时性。

在“Results and Discussion”部分，研究结果显示 CNN 相比传统方法具有显著优势。5.1“Overall Classification Performance”表明，CNN 总体准确率达到 97.4%，F₁ 值为 0.974，AUC 为 0.9981，明显优于 CCM 的 83.6% 和 0.9521。性能提升主要集中在 β 类识别，尤其召回率从 67.6% 提升到 97.0%，将氚假阴性率从 32.4% 降至 3.0%，这对氚监测具有直接实践意义。5.2“Energy-Resolved Accuracy”说明在整个氚 β 能区内，CNN 准确率均维持在 95% 左右，最低在 3–5 keVee 仍有 93.8%，而 CCM 在低能区快速跌至接近随机。该部分还指出，低能条件下 CNN 的注意力从慢组分尾部转向快组分上升沿，说明模型能够利用电荷积分法无法提取的精细时序特征。5.3“ROC Analysis”显示在相同假阳性率 FPR = 0.02 条件下，CNN 的真正率 TPR 为 0.982，而 CCM 仅为 0.703，表明 CNN 在保持高特异性的同时显著提高氚事件保留率。5.4“Grad-CAM Interpretability”通过 Grad-CAM 和扰动实验进一步验证：α 事件判别主要依赖 200–500 ns 的慢组分衰减区，而 β 事件判别主要依赖 15–80 ns 的快组分起始区；当对应时段被噪声替换后，分类准确率分别显著下降，从因果层面支持模型所学习特征的物理合理性。5.5“FPGA Deployment”证明量化后模型准确率仅下降 0.6 个百分点，在 50 MHz Artix-7 FPGA 上可实现 0.89 μs/事件的推理延迟、1.12 × 10⁶ 事件/s 的吞吐率和 38 mW 功耗，满足便携式设备的嵌入式应用要求。

在“Background Suppression Strategy”部分，研究人员将算法判别与硬件本底控制结合起来。6.1“Background Sources”指出系统未抑制本底约为 21.0 cpm，若不控制将导致 MDA 明显超限。6.2“Dual-SiPM Coincidence”通过双 SiPM 时间符合显著压低暗计数与电子噪声，本底降低 24 倍。6.3“Anti-Coincidence Guard Detector”利用塑料闪烁体防护探测器对宇宙线 μ 子进行反符合否决，将该类本底降低 5.8 倍。6.4“Composite Passive Shielding”采用低本底 Pb/Cu 复合无源屏蔽抑制环境 γ 本底，平均降低约 10 倍。6.5“CNN-Assisted Background Suppression”则通过设定 P_β > 0.8 的分类置信阈值，将 α 向 β 窗口的泄漏率控制到 3.0%，满足监管要求。6.6“Combined Performance and MDA”综合显示，上述多级抑制后系统等效本底降至 1.83 ± 0.12 cpm，对应 10 mL 样品、30 min 计数条件下氚 MDA 约 0.21 Bq/mL，优于 GB 14587 的 0.5 Bq/mL 参考限值。

在“Comparison with Related Work”部分，研究人员并未简单宣称模型可直接推广，而是通过参数敏感性分析评估仿真到真实波形之间可能存在的域差。结果显示，在单光电子脉冲形状、慢组分时间常数和噪声水平发生中等幅度扰动时，模型准确率最大下降不超过 1.8 个百分点，说明所学习特征具有一定稳健性，但文中同时明确指出，诸如 PMT 后脉冲、基线振铃以及不同批次闪烁液淬灭曲线差异等器件特异性非理想因素尚未被充分表征。

在“Limitations and Future Directions”部分，研究人员明确指出本文的主要局限是训练和验证完全依赖仿真波形，尽管参数取值由实验表征约束且可解释性分析支持物理合理性，但实际探测器条件下的域差仍有待实验验证。文中同时提出多个后续方向，包括扩展为多核素分类、通过量化感知训练（QAT）进一步缩小量化带来的精度损失、在高计数率条件下引入脉冲堆积校正，以及利用贝叶斯不确定性评估提升模型输出置信度的可校准性。

讨论部分的核心可概括为：本文将低能氚监测中的 α/β 判别问题明确为受泊松光子统计限制的全波形信息提取问题，而非单纯阈值或积分门优化问题，因此采用 1D-CNN 替代传统基于单一标量特征的方法具有充分物理依据。Grad-CAM 和扰动分析表明模型确实依托于具有闪烁机理意义的慢尾与快沿特征进行决策，增强了方法的可信度。与此同时，研究人员并未忽视工程应用约束，而是将深度学习性能、量化部署和本底抑制统一到便携式在线监测系统的完整方案中，从而使高分类精度真正转化为可满足法规阈值的最小可探测活度。这使得本文不仅在算法层面优于 CCM，也在系统层面证明了深度学习辅助 LSC 在线氚监测的现实应用潜力。

研究结论部分可翻译为：本研究解决了液体闪烁计数中氚能区 α/β 脉冲形状判别这一长期未解难题，证明紧凑型一维卷积神经网络能够提供切实可部署的解决方案。物理分析表明，在 Ultima Gold AB 中，天然铀 α 粒子的慢荧光组分约为 38%，而氚 β 粒子约为 8%；然而，氚事件极低的沉积能量和由此带来的极低光子产额，使该判别问题受到泊松统计根本限制，传统电荷积分法无法有效应对。研究定量证明了传统方法的不足：CCM 品质因数由 40 keVee 以上的 1.82 降至氚能区内 0.6 以下，总体准确率仅为 83.6%，氚假阴性率达 32.4%；单独采用 PAD 时，α 事件向 β 窗口泄漏 6.3%，超过 3% 的监管上限。所提出 1D-CNN 实现了 97.4% 的总体准确率和 0.9981 的 AUC，相较 CCM 分别提高 13.8 个百分点和 0.046；在关键的 0–18.6 keVee 氚 β 能区内，CNN 准确率保持在 95% 以上，而 CCM 低于 60%。Grad-CAM 与扰动分析共同证实，该网络利用的是具有物理意义的时域特征，而非仿真伪影。四级本底抑制策略将系统本底由 21.0 cpm 降至 1.83 ± 0.12 cpm，使氚 MDA 达到 0.21 Bq/mL，满足 GB 14587 的 0.5 Bq/mL 限值。经过 8 位训练后量化后，模型以仅 0.6 个百分点的精度代价部署于 Xilinx Artix-7 FPGA，在 50 MHz 下实现 0.89 μs/事件推理延迟和 38 mW 功耗，具备电池供电现场仪器的应用兼容性。当前最主要的剩余局限在于训练数据完全来自仿真，因此在正式监管部署前，仍需通过真实探测器波形实验验证来完成从仿真到硬件的跨域校准。