OpenCSP：一个用于从常压到高压条件下的晶体结构预测的深度学习框架

《npj Computational Materials》：OpenCSP: a deep learning framework for crystal structure prediction from ambient to high pressure

　　

摘要

高压晶体结构预测（CSP）为凝聚态物理、行星科学和材料发现领域的进展奠定了基础。然而，大多数大型原子模型都是基于接近常温平衡状态的数据进行训练的，这导致在数十到数百吉帕的压力范围内应力预测的准确性较低，并且对压力稳定的化学计量比和密集配位结构的覆盖范围有限。在这里，我们介绍了OpenCSP，这是一个用于常温至高压条件下CSP任务的机器学习框架。该框架包括一个开源的压力分辨数据集OpenCSP-data以及一套公开可用的原子模型OpenCSP-Lx，这些模型在能量、力和应力预测方面进行了联合优化。OpenCSP-data是通过随机高压采样构建的，并使用基于非自旋极化密度泛函理论计算的不确定性引导的并行学习策略进行迭代改进的。这种策略丰富了代表性不足的压缩区域，同时避免了冗余的标记。尽管OpenCSP-Lx模型的训练数据量比领先的大型模型少一到两个数量级，但在高压焓排序和稳定性预测方面，其性能可与这些模型媲美甚至更优。在涵盖广泛压力范围的基准CSP任务中，我们的模型表现与MACE-MPA-0、MatterSim v1 5M和GRACE-2L-OAM相当或更好，尤其是在高压条件下的改进最为显著。这些结果表明，有针对性的、考虑压力因素的数据收集，结合可扩展的模型架构，可以实现高效且准确的高压晶体结构预测，为在常温和极端条件下的自主材料发现铺平了道路。