从水葫芦中提取的生物炭——从入侵性生物质转变为高效的、无铂的碱性氧还原反应催化剂

《Journal of Colloid and Interface Science》：Water hyacinth-derived biochars – from invasive biomass to active Pt-free alkaline oxygen reduction reaction catalysts

　　

Lea Bibic|Isabel S. Oliveira|António J.S. Fernandes|Eduardo F. Marques|Diana M. Fernandes

摘要

电化学能量转换技术是可持续发电的核心，然而缓慢的氧还原反应（ORR）动力学仍然是碱性燃料电池的一个关键限制因素。尽管基于铂的电催化剂具有很高的活性，但其高昂的成本和稀缺性促使人们开发可持续的、基于碳的替代品。本文制备了来自一种常见入侵植物——水葫芦（Water Hyacinth，简称WH）不同部位的生物炭（包括球茎、木材和叶子），并对其作为ORR电催化剂的性能进行了筛选和评估。其中，由球茎制成的生物炭（WHB）表现出最高的潜力，氮掺杂进一步显著提升了其性能。氮掺杂后的WHB的起始电位为0.85 V，极限电流密度为-3.19 mA·cm^-2，电子转移数（$n_{{\mathrm{O}}_2}$' role="presentation">$n_{{\mathrm{O}}_2}$ = 3.16，Tafel斜率为57 mV·dec^-1，在活性指标上接近铂基催化剂（Pt/C）。XPS和拉曼分析表明，这些性能提升与氮的有利形态（尤其是石墨化氮）以及结构无序度的增加有关。同时，与多壁碳纳米管（MWNTs）的层层（LbL）杂化进一步揭示了结构与性能之间的关系。当基底材料为原始WHB时，杂化显著提高了ORR活性（在所有纳米复合材料中，3:1 WHB:N-MWNT的组合表现最佳，其E_onset = 0.81 V，j_L = -3.37 mA·cm^-2，$n_{{\mathrm{O}}_2}$' role="presentation"> = 3.12，TS = 76 mV·dec^-1），这表明多孔生物炭和导电纳米管路径得到了有效整合。相比之下，向已经具有高活性的N-WHB中添加MWNTs反而降低了性能，可能是由于催化位点的稀释和活性界面的破坏。总体而言，本研究证明了入侵性生物质可作为高性能、无铂ORR催化剂的可行原料，并指出了在催化剂设计中化学调控与杂化组装相结合时的最佳方式。