《Journal of Food Composition and Analysis》：Per- and polyfluoroalkyl substances (PFAS) in Market Fish from Guangzhou, China: Co-exposure Profiling, Dietary Exposure Assessment, and Risk-Based Consumption Limits
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全氟和多氟烷基物质（Per- and polyfluoroalkyl substances, PFAS）是持久性环境污染物，食用鱼类是人体暴露的主要途径之一。研究人员分析了采自中国广州市场的150份鱼类样本（73份淡水鱼、77份海水鱼，涵盖46个物种），定量检
全氟和多氟烷基物质（Per- and polyfluoroalkyl substances, PFAS）是持久性环境污染物，食用鱼类是人体暴露的主要途径之一。研究人员分析了采自中国广州市场的150份鱼类样本（73份淡水鱼、77份海水鱼，涵盖46个物种），定量检测16种PFAS，应用频繁项集挖掘（Frequent Itemset Mining, FIM）识别主要共暴露模式，结合当地膳食摄入数据评估PFAS的膳食暴露量及超过安全阈值的风险，并估算物种特异的最大推荐食用量。99.33%的样本检出PFAS，92.67%含两种及以上PFAS，总PFAS（Σ16PFAS）平均浓度为2.776 ng/g。FIM识别出{PFDA, PFUdA, PFTrDA}为最常检出的三元组合（支持度support＝0.460）。基于欧洲食品安全局（EFSA）针对PFOA、PFOS、PFNA和PFHxS之和（Σ4PFAS）设定的可耐受每周摄入量（TWI）4.4 ng/kg体重/周，在高摄入情景下半数鱼种的危害指数（Hazard Index, HI）＞1。推导得到物种特异的每日最大推荐食用量范围从＞121 g/天到严格限制＜33 g/天。本研究证实广州市场鱼类中PFAS普遍共存，通过FIM明确了关键共暴露模式，倡导将混合物分析和针对性膳食指导纳入现行监管监测体系。
广州市场鱼类中PFAS污染特征、共暴露模式及基于EFSA TWI的膳食风险评估研究解读
该研究由广州市疾病预防控制中心食品安全与营养科Qin Yuting、Luo Yangxu、Zhang Hongfeng等学者完成，发表于《Journal of Food Composition and Analysis》。全氟和多氟烷基物质（Per- and polyfluoroalkyl substances, PFAS）因碳–氟键极强而难以降解，可在水、沉积物和生物体内持久残留并经食物链放大，长期暴露与内分泌干扰、脂代谢异常、肝损伤甚至致癌风险相关。鱼类是人群经膳食摄入PFAS（尤其是PFOS和PFOA）的最主要来源之一，但此前中国尚无针对鱼类的PFAS食用建议，广州作为水产品高消费城市也缺乏市售鱼类PFAS污染及居民暴露风险的本地化数据，且既往评估多用全国均值或未考虑多种PFAS的实际共存（混合物）暴露模式。为此，研究人员以广州三大区农贸与超市采集的150份市售鱼样（73份淡水鱼、77份海水鱼，46个物种）为对象，定量16种PFAS，引入频繁项集挖掘（Frequent Itemset Mining, FIM）解析共存模式，结合广州本地人群鱼肉摄入调查数据（P50＝233.1 g/周、P95＝847.0 g/周，成人按60 kg体重计），对照EFSA对PFOA＋PFOS＋PFNA＋PFHxS之和（Σ4PFAS）给出的可耐受每周摄入量（TWI）4.4 ng/kg bw/周计算危害指数（Hazard Index, HI＝EWI/TWI），推导物种特异最大推荐日摄入量，最终揭示广州市场鱼类PFAS普遍污染与共暴露特征，为高消费人群提供差异化食用指引，也为将混合物分析整合入食安监测提供依据。
主要关键技术方法
研究人员于2021年9月按分层随机抽样法在广州三区采集150份市售鱼肌肉组织（淡水鱼73份、海水鱼77份，代表46个物种，单份≥250 g），－20℃保存。样品经冷冻研磨后取0.3 g匀浆，加内标后用含0.1%甲酸乙腈提取、氮吹浓缩、HLB固相萃取柱净化，最终以UPLC?MS/MS（Acquity UPLC BEH C18柱＋5500Q?Trap三重四极杆，负电喷雾离子化）在多反应监测（MRM）模式下定量16种PFAS，以方法空白、基质加标质控确保数据可靠（回收率81%–118%，R2＞0.995）。低于检出限（LOD）者按LOD/2处理单个PFAS估计周摄入量（Estimated Weekly Intake, EWI），Σ4PFAS计算时将未检出赋0。EWI＝（每周鱼肉摄入量Di×鱼肉中PFAS浓度Ci）/体重BW，HI＝EWI/ TWI(4.4 ng/kg bw/周)。应用R 4.3.3以FIM（最小支持度0.2）挖掘高频共存PFAS组合，Shapiro?Wilk检验正态性，非正态数据用Wilcoxon?Mann?Whitney秩和检验（p＜0.05为差异显著）。
3.1. PFAS residue in fish（鱼类中PFAS残留水平）
150份样本总体检出率99.33%（淡水鱼100%、海水鱼98.70%），92.67%含≥2种PFAS。14/16种PFAS被检出，PFUdA检出率最高（80.67%），其次PFDA（67.33%）、PFTrDA（66.00%），PFNA与PFPeA均未检出。Σ16PFAS均值2.776 ng/g，淡水鱼（3.092 ng/g）略高于海水鱼（2.460 ng/g）但无统计学差异（W＝3172, p＝0.177）。个别长链PFAS如某鳙鱼（Aristichthys nobilis）PFOS达15.968 ng/g，某海鱼PFOA偏高，反映物种间富集差异。
3.2. PFAS distribution in relation to species（不同鱼种间PFAS分布特征）
淡水鱼中PFOS与PFOA占比大，海水鱼各PFAS比例差异明显。PFOA在海鱼中显著高于淡鱼（p＜0.05），PFDA在淡水中显著更高（p＜0.001）。鳙鱼（顺德产低温调控品系）Σ16PFAS居淡水鱼之首（PFOS为主），蛇鲻（Sequoia fish，近岸底栖）Σ16PFAS居海鱼之首（PFOA为主），提示生境、摄食层级及生长调控可能影响生物累积。
3.3. Frequently detected PFAS combinations determined by FIM（基于FIM的高频PFAS共存组合）
单组分支持度最高为{PFUdA}(0.806)，二元组合{PFUdA, PFTrDA}(0.620)与{PFDA, PFUdA}(0.593)最常见，三元组合{PFDA, PFUdA, PFTrDA}支持度0.460（69例），为最典型共存模式；含PFTeDA或PFDoA的三至四元组合支持度次之（0.300–0.353），PFOA出现在四元组合（支持度0.246）。PFUdA是所有Top组合共有"枢纽"污染物。Spearman相关分析与层次聚类均验证上述组合内化合物显著正相关，佐证FIM识别可靠性。此共存模式可能反映工业含氟聚合物助剂（PFDA、PFUdA）与消防/涂层发泡剂（PFTrDA）多点源排放及区域大气—水沉降扩散。
3.4. Dietary PFAS exposure from fish consumption（基于鱼肉摄入的PFAS膳食暴露评估）
单个PFAS估计周摄入量（EWI）：淡水鱼0.013–225.416 ng/kg bw/周，海水鱼0.013–93.028 ng/kg bw/周，PFOS贡献最大。中位摄入者Σ4PFAS致HI＞1涉及8种淡水鱼＋4种海水鱼；高摄入者（P95）则15种淡水鱼＋12种海水鱼HI＞1（占全部种数约半数），表明高频食鱼人群存潜在非致癌健康隐患。依TWI反推物种特异最大推荐日摄入量：10个种Σ4PFAS未检出→理论上不限量（＞121 g/天）；17个种＞121 g/天（较安全）；15个种33–120 g/天（适量限制）；12个种＜33 g/天（严格限制，最低为鳙鱼仅2.33 g/天），强调风险管理的物种依赖性。
讨论与结论（Conclusions）翻译归纳
研究人员指出本研究首次在广州市场多品种淡水及海水鱼中刻画PFAS多组分共存特征，FIM成功锁定高频三元混合物{PFDA, PFUdA, PFTrDA}，为后续混合物毒理学研究提供数据驱动优先靶标；结合本地化摄入数据发现高消费量下半數鱼种超过EFSA TWI阈值，据此划分三档物种特异食用限量（高允许＞121 g/天、适度限制33–120 g/天、严格限制＜33 g/天）。局限含未计入饮水/空气等其它暴露途径、未校正烹饪减污效应、部分稀有鱼种样本少及单次采样、膳食调查与采样间隔约十年（但粤式饮食稳定可部分接受）。结论重申：广州市场鱼类PFAS普遍检出且多共存，FIM识别主导共暴露模式，高摄入情景下达半数物种危害指数超1，推导之物种特异食用限量支持将基于混合物的分析与针对性膳食指引纳入常规监测管理框架。
