《Journal of Molecular Graphics and Modelling》：DFT and SCAPS-1D assisted investigation of optoelectronic, thermoelectric, and optimized photovoltaic performance of halide double perovskite K2LiInI6
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哈菲兹·伊尔凡·阿里（Hafiz Irfan Ali）|巴斯玛·A·埃尔-巴德里（Basma A. El-Badry）|艾哈迈德·阿亚兹（Ahmad Ayyaz）|穆罕默德·卡利姆（Muhammad Kaleem）|努拉·达瓦斯·阿尔卡尔迪（Noura Dawas Alkhald
哈菲兹·伊尔凡·阿里（Hafiz Irfan Ali）|巴斯玛·A·埃尔-巴德里（Basma A. El-Badry）|艾哈迈德·阿亚兹（Ahmad Ayyaz）|穆罕默德·卡利姆（Muhammad Kaleem）|努拉·达瓦斯·阿尔卡尔迪（Noura Dawas Alkhaldi）|塔马德·阿尔哈扎尼（Tamader Alhazani）|阿卜杜拉·阿尔莫哈迈迪（Abdullah Almohammedi）|S·布兹加鲁（S. Bouzgarrou）
巴基斯坦拉合尔GC大学高级物理研究中心（Centre for Advanced Studies in Physics, GC University Lahore），邮编54000
摘要
基于卤化物钙钛矿的光伏材料因其卓越的稳定性、最佳能隙和光学响应而吸引了大量研究人员的关注。本研究利用基于密度泛函理论（DFT）的Wien2k代码，重点分析了K2LiInI6的结构、机械性能、稳定性及光电特性，以评估其作为太阳能电池吸收材料的潜力。结构分析表明K2LiInI6呈立方相结构，形成能为-2.35 eV/原子；第一性原理分子动力学（AIMD）模拟验证了其热稳定性和可靠性。机械性能研究显示K2LiInI6具有良好的延展性、机械稳定性和各向异性响应。光电特性方面，其直接带隙（Eg）为1.50 eV，吸收率高达7.95 ×104/cm，反射率低（0.12），在可见光光谱范围内具有较低的光学损耗。通过热传输特性分析，该材料在室温下的优值（figure of merit）为0.74，表明其具有潜在的热能收集能力。太阳能电池器件模型（ITO/ETL(CSTO/PEIE/ZnS)/K2LiInI6/HTL (SrCu2O2)采用SCAPS-1D软件进行模拟。研究还探讨了吸收层厚度和工作温度等参数对光伏性能的影响。在所有测试的器件结构中，优化后的ITO/CSTO/K2LiInI6/SrCu2O2配置实现了30%的转换效率，这是所有配置中最高的。因此，本研究关于热电和光伏性能的发现将有助于提升热电器件和钙钛矿太阳能电池的性能。
引言
随着全球对能源需求的增加，对可持续和清洁能源的追求日益迫切。传统能源来源引发的温室效应和生态危机已成为主要担忧，这促使人们转向可再生能源。特别是在当前不可再生资源（尤其是化石燃料）日益枯竭的情况下，太阳能作为一种环保的选择受到了重视。当前关于可再生能源的研究主要集中在将阳光转化为电能或化学能上。光伏技术利用半导体高效捕获光能并将其转换为电能。
双钙钛矿（DPs）在包括光电子学和太阳能技术在内的多个领域展现出巨大潜力[2]。为克服这些限制，科学家们对双钙钛矿（A2BB'X6）进行了深入研究。双钙钛矿太阳能电池具有可调带隙、高稳定性、无毒性和高效性等优点，使其成为理想的选择。其长期稳定性是实现实际应用的关键因素；无机双钙钛矿在潮湿环境下更为稳定[6, 7]。晶粒大小和辅助成分以及生产过程对钙钛矿性能有显著影响。大量实验表明，较大的钙钛矿晶粒有助于提高器件效率[8, 9]。近期，在受控实验条件下，钙钛矿太阳能电池（PSCs）的转换效率（PCE）已从3.8%提升至26.7%[10, 11]。
单结太阳能电池的效率有所提高，但仍受肖克利-奎瑟（Shockley-Queisser, SQ）定律和热力学第二定律的限制。多层或双层异质结结构是突破单结光伏性能限制的有效途径。双层异质结结构通过将两种不同的钙钛矿材料堆叠在一起实现，其中一种材料的大带隙能够吸收更宽范围的阳光，从而产生更多光生载流子，提高转换效率[12]。利用密度泛函理论（DFT）进行计算模拟有助于预测器件性能[13]。与复杂的实验方法相比，计算DFT模型更为快捷且易于使用，尤其适用于光伏研究经验不足的研究人员[14]。最近的一项DFT研究表明，Cs2RbGaI6具有1.8 eV的带隙，具有优异的光电性能，适用于太阳能应用[15]。含有碱金属（Na, K, Rb, Cs）、阳离子（Cu, In, Al, Ag, Bi, Ga, Sb）和卤素（Cl, Br, I）的多种替代组合也得到了广泛研究[16-20]。这些研究分析了卤化物双钙钛矿的各种用途和未来应用前景。基于DFT的光学性质研究包括Cs2AgBiX6 [21]、Rb2CuSbX6 [22]、K2CuSbX6 [23]、Rb2AgGaX6 [24]（X=Cl, Br, I）和Rb2AgAlI6 [25]等。Mehmood等人对FTO/WS2/Rb2LiInBr6和Cs2LiInBr6/Spiro-MeOTAD/Cu体系进行了分析，转换效率分别为18.88%和17.97%[26, 27]。Hossain等人对Cs2AgBiBr6的DFT和SCAPS-1D模拟显示，基于ZnO和CNTS传输层的器件转换效率为23.5%[28]。本文将基于这些文献成果，对K2LiInI6基太阳能电池的转换效率进行理论预测。
本文采用DFT方法评估了K2LiInI6的结构、机械、电光和热电性能，特别是其在可见光范围内的表现。这些研究结果将有助于开发具有更好性能的新化合物，促进太阳能技术的发展。通过了解双钙钛矿的特性，研究人员可以创造出更适用于关键应用的材料。
章节摘录
方法论
采用全势线性化平面波（FP-LAPW）方法和WIEN2k软件（基于密度泛函理论DFT）研究了K2LiInI6的多功能性质[29]。结构分析中使用了Perdew、Burke和Ernzerhof（PBE）提出的广义梯度近似（GGA）方法[30]，以确保结构特征的准确确定。电学性质通过相应测试方法进行了验证。
结构特性
研究了K2LiInI6的几何结构，以确定其晶胞内的原子排列。该化合物属于Fm-3m（No. 225）空间群，具有立方晶系结构，具有高度均匀性。原子位置分别为：K（0.25, 0.25, 0.75）、In（0, 0, 0）、Li（0.5, 0, 0）和I（0.25, 0, 0）。这种立方八面体结构对K+离子的稳定存在至关重要。
结论
本研究通过DFT分析了K2LiInI6的结构、机械性能、稳定性和光电特性。结构分析证实其处于立方相结构；第一性原理分子动力学（AIMD）模拟结果显示形成能为-2.35 eV/原子，进一步验证了其热稳定性。机械性能表明K2LiInI6具有良好的延展性、机械稳定性和各向异性响应。
作者贡献声明
阿卜杜拉·阿尔莫哈迈迪（Abdullah Almohammedi）：撰写与审稿。S·布兹加鲁（S. Bouzgarrou）：方法论设计。艾哈迈德·阿亚兹（Ahmad Ayyaz）：初稿撰写与数据整理、概念构建。穆罕默德·卡利姆（Muhammad Kaleem）：实验研究与数据分析。努拉·达瓦斯·阿尔卡尔迪（Noura Dawas Alkhaldi）：数据管理。塔马德·阿尔哈扎尼（Tamader Alhazani）：软件应用。哈菲兹·伊尔凡·阿里（Hafiz Irfan Ali）：初稿撰写。巴斯玛·A·埃尔-巴德里（Basma A. El-Badry）：项目协调与方法论指导
3.; 4.; 5.; 16.; 17.; 18.; 19.; 20.; 51..
作者声明本文所述工作未受到任何已知竞争性财务利益或个人关系的影响。
作者声明不存在可能影响本文研究的任何竞争性财务利益或个人关系。
本研究得到了伊玛目穆罕默德·伊本·沙特伊斯兰大学（Imam Mohammad Ibn Saud Islamic University, IMSIU）科研处的支持与资助（项目编号：IMSIU-DDRSP26-03）。
