在烧结的铂（Pt）催化剂上实现高效且持久的轻烷烃氧化反应

《Nature Communications》：Efficient and durable light-alkane oxidation over sintered Pt catalysts

　　

摘要

纳米颗粒烧结通常被认为是负载型金属催化剂的失活机制，这促使人们努力提高金属的分散程度。然而，在轻质烷烃氧化反应中，我们观察到铂催化剂却表现出相反的趋势。经过预先烧结处理的铂颗粒（尺寸约为数十纳米，负载在热稳定的氧化镁载体上）在丙烷氧化反应中的活性高于高度分散的铂物种。基于理论计算的吸附结果表明，大颗粒表面普遍存在的耐氧化金属面层能够有效减缓氧中毒现象，这一结论通过控制烧结实验得到了验证。该烧结催化剂在220°C时的转化频率为0.1625 s?1，比铂纳米簇高出116倍；同时，它将丙烷转化率达到90%所需的温度从360°C降低到了245°C。该催化剂在干燥或含水介质中以及经过水热老化处理后仍能保持稳定。机理分析表明，低折射率的金属面层有助于维持丙烷的活化性能，而富氧环境则会导致催化剂表面重构，形成活性较低的阶梯状结构。