基于应变诱导的宏观相分离和分层能量耗散机制的机械自适应抗裂水凝胶

《Nature Communications》：Mechanically adaptive crack-resistant hydrogels based on strain-induced macroscopic phase separation and hierarchical energy dissipation

　　

摘要

在氢凝胶中同时实现高刚性、大延展性和强抗裂性仍然是一个重大挑战。本文报道了一种具有完全可逆的应变诱导变白特性的氢凝胶，该氢凝胶具有较高的模量（约30 MPa）、较高的抗拉强度（约15 MPa）以及较大的可拉伸性（大于1000%）。重要的是，这种氢凝胶的断裂韧性高达约100 kJ m^?2，并且能够在载荷作用下自主抑制裂纹扩展。该氢凝胶由一种强阳离子和一种弱阴离子以非对称的摩尔比组成，形成了一个透明且初始各向同性的网络，其中包含富含离子键和氢键的纳米结构域。原位X射线散射测量结合分子动力学模拟揭示了在拉伸变形过程中的多尺度结构转变：富含氢键的软质结构域的松弛增强了结构域间的对比度，导致变白现象，并伴随着富含离子键的结构域的定向排列和适应性解离。这一过程形成了一个扩展的各向异性耗散区域，从而有效减缓并阻止了裂纹的扩展。这项工作展示了如何通过成分的非对称性使宏观上均匀且透明的氢凝胶在应变作用下自主演化出各向异性的能量耗散路径，为极端机械环境中制造耐损伤的软材料提供了一种有效策略。