基于神经演化势(Neuroevolution Potential, NEP)理解Mg–Zn金属间化合物的压力诱导结构演变与热物理响应

《Journal of Materials Research and Technology》：Understanding the pressure-induced structural evolution and thermophysical response of Mg–Zn intermetallics via a neuroevolution potential

　　

研究人员针对Mg–Zn二元体系开发了一种第四代神经演化势(Neuroevolution Potential, NEP4)，训练集基于全面的密度泛函理论(Density Functional Theory, DFT)数据集，涵盖纯元素、固溶体、金属间化合物、缺陷及高温/高压构型。该势达到DFT级精度，能量均方根误差(Root-Mean-Square Error, RMSE)为3.43 meV/atom，并忠实再现C14/C15 Laves相、Mg4Zn7和Mg2Zn11的状态方程(Equation of State, EOS)、声子色散(Phonon Dispersion)及弹性常数(Elastic Constants)。对Mg4Zn7Frank–Kasper相在0–1000 K和0–50 GPa范围内的分子动力学(Molecular Dynamics, MD)模拟揭示了其特征的压力适应机制——通过二十面体和Friauf多面体的连续拓扑畸变来容纳约30%的体积收缩，同时在保持长程有序的前提下未发生熔化。该NEP相较DFT加速数个数量级，可支持轻合金中析出相、界面及缺陷的原子尺度研究。训练数据集与势函数文件公开于https://github.com/jinshuaishuai0305/Mg-Zn-NEP-potential.git。

论文解读：基于神经演化势(NEP)研究Mg–Zn金属间化合物的高压结构演变与热物理响应

镁(Mg)合金作为目前最轻的结构金属材料，在航空航天与汽车工业中具有巨大应用潜力，Mg–Zn二元系因优异的沉淀强化能力、良好生物相容性及低成本备受关注。然而，该体系中复杂析出相（如GP区、棒状/盘状析出相及Mg₄Zn₇、Mg₂Zn₁₁等金属间化合物）的精确原子结构、稳定性及演变路径长期存在实验与理论预测间的争议。传统密度泛函理论(Density Functional Theory, DFT)虽能提供高精度能量与结构信息，但受限于数百原子规模与极短时间尺度，无法模拟析出相长程演化、界面相互作用及大规模位错运动；经验势如嵌入原子法(Embedded-Atom Method, EAM)和修正嵌入原子法(Modified Embedded-Atom Method, MEAM)难以兼顾能量精度与复杂键合特征金属间化合物的结构稳定性。机器学习势(Machine-Learning Potentials, MLPs)尤其是神经演化势(Neuroevolution Potential, NEP)可在接近经验势的计算效率下复现DFT精度，为大规模原子模拟提供新途径。本研究由You Zhiyong、Jin Shuaishuai、Han Peide、Niu Xiaofeng与Li Hang（太原理工大学材料科学与工程学院）完成，发表于《Journal of Materials Research and Technology》，旨在构建高精度Mg–Zn二元系NEP模型并揭示Mg₄Zn₇Frank–Kasper(FK)相在极端温压条件下的结构响应机制。

关键技术方法：

研究人员采用VASP软件进行DFT计算（PAW赝势、PBE广义梯度近似、500 eV截断能、KSPACING=0.22、Gaussian smearing ISMEAR=0、Grimme D3色散校正），获取参考数据与力、维里应力标签。训练数据集（2682个结构）通过GPUMDkit与NepTrainKit构建，含四部分：①纯Mg、纯Zn及C14/C15 Laves相在0–1000 K的从头分子动力学(Ab Initio Molecular Dynamics, AIMD)晶格动力学采样；②Mg₄Zn₇与Mg₂Zn₁₁等非平衡构型（原子扰动、单胞应变）及特殊准随机结构(Special Quasirandom Structures, SQS)模拟固溶体化学无序；③单空位、堆垛层错等缺陷构型及团簇展开(Cluster Expansion, CE)枚举典型结构；④0–50 GPa主动学习迭代加压采样。采用第四代NEP(NEP4)模型，通过GPUMD软件包训练（径向截断6.0 ?、角截断4.0 ?、基函数数12、角展开阶数l_max=4,2,0、隐层40神经元、Ziegler–Biersack–Littmark(ZBL)势处理短程排斥、Separable Natural Evolution Strategy(SNES)优化、损失权重λ_e=1, λ_f=1, λ_v=0.1），测试集400个结构验证精度。随后计算状态方程(Birch–Murnaghan EOS)、有限位移法声子谱、弹性常数及Mg₄Zn₇在NPT系综下0–1000 K与0–50 GPa耦合加热—压缩10 ns分子动力学，结合径向分布函数(Radial Distribution Function, RDF)、Voronoi镶嵌(Voronoi Tessellation)、Steinhardt键取向序参数(Q₄, Q₆)及均方位移(Mean Squared Displacement, MSD)分析结构演变。

3.1. NEP Training Results

研究人员通过NEP4训练得到Mg–Zn二元系机器学习势。能量RMSE训练集3.43 meV/atom、测试集6.50 meV/atom（泛化比1.90×），达化学反应精度（低于室温k_BT≈25 meV/atom）；力RMSE训练集34.55 meV/?、测试集42.78 meV/?（泛化比1.24×）；维里应力RMSE训练集0.480 GPa、测试集0.305 GPa（泛化比0.64×）。能量误差近高斯对称分布无系统偏差，力误差尖峰集中在零附近，应力因低权重训练策略未过拟合训练噪声。结论：该NEP对能量、力、维里应力同时实现高精度预测，力泛化性最优，满足大规模MD模拟要求。

3.2. EOS Curves Predicted by NEP

研究人员用NEP计算C14 Laves相(h-MgZn₂)、C15 Laves相(c-MgZn₂)、Mg₄Zn₇和Mg₂Zn₁₁的能量—体积(E–V)曲线并拟合Birch–Murnaghan状态方程。NEP预测的平衡体积、体模量(Bulk Modulus, B₀)及其压力导数与DFT结果几乎重合。结论：NEP可高精度复现Mg–Zn金属间化合物的状态方程。

3.3. Phonon Spectra Predicted by NEP

研究人员采用有限位移法通过NEP计算c-MgZn₂、h-MgZn₂和Mg₄Zn₇的声子色散关系及群速度热图，与DFT结果对比。NEP较好复现DFT曲线的走向、色散关系及各峰谷位置，包括Mg₄Zn₇中7.5–9.0 THz的声子带隙及高频孤立分支位置；高频光学支微小频移（通常0.2–0.5 THz）不影响核心动力学性质捕捉，群速度幅值与倒空间分布也与DFT一致。结论：NEP在DFT精度内可靠预测复杂金属间化合物的晶格振动与热输运相关量。

3.4. Elastic Constants and Elastic Moduli Predicted by NEP

研究人员用NEP与DFT分别计算立方c-MgZn₂与Mg₂Zn₁₁（3个独立弹性常数C_ij）、六方h-MgZn₂（5个独立C_ij）、三方Mg₂₁Zn₂₅（6个独立C_ij）及单斜Mg₄Zn₇（13个独立C_ij）。NEP对C₁₁、C₁₂、C₄₄误差多小于3%，六方与三方相主导对角元误差控制在10%内，单斜相剪切模量量级精确锚定，且完好保留晶体各向异性物理特征，所有相满足力学稳定性(Born判据)。结论：NEP可快速、DFT精度地预测不同对称性与化学计量比Mg–Zn相的弹性常数与衍生模量。

3.5. Evolution of Mg₄Zn₇under High Temperature and Pressure

研究人员对Mg₄Zn₇Frank–Kasper相在NPT系综做0–1000 K线性升温与0–50 GPa同步加压（10 ns）MD模拟。温度、压力平稳爬升，势能—动能曲线无发散跳跃，体积平滑缩减近三分之一，RDF在整个过程中保持清晰长程有序峰（未熔化），晶格角与轴比连续变化。Voronoi指纹分析显示初始结构以十二配位二十面体(CN=12, 12个五边形面)和Friauf多面体(CN=16)为主；极端条件(1000 K, 50 GPa)下出现19种新指纹，以畸变二十面体（含七边形面）占62%、畸变Friauf多面体占27%，局部FK多面体经五边形→七边形连续拓扑畸变容纳~30%体缩而长程晶格框架保留。扩散系数约1.3×10^?8cm²/s（Mg略高于Zn），属固态扩散范畴，MSD比恒定为~1，无成分偏析。Steinhardt序参数Q₆平滑单调下降、dQ₆/dt无尖峰、磁化率χ仅初始有峰后持续低位、单峰Q₆分布无分叉、双峰系数(Bimodality Coefficient, BC)<0.555、E–V曲线无斜率间断、Q₄–Q₆轨迹挠度τ≈1.37。结论：Mg₄Zn₇FK相在1000 K和50 GPa下未发生一级相变或熔化，而是通过二十面体和Friauf多面体的连续拓扑畸变适应极端温压，保持长程晶体有序。

讨论与结论翻译：

综上所述，研究人员开发了高精度、高效的Mg–Zn二元系第四代神经演化势(Neuroevolution Potential, NEP4)。该势在涵盖纯元素、固溶体、金属间化合物、缺陷及高–低温/压力构型的DFT数据集上训练，超参数经优化后可在DFT保真度下重现能量（RMSE 3.43 meV/atom）、力与维里应力，可靠预测C14/C15 Laves相、Mg₄Zn₇和Mg₂Zn₁₁的状态方程、声子色散（含Mg₄Zn₇Frank–Kasper相的声子带隙）及弹性常数。对Mg₄Zn₇FK相在耦合极端条件（0–1000 K, 0–50 GPa）下的大规模分子动力学模拟表明，该相完全通过局部二十面体和Friauf多面体的连续拓扑调整（五边形面转变为七边形面）适应高压，容纳约30%体积收缩，同时保持长程晶体有序，不发生熔化或一级相变——此结论得到固态扩散动力学与键取向序诊断的共同确认。该NEP相较DFT提速数个数量级且近DFT精度，为Mg–Zn合金中亚稳析出相演变、析出相–位错相互作用及极端环境下相稳定性研究开辟原子尺度研究途径，也为其他复杂轻合金体系构建高保真机器学习势提供了范例。训练数据集与势文件详见https://github.com/jinshuaishuai0305/Mg-Zn-NEP-potential.git。