表没食子儿茶素没食子酸酯活化的三价铁过二硫酸盐体系对砷(III)的协同氧化与吸附作用

《Scientific Reports》：Synergistic oxidation and adsorption of arsenic(III) by epigallocatechin gallate activated iron(III) peroxydisulfate system

　　

摘要

采矿区的地下水污染问题日益严重，尤其是砷污染风险不断上升。过二硫酸盐驱动的高级氧化工艺在处理难以降解的污染物方面表现出优异的效果。在本研究中，我们提出了一种结合多酚类物质与Fe(III)的协同策略，以增强过二硫酸盐的活性，进而提升亚砷酸（As(III)）的氧化和吸附效率。实验结果表明，在0.15 mM Fe(III)、0.2 mM过二硫酸盐以及0.02 mM表没食子儿茶素没食子酸酯（EGCG）的条件下，10分钟内即可将As(III)的去除率提升至98.2%，这一数值比仅使用Fe(III)/过二硫酸盐的组合高出84.4%。这种现象主要是由于EGCG具有螯合Fe(III)并促进其还原的能力，从而通过增强的氧化还原循环实现Fe(III)与Fe(II)之间的转化。这一过程又进一步提升了过二硫酸盐的活性，促使生成SO₄^•?、·OH和O₂^•?等活性氧物种，这些物种共同作用于亚砷酸的氧化过程。本研究还运用密度泛函理论计算、透射电子显微镜观察以及X射线光电子能谱分析，揭示了亚砷酸去除的机制。此外，通过该反应吸附在铁基载体上的砷为五价状态，这说明该反应体系能够进一步强化亚砷酸的氧化过程。本研究实现了对亚砷酸的高效去除，其去除效果达到了中国国家标准的0.01 mg/L要求，为在过二硫酸盐活化技术中应用铁基催化剂提供了理论依据。