重量能量密度超过350 Wh kg-1的锂离子电池因能为各种电子设备供电而备受关注[[1], [2], [3], [4]]。然而，使用高容量电极材料，如富锰层状氧化物和锂金属负极，会带来严重的安全问题[[5], [6], [7], [8], [9]]。传统有机液态电解质的易燃性和易挥发性进一步加剧了这些风险。为应对这些挑战，全固态电池应运而生，它用固态电解质替代液态电解质，有望同时提升能量密度和运行安全性[[8], [9], [10], [11], [12], [13], [14]]。大多数固态电解质具有超离子传导特性，能够实现快速的锂离子传输，而且由于其本身不可燃，相比液态电解质系统更具安全性。
无机固态电解质通常根据其阴离子的化学性质进行分类，包括氧化物[[15], [16], [17], [18], [19], [20]]、硫化物[[21], [22], [23], [24], [25], [26], [27], [28], [29]]、硼氢化物[30,31]以及卤化物[[32], [33], [34], [35], [36], [37], [38], [39], [40]]。在Asano等人验证了Li3MCl6型（M为三价阳离子）电解质之后[[41]，卤素基固态电解质引起了广泛关注。这类电解质兼具较高的室温离子传导性和宽的电化学稳定性范围，因此有望替代硫化物固态电解质用于全固态电池。其优异性能源于单价卤素阴离子较弱的库仑相互作用，以及较大的离子半径，后者有助于扩大晶体晶格并促进锂离子传输。尽管具有这些优势，现有卤素基固态电解质的离子传导性仍无法满足全固态电池的实际需求，而且其有限的电化学还原性也限制了其与锂金属负极的兼容性[[42], [43], [44]]。因此，寻找兼具高离子传导性和更好稳定性的卤素基固态电解质，仍是开发高性能全固态电池面临的重大挑战。
传统上，材料发现主要依赖基于化学直觉和物理模型的经验试错法。但由于缺乏预测性理论框架，这种方法的成分和结构探索效率较低，甚至可能得出错误结论。随着对高性能卤素基固态电解质需求的增加，仅靠实验方法已难以跟上全固态电池的发展速度[[45]]。近几十年来，第一性原理计算技术，如键价态点能计算、从头算分子动力学和密度泛函理论，已成为研究锂离子传输机制、界面稳定性及相变热力学的重要工具[[46,47]]。这些模拟产生的大量数据与实验数据相结合，推动了材料研究向数据驱动方向的转变，即通过整合计算、实验和数据分析来加速材料发现。不过，要从试错实验完全过渡到预测性数据驱动设计仍面临挑战，这需要统计学、计算机科学和材料科学领域的新的突破[[48]]。
高通量计算与机器学习的结合，已成为数据驱动固态电解质研究的核心手段。通常，这一方法首先通过基于密度泛函理论的计算来筛选材料的固有性质，然后对少数有潜力的候选材料进行计算动力学评估，以在准确性和计算成本之间取得平衡。然而，现有材料数据库中的卤素基固态电解质很少能满足新一代全固态电池的严格要求，因此还需要努力开发新的卤素结构[[49,50]]。机器学习为结构生成和性质预测提供了高效手段，但其性能很大程度上取决于训练数据集的质量、多样性和完整性。高通量方法已帮助发现了许多具有良好稳定性的卤素基超离子导体，近期也有将其作为卤素基固态电解质应用的案例出现[[51], [52], [53], [54]]。目前已有几种代表性的筛选框架被用于识别有潜力的卤素电解质候选材料，其中一些已通过实验得到验证[[55], [56], [57]]。
除材料的固有性质外，卤素基固态电解质的性能还受到微观结构和表面状况的影响，而这些因素很难通过实验直接检测。因此，由于工艺参数与最终材料结构之间存在复杂的非线性关系，卤素基固态电解质的合成和规模化生产面临诸多困难[[58]]。这一挑战凸显出需要借助数据驱动的实验模型，从大量实验数据中提取参数与性质之间的关联。近期研究表明，利用机器学习优化合成条件，可以有效捕捉实验规律并指导后续工艺改进[[59,60]]。尽管取得了这些进展，但目前仍缺乏将高通量计算、机器学习辅助的合成优化以及实验验证有机结合的系统性综述，这制约了将数据驱动的研究成果转化为实际电解质设计的进程。
在本综述中，我们系统总结了卤素基固态电解质研究领域数据驱动方法的最新进展。我们介绍了基于物理化学描述符的高通量筛选方法，探讨了用于材料评估的计算与机器学习集成策略，以及新兴的合成优化方法。此外，本文还系统分析了计算预测、机器学习预测与实验观测结果之间的差异，分析了这些差异的成因及可能的解决途径。通过涵盖从计算设计、合成优化到实验验证的完整数据驱动流程，本综述旨在为下一代高性能全固态电池用卤素基固态电解质的发展提供全面视角，并指明未来研究的重点方向。
