基于可解释机器学习的生物质-污泥混合原料灰熔点预测方法及阶段依赖性特征分析

《Energy》：Interpretable machine learning for predicting ash fusion temperatures of biomass-sludge hybrid feedstocks with stage-dependent patterns

　　

Miaoyuan Zhang|Wenwei Wu|Jinyang Lu|Liping Hu|Guozhao Ji|Ming Zhao

中国北京100084，清华大学环境学院

摘要

生物质与污泥的共气化是实现废物资源化利用和能量回收的有效途径。然而，混合灰分的熔融行为极为复杂且多变，常常导致结渣及运行不稳定。为解决这类复杂系统中灰分熔融行为预测的难题，本研究收集了92组生物质-污泥混合灰分样本，构建了一种可解释的多目标回归模型。该模型基于化学成分及热化学衍生特征，可同时预测四个关键的熔融温度：变形温度、软化温度、半球形温度和流动温度。通过基于相关性的特征选择和贝叶斯优化，优化后的人工神经网络取得了极高的预测性能（R² ≈ 0.94），且预测出的温度之间不存在单调性矛盾。Shapley加性解释方法分析了不同灰分熔融阶段中特征重要性及相互作用的变化规律。例如，在较低温度阶段，K₂O等碱金属成分与预测温度呈负相关，而Al₂O₃、CaO等氧化物在较高温度阶段的贡献则逐渐增大。这些结果表明，在复杂的多组分系统中，灰分成分的影响会随温度变化而呈现系统性差异。本研究证明，可解释的多目标机器学习为分析生物质-污泥混合物的灰分熔融行为提供了实用框架，可为共气化过程中的结渣风险评估和原料配比优化提供数据支持。

引言

随着能源系统向低碳转型发展，生物质和城市污泥等有机固体废物因其资源价值及碳减排效益，逐渐成为化石燃料的重要替代品[1]、[2]。气化技术能够高效地将这类有机固体废物转化为合成气，被视为从固体废物中获取能量的有效方法[3]、[4]、[5]。尤其是生物质与污泥的共气化，二者在挥发物含量、化学反应性以及灰分特性方面具有互补优势，因此颇具应用前景。生物质灰分通常富含碱金属，易于在较低温度下熔化，而污泥的灰分含量较高，且含有更多的硅、铝、铁元素[6]。将二者协同处理，无需添加外部物质即可调控灰分熔融行为，有助于避免气化过程中因结渣引发的运行问题[7]。不过，在高温气化条件下，灰分熔化和结渣仍然是个重要挑战[8]。聚集态或熔融态的灰分会沉积在炉壁和换热表面上，降低传热效率，缩短运行周期，还可能扰乱内部流场并影响气化效果[9]。因此，准确预测灰分熔融温度——即变形温度、软化温度、半球形温度和流动温度——对于控制结渣风险和优化工艺流程至关重要。

由于生物质和污泥的来源多样，其灰分的化学成分和矿物学性质也存在较大差异，从而导致混合灰分系统的熔融行为十分复杂且多变。目前用于测定灰分熔融温度的常用实验室方法是三角锥法，该方法依赖对加热过程中灰分锥形态变化的图像识别。但这种方法耗时较长，且易受操作条件及主观判断的影响，从而带来结果不确定性[10]。此外，基于热力学平衡假设或经验指标的传统预测模型，在应用于多组分混合灰分系统时，往往难以在预测精度和泛化能力之间取得平衡，限制了其实际应用价值[11]、[12]。

机器学习作为一种强大的数据驱动工具，已被广泛应用于能源和材料领域，用于捕捉高维输入特征与目标输出之间的复杂关联[13]、[14]、[15]。近年来，已有多种机器学习模型被用于灰分熔融温度的预测。刘等人采用极端梯度提升算法预测煤灰的流动温度，预测精度达R² = 0.886[11]；赵等人使用支持向量回归算法，基于约60个样本预测煤灰的软化温度，预测精度为R² = 0.92[16]；穆等人运用额外树回归算法预测生物质灰分的变形温度，预测精度为R² = 0.93[17]。此外，可解释的机器学习方法也被广泛应用。有研究通过Shapley加性解释方法，从模型层面分析关键化学成分对灰分熔融温度预测的影响，为理解灰分熔融行为提供了新视角[18]。同时，多源特征整合策略也逐渐受到重视。奥尼法德等人将近似分析方法与灰分成分信息结合到人工神经网络模型中，提升了复杂灰分系统的预测性能[19]。这些研究都体现了机器学习模型在灰分熔融温度预测方面的潜力。

尽管取得了这些进展，但目前仍存在一些局限性。现有研究大多聚焦于单一来源的灰分系统，如单独的煤灰或生物质灰分。而生物质-污泥混合灰分系统则存在非加性的成分效应和复杂的矿物相互作用，但针对这类系统的研究相对较少。此外，大多数研究采用单目标预测策略，分别为变形温度、软化温度、半球形温度和流动温度构建独立的预测模型。这种做法没有充分考虑这四种温度之间的内在顺序关系（DT ≤ ST ≤ HT ≤ FT），也无法体现灰分熔融过程的渐进性特征。另外，机器学习模型往往被当作“黑箱”使用，若缺乏可解释的分析，就难以从数据驱动的结果中得出具有物理意义的结论。与以往专注于单一来源或单目标预测的研究相比，本研究将混合灰分建模与多目标、可解释的框架相结合。

为弥补现有研究的不足，本研究收集了92组生物质-污泥混合灰分样本，构建了一种多目标回归框架，能够基于化学成分及热化学衍生特征，同时预测变形温度、软化温度、半球形温度和流动温度。研究系统地比较了多元线性回归、人工神经网络、随机森林、极端梯度提升算法和支持向量回归等多种模型架构，并通过贝叶斯优化调整超参数，以提高预测性能和模型稳定性。此外，研究还引入了单调性违反率这一评估指标，用于衡量模型预测结果与灰分熔融温度内在物理顺序的符合程度，从而更全面地评估预测精度与物理合理性之间的关系。最后，通过对最优模型进行Shapley分析，量化了不同阶段中关键灰分成分对熔融温度的影响。

本研究提出了一种机器学习框架，用于预测混合灰分系统的灰分熔融温度，重点在于定量分析生物质-污泥混合物中灰分成分在不同阶段的贡献及相互作用规律。通过将预测建模与可解释性分析相结合，该框架为多组分系统中灰分成分的阶段依赖性行为提供了数据驱动的分析视角，也为共气化过程中的原料优化和结渣风险评估奠定了基础。

章节节选

数据集描述与预处理

本研究构建了一个针对生物质-污泥混合灰分系统的灰分熔融温度数据集，涵盖了变形温度、软化温度、半球形温度和流动温度这四个关键温度指标，同时还包含了SiO₂、Fe₂O₃、Al₂O₃、CaO、P₂O₅、K₂O、MgO、SO₃、TiO₂和Na₂O等主要灰分氧化物的相关数据。这些数据来源于本研究的初步实验结果以及已发表的文献[20]、[21]、[22]、[23]、[24]、[25]、[26]、[27]、[28]。相关统计特征总结见表1。

基于相关性的特征重要性分析

按照2.2节所述的特征选择策略，首先利用混合重要性得分对初始的17个特征进行排序，排名靠后的5个特征因与目标灰分熔融温度的相关性较弱而被剔除，最终剩下12个候选特征。为进一步解决潜在的多重共线性问题，随后对剩余特征进行了皮尔逊相关性分析，再根据相关性强度去除冗余特征。

结论

本研究基于化学成分及热化学衍生特征，构建了一种多目标机器学习框架，可同时预测生物质-污泥混合灰分的四种灰分熔融温度。通过结合基于相关性的特征选择、贝叶斯超参数优化以及基于Shapley方法的可解释性分析，该框架能够定量分析复杂生物质-污泥系统中灰分成分与熔融行为之间的关系。

CRediT作者贡献说明

Ming Zhao：撰写——审阅与编辑，指导，资源提供。Wenwei Wu：撰写——审阅与编辑。Miaoyuan Zhang：撰写——审阅与编辑，撰写——初稿，可视化，软件应用，方法设计，实验研究，正式分析，数据整理，概念构思。Liping Hu：撰写——审阅与编辑。Jinyang Lu：撰写——审阅与编辑。Guozhao Ji：撰写——审阅与编辑

利益冲突声明

? 作者声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知利益冲突或个人关系。

致谢

本研究得到了云南省科技计划项目（项目编号202503AT100009）以及辽宁省科技计划项目（2023JH1/10400007）的支持。