GPUMDkit：一款面向GPUMD与NEP的用户友好型工具包

《Materials Genome Engineering Advances》：GPUMDkit: A User-Friendly Toolkit for GPUMD and NEP

　　

机器学习原子间势（Machine-Learned Interatomic Potentials, MLIPs）通过以经验势的速度提供量子力学精度，彻底改变了分子动力学（Molecular Dynamics, MD）模拟。基于图形处理器分子动力学（Graphics Processing Unit Molecular Dynamics, GPUMD）程序包凭借其高效神经演化势（Neuroevolution Potential, NEP）框架已成为该领域的有力工具。然而，力场构建、主动学习和轨迹后处理过程的复杂性通常需要大量手动编写脚本，给新用户带来陡峭的学习曲线。为此，研究人员提出了GPUMDkit——一个全面且用户友好的GPUMD与NEP全流程模拟工作流工具包。GPUMDkit集成了格式转换、结构采样、性质计算和数据可视化等核心功能，可通过交互式和命令行界面访问。其模块化、可扩展架构既保障各水平用户的易用性，又允许新功能的无缝集成。通过自动化复杂任务和提升生产力，GPUMDkit显著降低了GPUMD和NEP程序的使用门槛。本文描述了程序架构并通过实际应用演示了其功能。

GPUMDkit：面向GPUMD与NEP模拟流程的一体化工具包及其在材料性质研究中的应用解读

一、研究背景与立项依据

机器学习原子间势（Machine-Learned Interatomic Potentials, MLIPs）能在接近密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）精度的前提下大幅降低计算成本，弥补了传统经验势精度不足与第一性原理分子动力学（Ab Initio Molecular Dynamics, AIMD）计算昂贵的鸿沟。其中，基于可分离自然进化策略（Separable Natural Evolution Strategy, SNES）训练的神经演化势（Neuroevolution Potential, NEP）框架搭载于原生CUDA/HIP异构加速的图形处理器分子动力学（Graphics Processing Unit Molecular Dynamics, GPUMD）软件中，因极高计算效率受到广泛关注。尽管已有NepTrain、Calorine、PYSED等辅助工具，但GPUMD/NEP的完整工作流——从第一性原理数据提取、extxyz格式整理、结构抽样、主动学习循环到热力学量与输运性质的轨迹后处理及绘图——仍依赖用户自行拼接脚本，缺乏开箱即用（out-of-the-box）的统一交互环境，对新手形成较高技术壁垒。为填补此空白，研究人员开发了GPUMDkit，将分散功能封装为菜单驱动的交互模式与批量执行的命令行模式，旨在让研究者聚焦科学问题而非代码实现。该论文发表于《Materials Genome Engineering Advances》。

二、主要关键技术方法

研究人员采用Shell脚本编排与Python数据处理混合架构开发GPUMDkit，调用原子模拟环境（Atomic Simulation Environment, ASE）、dpdata、pymatgen、calorine及NepTrain等成熟库。支持从VASP、CP2K、ABACUS第一性原理输出中提取能量/力/维里（virial）并转为NEP训练所需extxyz格式；提供随机/等间距/基于描述符的最远点采样（Farthest Point Sampling, FPS）及随机扰动结构生成；支持全自动与半自动主动学习循环（结构选择→DFT任务准备→NEP训练→验证）；内建径向分布函数（Radial Distribution Function, RDF）、自扩散系数、离子电导率、原子态密度（Density of Atomistic States, DOAS）及 nudged elastic band（NEB）路径分析；集成训练收敛监控、热力学量时序图、均方位移（Mean Square Displacement, MSD）、热导率（EMD/NEMD/HNEMD）等绘图与实时模拟进度预测（-time选项）。案例验证所用NEP模型训练数据集分别引自已发表的Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO）和(Pb,Sr)TiO₃DFT采样文献及前期工作。

三、研究结果

4 Case Studies: Phase Transition and Ionic Diffusion of Li₇La₃Zr₂O₁₂

研究人员基于文献数据集训练LLZO的NEP模型，用gpumdkit.sh -plt train检验损失函数收敛及能量/力/应力 parity plot（R²>0.999，能量RMSE 0.74 meV/atom，力RMSE 80.31 meV/?，应力RMSE 0.0885 GPa）。NPT系综加热模拟（600–1200 K）经-plt thermo监测显示a、b轴收缩与c轴膨胀汇合为立方相（~900 K），证实四方（t-LLZO）到立方（c-LLZO）相变。MSD分析（-plt msd_all/-plt msd_conv）表明Li离子长程扩散而骨架原子不动，立方相活化能降至约0.29 eV（四方相~1.23 eV）。DOAS与原子能量空间分布图（Atomistic Energy Distribution Plot, AEDP）揭示t-LLZO具分立的三类Li位能峰，c-LLZO能态展宽连续——从有序到无序亚晶格转变压低Li扩散势垒，解释了超离子导电性的微观机制。

5 Case Studies: Phase Transition and Topological Structure in (Pb,Sr)TiO₃

研究人员训练覆盖PbTiO₃、SrTiO₃及固溶体(Pb_xSr_1-x)TiO₃的NEP模型（能量RMSE 1.99 meV/atom，力RMSE 89.11 meV/?），通过-calc avg-stru获取系综平均结构。PbTiO₃铁电四方→顺电立方相变T_C≈600 K，-calc pol-abo3计算自发极化矢量P_z在T_C以上消失；SrTiO₃反铁畸变（Antiferrodistortive, AFD）氧八面体旋转相变T_C≈225 K，-calc oct-tilt给出TiO₆倾斜角在低温非零高温归零。(PbTiO₃)₁₀/(SrTiO₃)₁₀超晶格NPT平衡后，局域极化分布显示极化涡旋（polar vortex）阵列，基于涨落-耗散定理计算的面外介电常数ε_zz在涡旋核与畴壁处显著增强，印证拓扑受挫区为高介电响应热点。

6 Case Study: Thermal Transport of Graphene

研究人员以单层石墨烯为例展示热输运后处理：HNEMD模拟输出经-plt hnemd自动解析热流自相关与累积热导率κ(t)，平面内（κ_in≈803 W/m·K）与面外（κ_out≈1995 W/m·K）声子贡献分解显示总κ≈2798 W/m·K，低频声学支（特别是弯曲模flexural phonons）主导导热；若开启谱热流分解则输出频谱热导率，并可设定截止频率。同法支持EMD（Green-Kubo）与NEMD方法的结果绘图与多独立运行误差棒统计。

四、讨论与结论总结

研究人员在结论中指出，GPUMDkit通过将格式转换（含VASP/CP2K/ABACUS至extxyz）、结构抽样（含FPS与扰动）、主动学习工作流（支持半自动介入）、性质计算（RDF、扩散系数、DOAS、NEB等）及可视化（热力学量、MSD、训练曲线、热导率谱等）整合为统一交互/命令行界面，消除了GPUMD与NEP模拟中繁琐的手工脚本编写环节。其模块化设计便于后续拓展，显著降低了GPUMD/NEP生态的使用门槛并提升科研产出效率。三个典型案例——LLZO离子导体相变与扩散、钙钛矿铁电超晶格拓扑极化结构与相变、(Pb,Sr)TiO₃热输运——证明GPUMDkit可桥接宏观可观测量与原子尺度机制解析，适用于多类功能材料的MLIP-MD研究。GPUMDkit开源发布于https://github.com/zhyan0603/GPUMDkit，文档见https://zhyan0603.github.io/GPUMDkit。