Bi4Ti2.85Zr0.15O12/Nb:SrTiO3基人工光学神经元用于突触可塑性模拟和光控神经形态计算

《Materials Genome Engineering Advances》：Bi4Ti2.85Zr0.15O12/Nb: SrTiO3-Based Artificial Optic Neuron for Synaptic Plasticity Simulation and Light-Controlled Neuromorphic Computing

　　

这项研究通过B位Zr掺杂增强了BIT（Bi₄Ti₃O₁₂）的光电性能，构建了Au/Bi₄Ti_2.85Zr_0.15O₁₂/Nb:SrTiO₃（Au/BTZ/Nb:STO）器件。Zr掺杂诱导了BIT光吸收带的红移，将带隙缩小至约3.22 eV。在365 nm光照下，该器件实现了光控SET过程和开关比调制，展示了短期光学突触可塑性，成功模拟了学习和遗忘过程。通过光耦合信号调制，该器件表现出长期增强（LTP）和长期抑制（LTD）特性。基于该器件构建的差分卷积神经网络（DCNN），在结合器件电导响应参数后，经过50次训练迭代，对手写数字数据集（MNIST）和Fashion-MNIST数据集的分类准确率分别达到94.2%和83%。研究表明，Au/BTZ/Nb:STO器件结合了卓越的光电性能和高精度神经形态计算能力，为下一代神经网络计算提供了新途径。

在后摩尔时代对高效数据处理需求日益增长的背景下，传统冯·诺依曼架构面临瓶颈，受生物大脑启发的神经形态计算成为有前景的替代方案。光电突触器件因能集成感知、传输和处理功能，且具备高带宽、低串扰和超低功耗等优势而备受关注。然而，当前光电技术的关键挑战在于光谱响应范围有限，以及难以在高保真突触可塑性与强光响应之间实现协同平衡。钛酸铋（Bi₄Ti₃O₁₂，BIT）作为直接带隙半导体（带隙约3 eV），具有本征铁电和光电特性，但其在光电突触应用中的潜力尚未充分开发。现有策略如Nd掺杂虽能模拟突触可塑性，但往往将吸收带移至深紫外区，限制了器件在可见光或近紫外光下的通用性。为克服这些局限并提升BIT基器件的光电性能，研究人员提出B位Zr掺杂策略（制备Bi₄Ti_2.85Zr_0.15O₁₂，BTZ），并结合Nb:SrTiO₃（Nb:STO）导电衬底，旨在增强光生载流子分离并调控光学带隙。通过优化光生载流子动力学，器件从简单光敏电阻转变为复杂突触模拟器。进一步，研究工作通过光耦合信号实现高线性度的长期增强（LTP）和长期抑制（LTD）模拟，为先进神经网络集成提供硬件基础。为验证实用性，研究人员构建了差分卷积神经网络（DCNN），将实验器件特性作为物理参数纳入。最终，Au/BTZ/Nb:STO架构利用了缺陷工程化BTZ活性层与高导电Nb:STO衬底之间的协同作用，实现高效光生载流子空间分离和突触权重稳定调制。该研究在MNIST和Fashion-MNIST数据集上分别达到94.2%和83%的高识别准确率，证明该器件不仅模拟生物功能，还为神经形态计算提供高精度平台。论文发表在《Materials Genome Engineering Advances》。

研究人员主要采用的关键技术方法包括：通过溶胶-凝胶法在Nb:STO衬底（合肥科晶材料技术有限公司，晶体取向(1 1 0)，Nb掺杂浓度0.5 wt%）上制备BTZ薄膜，经旋涂、退火（700°C，20 min）后，利用磁控溅射沉积金顶电极形成Au/BTZ/Nb:STO器件。利用扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、原子力显微镜（AFM）和X射线光电子能谱（XPS）进行结构表征；通过吸收光谱和Tauc关系分析光学带隙；使用半导体参数分析仪（Keithley 2400）进行光电性能测试；构建差分卷积神经网络（DCNN）并采用改进的随机梯度下降（SGD）权重更新算法进行神经形态计算模拟。

2.1 器件制备过程
研究人员采用溶胶-凝胶法，在Nb:STO衬底上通过旋涂和退火制备BTZ薄膜，随后沉积Au顶电极形成Au/BTZ/Nb:STO器件。XRD和AFM表征表明，BTZ薄膜形成了层状钙钛矿结构，表面粗糙度约10.3 nm。

2.2 器件结构与材料表征
通过XRD分析发现，Zr掺杂导致(2 2 0)晶面衍射峰轻微偏移，晶格参数从5.463 ?收缩至5.405 ?，证实Zr⁴⁺取代Ti⁴⁺引起晶格畸变。XPS光谱确认Bi-O键、Ti 2p、Zr 3d和氧的化学状态，其中Zr 3d_5/2和Zr 3d_3/2峰证实Zr⁴⁺成功掺入BIT晶格。吸收光谱显示BTZ的吸收峰（约362 nm）相比BIT（约351 nm）发生红移，Tauc关系计算得到带隙约为3.22 eV。I-V循环测试表明，在365 nm光照下器件实现光控SET过程（从高阻态HRS切换到低阻态LRS），而RESET过程由电场实现。器件在1000次循环中保持稳定开关比（R_HRS/R_LRS约20），且在不同光照强度下开关比可调（1.17 mW/cm²时约18，2.35 mW/cm²时约37）。

2.3 器件光电特性
在单光脉冲刺激下，器件表现出类似兴奋性突触后电流（EPSC）的弛豫效应，双指数拟合揭示快（τ₁，光生载流子快速复合）和慢（τ₂，氧空位缺陷态捕获载流子缓慢释放）两个时间常数。双脉冲易化（PPF）行为通过双脉冲间隔（Δt）依赖性验证，PPF指数随Δt增大而衰减。通过调节光脉冲宽度（固定强度1.17 mW/cm²）和强度（最高4.71 mW/cm²），器件成功实现从短期可塑性（STP）到长期增强（LTP）的转变，EPSC最大增益达10 nA。循环光刺激模拟学习和遗忘过程：随着刺激次数增加，达到预设阈值电流（3.31 nA）所需时间逐渐缩短。利用3×3阵列进行多次学习-遗忘实验，第二次光脉冲后相同弛豫时间内的电流值显著高于第一次，表明器件能够实现长期记忆行为。

2.4 器件的能带结构与载流子动力学
研究人员通过能带示意图解释光生载流子动力学：365 nm光脉冲激发电子-空穴对，电子跃迁至导带形成光电流，部分电子被界面态和本征缺陷捕获。光关闭后，自由载流子快速复合（对应τ₁），而被捕获电子通过缓慢热脱陷过程逐渐释放（对应τ₂），赋予器件非易失性记忆行为。

2.5 基于BZT光电突触的神经形态计算
基于Au/BTZ/Nb:STO器件的电导响应参数，构建差分卷积神经网络（DCNN），采用改进的曼哈顿式随机梯度下降（SGD）权重更新算法，避免复杂电脉冲计算。器件在LTP和LTD过程中的非线性参数A_p=4.23，A_d=3.29。将电导特性（G_LTP和G_LTD）及非线性参数代入卷积神经网络（CNN）进行模拟训练，经过50次迭代后，对手写数字数据集（MNIST）识别准确率达94.2%，对Fashion-MNIST数据集识别准确率达83%。通过调整随机种子参数进行五次测试，准确率均高于91%，标准差1.45，证明训练的鲁棒性。混淆矩阵显示预测标签与真实标签高度一致。

讨论部分总结：本研究通过B位Zr掺杂策略成功构建Au/BTZ/Nb:STO光电突触器件，实验证实Zr掺杂有效诱导BIT光吸收带红移，带隙窄化至约3.22 eV。在365 nm光照下，器件展示光控SET过程和可调开关比，成功模拟生物突触短期可塑性（如学习与遗忘行为）。通过光耦合信号调制，器件实现长期增强（LTP）和长期抑制（LTD）特性。基于器件电导响应参数构建的差分卷积神经网络（DCNN），经50次训练后，对MNIST和Fashion-MNIST数据集分别达到94.2%和83%的高识别准确率。这些结果证明Au/BTZ/Nb:STO结构器件兼具卓越光电响应性能和高精度神经形态计算能力，不仅扩展了BIT基材料在神经形态计算领域的应用，也为开发高性能、光控可调的下一代人工突触器件与神经网络硬件提供了新思路和技术依据。