饱和场作为探测自旋1磁体中交换作用与单离子各向异性的直接方法

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Saturation field as a direct probe of exchange and single-ion anisotropies in spin-1 magnets

　　M.A.R. Griffith|S. Rufo|H. Caldas|F. Dinola Neto|Minos A. Neto|J.R. Viana

摘要
强磁场为研究层状磁体中控制自旋动力学的各向异性提供了直接途径。我们利用SU(3)键算符框架处理自旋-1系统，推导出了磁振子谱以及界定场诱导有序相的临界场的解析表达式。研究表明，上临界场h2c能够反映交换各向异性和单离子对称性破缺的简单定量特征，这使得高场实验可以成为探测微观各向异性的有效手段。此外，我们还研究了这些各向异性与层间耦合如何共同决定磁振子玻色-爱因斯坦凝聚区的范围和位置。我们的结果为识别实际自旋-1材料中的对称性破缺机制提供了可实验验证的标准。

引言
具有准二维磁性特性的材料的发现，使得针对这类系统的多种理论模型得以通过实验验证。对这些材料的研究对于理解量子材料、磁性乃至高温超导性具有重要意义[1]。在自旋-1系统中，层间相互作用与单离子各向异性之间的相互作用为探索复杂的量子相、非常规磁基态以及量子临界现象提供了良好契机，尤其是在准二维或层状磁性材料中。准二维模型是指存在弱层间耦合的材料[2]。通常情况下，层间相互作用能在有限温度下稳定长程有序，从而与纯二维模型相比，使准二维磁性行为发生质的变化[3]。

在二维磁性材料中，除了层间相互作用外，单离子各向异性也在稳定长程反铁磁有序方面起着关键作用，因为它们为自旋取向提供了方向性偏好[4]。由于晶体场效应，多层自旋-1材料表现出显著的单离子各向异性，尤其是当涉及镍离子等过渡金属离子时[5]、[6]。近年来，已有几种准二维自旋-1化合物被实验确认，包括K2NiF4和La2NiO4[7]、[8]、[9]、[10]。这类材料属于层状过渡金属化合物，其特点是较强的面内相互作用与较弱的层间磁耦合共存[8]。特别是La2NiO4，其由LaO层和NiO2层交替构成，形成了天然的准二维结构。虽然有研究指出镍离子呈体心排列[9]，但NiO2层通常也被描述为由自旋-1的镍离子构成的正方形晶格，这些离子决定了材料的磁性[10]、[11]。LaO层将NiO2层隔开，导致层间磁耦合较弱，因此该材料属于准二维反铁磁体。在K2NiF4中也观察到了类似的镍离子正方形晶格结构。因此，这两种化合物都为研究准二维反铁磁自旋-1正方形晶格模型提供了依据。

尽管在竞争相互作用的背景下，纯一维自旋-1系统的物理性质已被充分理解[12]，但在磁场存在下的各向异性准二维情况则研究较少。在多临界行为、向列相和多极序（在自旋-?系统中不存在）[13]、[14]，以及存在各向异性和磁场时从二维到三维磁序的维度转变等方面，仍存在一些根本性问题。此外，在外部磁场作用下，磁振子可能会发生准玻色-爱因斯坦凝聚，而其性质会受到层间弱耦合以及系统各向异性特征的影响[15]。对于反铁磁自旋-1系统而言，这种玻色-爱因斯坦凝聚可被视为xy平面上的自发横向磁有序。

除了层内与层间耦合的相互作用外，晶体场畸变还会产生轨道不对称性，通过自旋-轨道耦合，既产生了占主导地位的轴向单离子项D(Sz)2，也产生了较弱的面内分量Dx(Sx)2，同时还会引发不同的横向和纵向超交换通道（Jx=Jy=J和J⊥≠J）。这些效应共同反映了自旋轨道作用对晶格各向异性在自旋方向上的投影。强磁场为研究层状磁体中控制自旋动力学的各向异性提供了直接手段。我们发现，饱和场h2c能够反映交换各向异性和单离子对称性破缺的定量特征，因此高场测量可作为一种灵敏的手段来检测微观各向异性。我们还分析了这些各向异性和层间耦合如何影响自旋-1系统在SU(3)键算符框架下的场诱导有序相变，该框架能够对基态及相关的磁振子凝聚进行精确描述。

本文结构如下：第2节介绍用于描述磁各向异性的最小哈密顿量；第3节阐述SU(3)施温格玻色子形式主义及其对应的变分自洽方程；第4节讨论主要结果及其意义；最后，第5节总结我们的结论并提出可能的拓展方向。

模型
为捕捉与层状自旋系统相关的各种磁各向异性来源，我们考虑了一个最小的自旋-1模型，该模型同时包含了与轴向和面内畸变相关的交换各向异性以及单离子项。相应的哈密顿量可表示为：

H=∑〈i,j〉∥J(SixSjx+SiySjy+RSizSjz)+∑〈i,j〉⊥J⊥(SixSjx+SiySjy+RSizSjz)+D∑i(S?iz)2+Dx∑i(S?ix)2?gμBB∑iS?iz

其中，J表示层内最近邻交换相互作用，J⊥表示最近邻层间耦合，R为SU(3)施温格玻色子形式主义。

SU(3)施温格玻色子形式主义中玻色子算符与自旋算符的映射关系如下（见附录A）：
S+=2(tz?d+u?tz)，S?=2(tz?u+d?tz)，Sz=u?u?d?d。

作为起点，我们假设t玻色子发生凝聚，即〈tz〉=〈tz?〉=t，这在D>Dc的情况下是一个合理的假设。在此框架中，t可作为变分参数。将公式(2)代入哈密顿量(1)后，可得：

H=J2∑r→,δ→[t2(dr→?dr→+δ→+ur→?ur→+δ→+dr→ur→+δ→+ur→dr→+δ→+H.c.)+R(ur→?ur→?dr→?dr→)(ur→+δ→?ur→+δ→?dra

玻色-爱因斯坦凝聚与面内长程有序：
我们通过数值方法求解了方程组(15)、(16)、(17)、(18)、(19)。所得到的t、nh(T)、μ、p1和p2的值决定了磁化强度My和m作为T、D、α、Dx、h和R函数的值。当D>Dc时，基态为以|Sz=0〉态为主的D大量子顺磁态，此时〈(Siz)2〉≈0，自旋波动几乎被限制在xy平面内。

b. 叉状磁化区与场诱导的玻色-爱因斯坦凝聚：
图1展示了当R=1且层间耦合较弱，即α=0.086时，T=0时的叉状磁化强度My。

结论
通过SU(3)键算符框架，我们计算了弱层间相互作用J⊥对具有单离子各向异性D和Dx的层状自旋-1磁体量子相图的影响。我们得到了区分垂直于外加磁场的平面上的大D量子顺磁相与奈尔相的临界线。此外，我们还发现，层状自旋-1磁体的高场区域为探测微观各向异性提供了极为敏感的窗口。

作者贡献说明
M.A.R. Griffith：指导、软件使用、项目管理、方法论、研究工作、正式分析、数据整理、概念构建。S. Rufo：指导、软件使用、方法论、研究工作、正式分析、数据整理、概念构建。H. Caldas：写作——审阅与编辑、指导、研究工作、正式分析。F. Dinola Neto：可视化、指导、方法论、正式分析、概念构建。Minos A. Neto：可视化、指导、资源协调、方法论。

利益冲突声明
作者声明不存在任何可能影响本文研究成果的已知财务利益或个人关系。

致谢
本研究部分得到了亚马逊研究支持基金会（FAPEAM）和巴西国家科学技术发展委员会（CNPq）的资助。