综述：化学循环制氢技术及氧载体研发进展与挑战：综述

《Topics in Current Chemistry》：Progress and Challenges in Chemical Looping Hydrogen Production Technology and Oxygen Carrier Development: A Review

　　

摘要

化学循环制氢技术是一种高效且低碳的工艺，能够实现连续制氢。该技术通过以氧载体为中间介质，在两个或三个反应器之间传递氧原子，从而生产高附加值的合成气和高纯度氢气。本研究首先简要概述了甲烷化学循环重整制氢的技术原理及优势。基于Web of Science Core Collection数据库，通过文献计量关键词聚类分析，研究了化学循环制氢领域中氧载体材料的发展趋势，重点关注基于铁、镍、铜以及复合矿物材料的氧载体的改性与设计进展。此外，通过系统整理现有的密度泛函理论计算数据，对比分析了不同氧载体在关键热力学和动力学参数上的差异，包括反应活化能、氧空位形成能以及反应物和中间体的吸附能等。最后，本文系统总结了各种制备方法调控氧载体微观结构与氧化还原性质的机制，旨在为高性能氧载体的合理设计与可控合成提供参考，填补现有综述的不足，并为未来化学循环制氢技术的研究提供前沿的系统性参考资料。

图解摘要

这份图文并茂的总结在核心技术原理的基础上，探讨了氧载体改性的策略、主流制氢方法以及高性能氧载体的制备技术。在此框架下，本研究首先系统梳理了基于甲烷的化学循环制氢的技术原理与核心优势。随后，聚焦于氧载体的设计与改性，介绍了三种主要策略：惰性载体掺杂、活性组分添加以及微观结构调控。此外，还利用密度泛函理论计算数据对不同氧载体的关键参数进行了对比分析。最后，本文总结了高性能氧载体的制备方法及其特性，包括溶胶-凝胶法、浸渍法、喷雾干燥法、机械混合法、冷冻造粒法以及共沉淀法等。同时，特别强调了氧载体的多尺度调控方法，为未来高性能氧载体的合理设计与可控合成提供了参考。