利用动态与积分方法，通过时间序列数据量化整栋房屋内的PM2.5污染源强度

《Energy Conversion and Management-X》：Quantifying whole-house indoor PM2.5 source strengths from time-series data using dynamic and integral approaches

　　萨伊德·法鲁迪|英成康|卡维塔·贾戈塔|南希·卡尔彭|扎恩·Z·埃尔费西|伊斯雷尔·鲁宾斯坦|穆罕默德·海达里内贾德|布伦特·斯蒂芬斯
美国伊利诺伊州芝加哥市伊利诺伊理工学院土木、建筑与环境工程系，邮编60616

摘要
室内细颗粒物（PM2.5）的暴露通常主要来自室内污染源。尽管有许多研究通过控制实验中明确界定的污染源量化了室内PM2.5的来源强度，但很少有研究探讨居住建筑中非计划性活动产生的PM2.5排放情况。本研究采用两种方法，利用部署在芝加哥大都会区78户患有慢性呼吸系统疾病的美国退伍军人家庭中的颗粒物监测器所获取的实时室内浓度数据，来分析整个房屋的PM2.5来源强度。一种动态方法通过质量平衡法检测排放事件，并量化整个房屋的体积归一化室内PM2.5排放率以及事件持续时间；另一种积分方法则通过每户家庭的单一指标，量化超过背景水平的累积PM2.5负荷。在约27,000个可分析的监测日中，共检测到27,897次有效排放事件，各家庭的平均排放率在226至3,660微克/小时·立方米之间，平均事件持续时间为8至31分钟。排放率与事件持续时间呈负相关，而排放率与累积积分来源强度则呈轻微正相关，这表明这两种指标反映了相互关联但又各有不同的特征。在有明显室内吸烟行为的家庭中，累积积分来源强度平均高出约3.7倍，这一差异主要源于更高的排放事件频率，而非排放率的绝对值。总体而言，这些研究结果为了解整个房屋的PM2.5排放率提供了比现有文献更丰富的数据，并揭示了不同家庭之间污染源特征的巨大差异。

1. 引言
人类接触细颗粒物（即PM2.5：空气动力学直径小于2.5微米的颗粒物质量）会带来多种不良健康影响[1]。由于人们大部分时间都在室内度过[2]，且环境中的颗粒物会渗入建筑并长期存在[3,4]，因此人类接触的环境来源PM2.5大多发生在室内，尤其是家中[5,6]。室内还存在许多其他颗粒物来源，因此室内PM2.5通常是环境渗透来源与室内生成来源的混合物，其比例取决于两者各自的贡献程度[7]。事实上，室内来源往往占居民PM2.5总暴露量的大部分[8]。因此，PM2.5通常被视为与室内空气污染物暴露相关的最主要的健康危害污染物[9,10]。许多房屋特征和参与者特征都与室内PM2.5浓度相关，如房屋类型（单户住宅、多户住宅）、所有权状况（业主、租户）、居住者的活动（吸烟、烹饪、清洁），以及通风空气的来源和强度（渗透、开窗等）[ [11], [12], [13] ]。然而，所有这些影响的背后，都是室内PM2.5排放源的频率、持续时间和强度。

迄今为止，已有许多研究通过控制实验室或试验室研究[ [14], [15], [16], [17], [18], [19], [20] ]，或在真实建筑中的控制研究[ [21], [22], [23], [24], [25], [26], [27], [28], [29] ]，量化了各种明确界定的室内污染源的颗粒数和/或质量排放率。据我们所知，目前只有一项研究利用实时室内PM浓度数据，从非控制性的室内测量中检测出室内PM2.5排放事件，并量化了“整个房屋”的PM2.5排放率，即由家中各种非计划性的颗粒物生成活动或设备所产生的排放率[30]。不过，整个房屋的排放率有助于了解不同家庭之间PM排放特征的本质，也有助于为大规模建筑存量建模提供依据，从而估算人群对室内PM2.5的暴露程度[31,32]。在文献中，采用整个房屋或整栋建筑的方法来描述挥发性有机化合物（VOCs）的室内排放情况更为常见，因为VOCs的排放既来自面源，也来自点源[ [33], [34], [35], [36], [37], [38] ]。在上述各类研究中，都是利用室内污染物浓度数据，通过排放率（单位时间的质量）、体积归一化排放率（单位时间、单位建筑体积的质量）或面积归一化排放率（单位时间、单位建筑表面积或楼面的质量）来量化室内排放源的强度。

近年来，低成本污染物检测技术的进步极大地提升了监测室内空气质量（包括PM2.5）的空间和时间分辨率[ [39], [40], [41], [42], [43], [44], [45], [46], [47] ]。随着现在能够大规模收集越来越多的实时数据，分析技术的进步使得可以利用质量平衡法，求解出影响室内浓度测量的各种源头和损失参数[ [48], [49], [50], [51] ]。因此，我们最近开发了一种基于质量平衡和开源信号处理工具的分析框架，用于根据实时室内测量数据来分析室内PM的来源和消散机制[52]。在此，我们扩展了该框架，利用美国伊利诺伊州芝加哥大都会区78户参与为期1年的便携式空气净化器干预试验的住宅的实时室内浓度数据，通过两种主要方法来量化整个房屋的室内PM2.5来源强度：(1) 动态排放事件检测与整个房屋的排放率量化；(2) 相对于稳定背景期的累积积分来源强度量化。我们利用这些量化指标来研究：(i) 各种排放特征之间的关联；(ii) 不同家庭之间排放特征的变化；(iii) 不同房屋特征和参与者特征对排放特征的影响。总体而言，我们提供的关于检测到的排放事件所产生的整个房屋排放率的数据集比现有文献更为丰富，同时也有助于了解不同房屋特征和参与者特征对排放特征的影响。

2. 方法与材料
2.1 实地测量与数据描述
我们使用了部署在芝加哥大都会区那些被医生诊断为慢性阻塞性肺疾病（COPD）的美国退伍军人家庭中的低成本PM监测器所获取的时间序列数据，这些家庭参与了为期1年的随机、单盲、安慰剂对照的病例对照试验，该试验测试的是配备高效颗粒空气过滤器、活性炭过滤器和沸石介质过滤器的风扇驱动型便携式空气净化器（临床试验编号：NCT05913765）。该研究分别于2022年5月获得了伊利诺伊理工学院的伦理批准（IRB-2022-92），并于2022年12月获得了杰西·布朗退伍军人事务医疗中心的伦理批准（JBVA IRB编号：1675992）。参与者被随机分配，要么使用功能正常的带有高效颗粒空气过滤器和活性炭过滤器的实际空气净化器，要么使用去除了主要过滤器的模拟空气净化器，使用时间为1年。关于这项干预研究的更多细节在其他文献中有介绍[53]。

简而言之，为了开展本研究，我们在每户家庭中选择一个合适的位置放置了一台PurpleAir PA-II-SD监测器，用来测量室内PM浓度。PA-II-SD监测器是一种低成本的消费级光学颗粒物监测器，它可以通过算法测定颗粒物的尺寸分布，并据此推算出PM2.5的质量浓度。该监测器通常放置在客厅、餐厅或卧室的中央位置，距离地面大约1至2米高，且一般不会紧邻空气净化器。在少数面积较小的公寓中，该监测器被放置在厨房附近或厨房内，但采用这种布置的家庭数量较少，大约只有5户。在整个1年的研究期间，该监测器一直保持原位，每隔2分钟记录一次数据，并将数据存储在内置的微型SD卡中（没有使用无线连接功能）。选择这种监测器是因为许多研究表明，与价格昂贵的大量用于监管或研究目的的监测器相比，这类监测器（及其配套的Plantower传感器）的性能相当出色，尤其是在检测环境中的PM2.5以及多种室内PM2.5来源方面，其相对误差R2通常大于0.9。此外，PA-II系列监测器之间的重复性也很高，彼此之间的测量结果差异较小，通常无需进行额外的定位调整[54]。我们利用PA-II监测器记录的颗粒数浓度，结合华莱士等人提出的“ALT_CF3”算法[55]来估算每个时间间隔内的PM2.5浓度，该算法的准确性高于“CF_1”算法[56]。我们采用了最新的校准因子3.4，以此计算每个记录时间间隔内的“pm2.5_alt”浓度[57]。在整个研究期间，我们还使用Onset HOBO UX120插电式负载数据记录器来监测空气净化器的运行情况，通过这些记录器可以判断空气净化器是否插入电源插座、是否处于开启状态，以及其风扇转速是处于低速、中速还是高速状态，这些都是通过分析其功耗信号来实现的[58]。

在干预期间的某个时间点，我们会对每户家庭进行一次中期访问，以便下载监测设备中的临时数据、检查设备状况，并对房屋进行评估。在房屋评估过程中，我们会记录一些基本信息，如房屋类型、居住人数和卧室数量；还会测量房屋的尺寸，如占地面积和体积；同时还会检查与供暖、通风和空调系统相关的各项细节，包括所使用的电器和设备类型，以及可能表明房屋存在健康问题的迹象，如可见的水损或霉菌、室内吸烟的痕迹、可能存在燃烧安全隐患等。室内吸烟的迹象是指任何形式的主动吸烟、被动吸烟（二手烟）或残留吸烟（三手烟），其判断主要依靠非吸烟的研究人员通过嗅觉来判断烟草或其他烟雾的气味，其他研究也表明，这种嗅觉判断方式与实际测得的尼古丁浓度之间存在关联[59]。此外，如果能在房屋内看到吸烟或与吸烟相关的产品，也能作为判断吸烟存在的依据[60]。虽然这种判断方法并非绝对准确，也无法排除那些自己吸烟但不在室内吸烟的参与者，但它是一种快速且相对粗略的评估方法，可用于识别明显的室内吸烟情况，从而辅助后续的数据分析。我们同样使用这种方法来识别常见的室内PM来源，如香薰或蜡烛等。在初始安装至少12个月后，我们会再次进行一次访问，取回数据记录器并收集最终数据。

2.2 整个房屋的排放率与累积积分来源强度的计算
我们采用两种方法来量化整个房屋的室内PM2.5来源强度：动态事件检测与量化，以及超过背景水平的累积积分来源量化。动态方法是通过分析PM2.5浓度的时间序列数据来检测排放事件，然后利用传统的质量平衡方法和排放指标来量化产生污染物的活动，这些指标包括整个房屋的体积归一化排放率（单位为每单位有效房屋体积每单位时间的质量）以及排放事件的持续时间（单位为时间）。积分方法则为每户家庭计算一个单一的累积积分来源强度指标，该指标用于反映室内PM来源随时间推移在超过背景水平方面的累积贡献。具体来说，累积积分来源强度是通过计算PM2.5浓度时间序列曲线中位于该时间序列对应平均背景浓度之上的部分所对应的面积，再将该面积除以该时间序列的数据采集时间长度来得到的。

采用这两种方法的原因是，动态排放率反映了在某一排放事件发生期间污染物的生成强度，这一指标有助于描述单个事件的强度和时间变化规律，但它无法涵盖所有的排放事件，因此必须结合对房屋内同时存在的损失机制的了解，才能全面理解这些机制对室内PM2.5浓度的整体影响。相反，累积积分来源强度指标则能够反映排放事件发生的频率和持续性，以及空间内同时存在的损失作用对这些排放事件的修正效果，因此它可以作为一个综合指标，反映由室内来源造成的、超过背景水平的整体室内污染负荷，这一指标有助于对不同房屋进行特征描述，并为健康影响分析提供依据。下面将详细介绍这两种方法。

2.2.1 动态方法：整个房屋的体积归一化排放率计算
以下步骤介绍了用于自动识别排放事件并计算相应整个房屋体积归一化排放率的动态方法。该方法不考虑房屋的实际体积或有效混合体积，因此此处计算出的基于事件的整个房屋排放率是经过体积归一化的，即除以体积，也就是用E/V来表示。

步骤1.损失率与背景浓度计算：要估算已识别排放事件的整屋排放率，首先需要确定相应的损失率和背景浓度（公式1）。这种方法的优点在于，无需知道同时期的空气换气率或室外PM2.5浓度，因为这些因素会增加测量复杂性，而本室内数据集并未提供相关数据。为此，我们采用了先前开发的分析框架，用于自动识别显著峰值以及接近稳态的背景期的起始和结束时间，从而能够系统地描述衰减事件[52]。关于衰减事件的识别流程已在之前的研究中详细描述，此处仅作简要概述。为便于说明，图1展示了2023年5月20日某住宅的PM2.5浓度情况。这个例子中的住户有重度吸烟者，因此在短时间内会出现频繁的浓度峰值，不过这并不一定代表所有住宅的情况。图1a显示了在该观测窗口内所有检测到的显著峰值及其显著性（橙色三角形），以及所有识别出的接近稳态的背景期（绿色线条，以蓝色圆圈标记起始，以紫色三角形标记结束）。那些随后转变为稳态背景期的显著峰值被认定为有效峰值（红色菱形），其对应的衰减事件，如图1a中峰值3、6和7之后的事件，被用于损失率计算。每个有效衰减事件的背景浓度是通过取绝对最低浓度点（在图1a中标记为紫色三角形，即主要谷值）以及该最低值前后各三个数据点（若存在的话，即任一方向上6分钟内的数据点）的平均值来计算的，这样最终可用于背景浓度平均的计算数据点最多为七个。下载：下载高分辨率图像（587KB）下载：下载全尺寸图像图1. （a）自动检测显著峰值、谷值及稳态区域以识别衰减事件和背景水平，以及（b）检测排放事件的示例步骤2. 排放事件识别：我们改进后的分析框架使排放事件的检测更加系统化。在识别出显著的PM峰值后，下一步是通过精确确定这些峰值之前的局部最小值位置来判定排放事件的起始点。这些局部最小值被称为“主要谷值”，代表当前峰值与之前峰值之间的低谷区域（图1a）。为自动化这一过程，主要谷值被重新定位到当前值与其后两个数据点（共三个连续数据点）的PM梯度呈现超过2 μg?m?3的正上升率的位置，并将该点标记为排放事件起始点（见图1a中的主要谷值以及图1b中峰值#4之前的孤立排放事件起始点）。2 μg·m-3这一阈值是根据对大量时间序列的实证分析确定的，作为区分不同室内排放事件与背景波动的实际标准，其中背景波动可能受室外PM渗透变化的影响。由于现有研究中缺乏活动记录和公认的基准，这一阈值应被视为一种实用选择，而非经过正式验证的标准。此外，要求使用至少三个连续数据点进行梯度检测，这一要求与排放事件至少需包含四个数据点（在2分钟间隔下至少持续6分钟）的规定相一致，这样才能通过线性回归捕捉并量化排放的上升和衰减阶段。选择这一持续时间是为了能够在保持对烹饪或吸烟等常见短期室内活动敏感度的同时，评估近似一级反应行为。步骤3. 关联状态分类：排放事件被分为关联型或孤立/脱钩型，以此区分可能存在关联的排放源。如果出现以下任何一种情况，则 ??峰值会被视为脱钩（或标记为孤立）：(i) 当前排放事件开始时的浓度相比之前的峰值浓度下降了75 μg?m?3以上；(ii) 当前排放事件开始时的浓度相比之前的峰值浓度下降了75%以上；或者(iii) 排放事件的起始点处于稳态背景期（图1b）。步骤4. 整屋体积归一化排放率计算：在计算E/V之前，需要应用若干条件来筛选来自显著峰值的排放和衰减事件。对于排放事件，尽管有各种自动检测条件，但关键要求是在排放事件发生前或发生后6小时的时间窗口内能识别出相应的衰减事件。这是因为在E/V计算中需要使用相应衰减事件的损失率和背景浓度。选择6小时的时间窗口是基于实际考虑的折中方案：这一时长足以涵盖大多数没有后续衰减事件的孤立室内排放事件，而较短的窗口则会排除大量本应有效的事件。不符合此标准的排放事件将被排除在进一步分析之外。对于衰减事件，则要求其具有最低持续时间（6分钟）以及线性度检验结果（R2 ≥ 0.9）。至关重要的是，只有那些以稳态背景期作为结束点的衰减事件才会被纳入分析。因此，每户住宅中有效排放事件的数量在很大程度上取决于有效衰减事件的数量，并非所有检测到的排放事件都对应有效的衰减阶段。例如，如图1a所示，尽管在同一时间段内检测到了许多排放事件，但只有跟随峰值3、6和7之后的三个衰减事件适合用于损失率计算（见图1b）。因此，在计算E/V时，会使用距离当前排放事件最近的有效衰减事件的损失率（L，h-1）和背景浓度（Cbg，μg?m?3）。如果在排放事件发生前或发生后6小时的时间窗口内未找到合适的衰减事件，则该排放事件将被排除在进一步分析之外。一旦确定了每个事件的L和Cbg值，就可以使用公式1计算整屋体积归一化排放率（即E/V）。(1)d(Cin,t?Cbg)dt=EV?L(Cin,t?Cbg)其中，Cin,t是时间t时的PM2.5浓度（单位：μg?m?3），dt是两次浓度测量之间的时间间隔（2分钟），E/V是整屋体积归一化排放率（单位：μg·h-1每m3），L是损失率（h-1）。归一化排放率是通过将实测的PM数据拟合到由通用解得出的线性模型来确定的（公式2）。这一模型假设L和Cbg如前所述是恒定的，Cin,t0则表示排放事件开始时的浓度。（2）(Cin,t?Cbg)?(Cin,t0?Cbg)·exp(?L(t?t0))︷y=EV︷m[1L(1?exp(?L(t?t0)))]︷X由于在实地研究中的住宅里，很难准确测量或计算有效混合体积（V），尤其是在建筑结构复杂、混合效果可能不佳且室内非计划排放源位置不明的住宅环境中，因此有必要使用整屋体积归一化排放率（E/V），而非绝对排放率（E）。在本文的其余部分，除非另有说明，凡是提到“排放率”一词，指的都是整屋体积归一化排放率，即E/V。只有那些在公式2的线性回归拟合中得出决定系数（R2）为0.9或更高的排放事件才会被纳入分析；那些偏离近似一级反应动力学的事件则会被排除。2.2.2. 积分法：净源强度计算为了利用每户住宅的时间序列PM2.5数据，用一个单一指标来量化室内PM源的整体存在程度和强度，我们采用了积分法，该方法在我们之前的研究[52]中已有介绍，此处进一步阐述。对于每户住宅中任意设定的数据收集时间段，该方法会计算时间序列PM2.5浓度曲线在平均背景浓度之上部分的面积，该平均背景浓度是使用梯形法则计算得出的，然后将该面积乘以数据收集的持续时间，具体如下式所示（公式3）。(3)NetIntegralSourceStrength[μgm3]=∑i=0n?1[(Ci+Ci+12?Cbg,i).Δt]Ttotal其中，n是数据收集期间的总数据点数，Ci是当前时间戳处的PM2.5浓度，Ci+1是下一个时间戳处的PM2.5浓度，Cbg,i是对应于每个数据收集期间的背景PM2.5浓度，Δt是连续时间序列数据点之间的时间差（即2分钟），Ttotal则是该时间段的数据收集总时长（单位：分钟）。图2展示了一个示例。如我们之前的研究[52]中所详细描述的，Cbg,i是通过算法检测得出的，用于识别时间序列数据中相对稳定的室内PM2.5浓度时段，这类时段不受间歇性室内源的影响，其主要受室外PM2.5渗透的影响（而室外PM2.5浓度又受室外PM2.5浓度以及空气渗透或通风状况的影响），同时也受住宅中可能存在的低水平持续室内排放源的影响。由于这些因素预计会随时间和季节发生变化，因此公式3中使用的是每户住宅中Cbg,i的月平均值，而非整个数据集的单一平均值，这样就能得到一个指标，用于估算在月度变化的背景浓度之上的累计净积分源强度。下载：下载高分辨率图像（282KB）下载：下载全尺寸图像图2. 净积分室内源强度的识别与计算示意图：单日内PM2.5曲线在平均背景浓度之上的面积这一指标不需要采用动态排放率计算方法中的任何假设（也就是说，Cbg,i与2.2.1节中描述的基于事件的动态排放率计算方法中的Cbg并非相同），它能够给出一个单一数值，用来量化随着时间推移、主要由室内源导致且在空间内同时发生的损失作用影响下的、高于背景水平的室内PM2.5暴露总量。因为公式3中的分子是浓度（μg·m-3）乘以时间（小时），所以它相当于衡量高于背景水平的累计暴露量（μg·m-3·h），不过这一数值会根据每户住宅数据收集总时长的不同而进行归一化处理，从而得到一个反映每户住宅中由室内源导致的暴露负担的、经过时间归一化的数值。因此，这是一个简单的指标，可应用于任意时间段的序列数据，只需相应调整背景水平即可，但它无法像动态排放率计算方法那样，提供有关独立于损失机制的排放源的信息。通过从时间上的平均总PM2.5浓度中减去平均背景PM2.5浓度，也可以计算出这一指标的简化版本，不过积分法由于考虑了室内浓度随时间的变化规律，因此能更准确地估算出高于背景水平的暴露量。2.3. 数据管理与统计分析进行了统计分析，以研究室内PM2.5排放指标的分布情况，包括每年检测到的排放峰值数量、平均体积归一化排放率及排放持续时间、净积分源强度，以及排放指标与多种住房条件和参与者特征之间的相关性。我们开发了一个Python脚本，利用Python 3.11来实现数据管理、清洗、计算、可视化以及统计分析等功能。该Python脚本以及一个住宅的示例数据集均保存在在线仓库中：https://osf.io/kwjta/。部分统计分析也是使用Stata Version 15进行的。 Shapiro-Wilk检验被用于判断参数分布是否呈正态分布。斯皮尔曼相关系数则被用来比较连续变量，包括排放指标（如排放率、净积分源强度）以及参与者特征（如年龄、在家的时间）。对于排放指标与二元住房及参与者特征之间的比较，比如吸烟状况、PAC状态（即实际过滤或模拟过滤）、住房类型（即经济适用房、老年人/残疾人/退伍军人专用房）、住房结构（即单户住宅或多户住宅）、炉具类型（即燃气炉或电炉）以及是否有厨房排风扇等，则是通过Mann-Whitney U检验和卡方检验来进行的。此外，还有些排放指标与住房及参与者特征的比较是通过多元线性回归来共同分析的。3. 结果
3.1 住房与居住者特征
最初共有83名参与者被招募参与这项研究，目标人数为80人。有3人在数据收集开始前就退出了研究，而在78户家庭中通过中期访问和/或最终访问成功收集到了一些数据。表1总结了这78户家庭及成功收集到数据的参与者的住房与居住者特征。参与者在入组时的平均年龄（标准差）为69.5岁（6.8岁），年龄范围在54岁至90岁之间。几乎所有参与者均为男性（99%）；其中88%为非西班牙裔黑人，8%为非西班牙裔白人，4%为西班牙裔。参与者表示平均有81%（标准差15%）的时间待在家中。大约四分之一的家庭（21户，占27%）属于经济适用房，要么被列为芝加哥住房管理局的官方房源，要么由物业管理公司或当地经济适用房机构认定为经济适用房。另有大约四分之一的家庭（20户，占26%）是专门为老年人、残障人士和/或退伍军人设计的住房，经济适用房类别与这类住房存在显著重叠（有18户同时被认定为经济适用房以及面向老年人/残障人士/退伍军人的住房；卡方值=54，p<0.001）。在35%的家庭中检测到室内吸烟现象，28%的家庭有燃烧香烛的痕迹。

表1. 所有78户家庭及参与者的住房与居住者特征汇总
特征 平均值（标准差）/ 数量（%）
入组时平均年龄（标准差） 69.5岁（6.8岁）
平均居家时间比例（标准差） 81%（15%）
平均居住人数（标准差） 1.5人（0.7人）
性别——数量（%） 男性77人（99%），女性1人（1%）
种族——数量（%） 非西班牙裔黑人69人（88%），非西班牙裔白人6人（8%），西班牙裔3人（4%）
经济适用房——数量（%） 是21户（27%），否57户（73%）
面向老年人/残障人士/退伍军人的住房——数量（%） 是20户（26%），否58户（74%）
室内吸烟迹象——数量（%） 是27户（35%），否51户（65%）
燃烧香烛迹象——数量（%）（2份数据缺失） 是21户（28%），否55户（72%）
过滤组——数量（%） 实际使用组39户（50%），模拟组39户（50%）

表2总结了通过房屋评估得到的研究对象的更详细的住房特征。大约56%的家庭为公寓，23%为多户住宅（如两层或四层楼），21%为独栋住宅。平均居住人数和卧室数分别为1.5人（0.7人）和1.7间（1.0间）。平均楼面面积为70平方米，这一数值远低于美国普通住宅的平均楼面面积（169平方米），但与美国公寓的平均楼面面积（84平方米）更为接近[62]。在55%的住宅中发现了厨房排风扇，36%和38%的住宅分别存在油漆剥落或潮湿损坏的现象。大多数住宅（59%）配有窗式空调，35%的住宅装有中央空调。

表2. 通过房屋评估得到的住房特征汇总
特征 平均值（标准差）/ 数量（%）
房屋物理特征——平均值（标准差） 卧室数量1.7间（1.0间），楼面面积71（37）平方米，天花板高度2.5（0.3）米，房屋容积181（95）立方米
房屋类型——数量（%） 公寓44户（56%），多户住宅18户（23%），独栋住宅16户（21%）
房屋状况——数量（%） 潮湿痕迹30户（38%），油漆剥落痕迹30户（38%），害虫痕迹7户（9%），检测到石棉6户（8%），配备厨房排风扇43户（55%），可使用的加湿器9户（12%），可使用的除湿器6户（8%）
空调类型——数量（%） 窗式空调46户（59%），中央空调27户（35%），便携式/独立式空调2户（2%），无空调3户（4%）

3.2 数据收集时长
由于在研究中同时使用了PA-II监测仪和HOBO负荷数据记录仪，以便结合PAC系统的运行情况了解室内PM2.5浓度，因此此处仅使用了“配对数据”（即两种监测仪同时有数据可用的情况）。图3显示了在所有78户成功收集到数据的家庭中，从监测仪获取的配对数据持续时间。虽然原本计划每户家庭的数据收集时间为12个月，但由于参与者日程安排、参与者完成研究或退出研究的时间、居民拔掉仪器以及仪器故障等多种原因，许多家庭的数据收集时间或长或短。这些配对数据集的持续时间从12天到598天不等，平均持续时间为348天。总体而言，这项研究中共有27,144天的数据（相当于651,225小时、891.7个月或74.3年）可用于分析。仅有约3.6%的室内PM2.5浓度时间序列数据因缺乏对应的负荷数据记录仪数据而被排除，通常是由于其中某台设备偶尔出现故障或停机所致。被排除的数据平均时长约为12天，中位数约为0.12天，与研究中剩余的配对数据总量相比可忽略不计。

下载：下载高分辨率图片（199KB）
下载：下载完整尺寸图片
图3. 本分析中每户家庭可用于处理的有效配对数据持续时间

3.3 排放事件计数
在全部数据集中，共检测到137,963个明显的排放峰值，每户家庭的峰值数量从最少14个到最多11,248个不等，平均（标准差）为每户家庭数据集有1,770（2,544）个检测到的峰值。在这些检测到的峰值中，19,763个（14.3%）与有效的衰减事件相关，而27,897个（20%）导致了有效的排放事件，因此可结合其对应的有效衰减事件用于计算排放率。图4a、图4b和图4c分别展示了每户家庭的有效衰减事件数、有效排放事件数以及检测到的总峰值数，并通过除以每户家庭的数据收集时长，将数值按年度进行了标准化处理。对事件计数进行年度标准化是为了弥补不同家庭数据收集时长的差异（见图3）。有效衰减事件的年度化中位数为每年130次，而所有家庭检测到的有效排放事件的年度化中位数为每年94次。有效排放事件的数值差异很大，不同家庭之间的差异跨度约为三个数量级，从每年1次到每年超过2,000次不等。这种较大差异反映出排放频率的高变异性，很可能是由于居民行为和活动的差异所致。本节后续对室内排放事件特征的分析仅针对那些能够识别出至少5次有效排放事件的家庭。设定这一阈值是为了确保有足够多的事件来反映每户家庭数据集中的变化情况。作为参考，与有效检测到的排放事件相关的室内PM2.5浓度平均值為179微克/立方米，且超过90%的排放事件峰值浓度高于50微克/立方米。

下载：下载高分辨率图片（844KB）
下载：下载完整尺寸图片
图4. (a) 每户家庭每年有效衰减事件数，(b) 每户家庭每年有效排放事件数，(c) 每户家庭每年检测到的总峰值数。条形图是根据各家庭有效排放事件的数量进行排序的（见图b）。

3.4 全屋体积归一化的排放率与持续时间
图5a展示了全屋体积归一化的排放率（即E/V）的分布情况，包括每户家庭的单独分布、所有家庭所有检测到的排放事件的汇总分布，以及按家庭权重而非事件权重计算的平均值分布。各家庭E/V的平均值范围从最低的226微克·小时?1/立方米到最高的3,660微克·小时?1/立方米，算术平均值为867微克·小时?1/立方米，中位值为678微克·小时?1/立方米。由于我们的数据集中E/V的值呈对数正态分布，因此使用几何平均值和几何标准差进行分析能得到更有意义的结论。据此，按家庭权重计算的平均值的几何平均值为709微克·小时?1/立方米，几何标准差为1.85。而所有检测到的排放事件的算术平均值和几何平均值（这些值本身已受到事件数量较多的家庭的权重影响）分别为1,092微克·小时?1/立方米和784微克·小时?1/立方米。这些数值的范围从第5百分位的185微克·小时?1/立方米到第95百分位的2,908微克·小时?1/立方米。

下载：下载高分辨率图片（621KB）
下载：下载完整尺寸图片
图5. (a) 左侧面板：每户家庭全屋体积归一化的PM2.5排放率（E/V）的分布情况。右侧面板：基于所有排放事件以及按家庭权重计算的平均值（即每户家庭的平均值）的箱线图。(b) 排放事件持续时间的对应图表。排放事件少于5次的家庭被排除在进一步分析之外。两个面板中的箱线图都是按照排放率进行排序的，为便于观察，异常值已被剔除。

为了将这些排放率与现有关于全屋室内PM2.5排放率的有限文献进行比较，对于那些我们有全屋体积测量数据的家庭，对其体积归一化的排放率进行了调整。本研究中纳入分析的所有家庭的平均（标准差）全屋体积为182（95）立方米，范围从最低的54立方米到最高的439立方米。因此，按家庭权重计算、经过体积调整后的排放率的算术平均值和中位数分别估计为138毫克·小时?1和112毫克·小时?1。如果这些方法具有可比性（但实际上可能并不具备），那么这些数值分别比Chan等人[30]在加利福尼亚州18户低收入非吸烟家庭中报告的数值（平均值103毫克·小时?1，中位数37毫克·小时?1）高出约34%和约202%。不过，由于多种原因，这两项研究之间的比较最多只能算是粗略的对比。首先，两项研究都采用全屋体积来对全屋体积归一化的排放率进行换算，但这种做法并未考虑实际混合体积，还会引入额外的不确定性，因为Chan等人研究的家庭平均楼面面积为95（20）平方米，而本研究中为71（37）平方米。除了实际混合体积之外，这种差异还可能源于居民行为对室内污染源产生的影响（本研究中存在室内吸烟现象，而Chan等人的研究中没有）、住房特征、估算方法，以及所使用的不同时间分辨率的颗粒物监测仪的性能差异（Chan等人使用的是校准因子为0.4的TSI DustTrak监测仪）。

图5b展示了排放持续时间的情况，既包括了各家庭的单独分布，也包括了所有检测到的排放事件的汇总数据，同时还展示了按家庭权重计算的平均值分布。每户家庭的平均排放持续时间从最低的7.9分钟到最高的30.9分钟不等，所有家庭的平均值和中位数分别为14.3分钟和12.8分钟。所有检测到的排放事件的平均持续时间为11.5分钟，这一数值是根据事件发生频率较高的家庭来权重的，而所有检测到事件的第5至95百分位数则在6分钟到24分钟之间。值得注意的是，我们研究中的家庭所观察到的排放持续时间普遍低于Chan等人报告的23分钟的平均值，后者的第5和95百分位数分别为8分钟和66分钟。这种差异可能源于我们研究中的居住者行为不同，即他们不会进行长时间产生颗粒物的活动，比如长时间烹饪，因为这些家庭的参与者都是患有慢性呼吸系统疾病的美国退伍军人，登记时的平均年龄约为70岁。图5b还显示了一种规律，即排放速率较低的排放事件通常持续时间较长。这一观察结果表明，与高强度排放相比，较弱排放源或事件的排放可能会持续更长时间，因为高强度排放往往在较短时间内发生。为了更详细地研究这种关系，图6展示了一个散点图，展示了在27,897个有效排放事件中，E/V与排放事件持续时间之间的关联。图上的每个点代表一个单独的排放事件，从而提供了对这一趋势的高分辨率视图。斯皮尔曼相关系数为-0.47（p < 0.001），表明这两个变量之间存在适度但具有统计学意义的负相关关系。这一相关性说明，随着整屋体积归一化后的排放速率下降，相应的排放持续时间 tend to上升，不过这种关系并非线性，也非完全单调的。

下载：下载高分辨率图片（229KB）
下载：下载全尺寸图片

图6. 所有检测到的排放事件的整屋体积归一化PM2.5排放率（E/V）与排放持续时间

图7比较了按连接状态分类的E/V值，区分了孤立事件和连接事件。虽然假设是连接事件的排放速率会更高，这可能是由于与之前相关排放相关的残留效应或累积过程，但对这两类事件的排放率分布进行分析后并未发现显著差异（Cohen’s d = 0.02）。这一结果表明，在现实条件下，先前排放对后续连接事件的预期影响可能并不如预期的那么显著。或者，这也意味着目前用于识别和分类连接事件的方法需要进一步改进，才能准确捕捉到可能存在的排放事件之间的依赖关系。

下载：下载高分辨率图片（210KB）
下载：下载全尺寸图片

图7. 按连接状态分类的整屋体积归一化PM2.5排放率（E/V）

3.5 净积分源强度

图8的左侧面板显示了每户家庭的净积分源强度，右侧面板则展示了所有家庭的分布情况。研究结果显示，这一指标在研究群体中存在很大差异，数值大约相差三个数量级，从低至0.3 μg·m-3到高达117.5 μg·m-3不等。这类参与者及家庭之间的巨大差异凸显了室内环境及排放源的多样性，这些差异受居住者行为、源的使用情况（如烹饪、吸烟）、通风或空气过滤方式（包括主动过滤与假过滤状态）以及房屋特征等因素的影响。统计摘要进一步体现了这种差异。所有家庭的积分源强度的平均值、中位数、几何平均值和几何标准差分别为19.6、7.6、8.9 μg·m-3和3.75。此外，第5百分位数为1.2 μg·m-3，第95百分位数为65.8 μg·m-3，这进一步强调了这些家庭之间室内PM2.5累积负担的显著差异。

下载：下载高分辨率图片（455KB）
下载：下载全尺寸图片

图8. 所有家庭的净积分源强度

为了研究各家庭E/V的平均值与净积分源强度之间的关系，图9展示了一个散点图，比较了至少有5个有效排放事件的66户家庭的这两个指标。斯皮尔曼相关系数为+0.47（p < 0.001），表明每户家庭的平均E/V与净积分源强度这一单一指标之间存在适度但具有统计学意义的正相关关系。这表明，虽然平均E/V较高的家庭往往也表现出更高的室内PM累积暴露负担，但这种关系并非特别强烈。考虑到这两个指标的概念差异，这一结果并不意外，因为平均E/V反映的是在各个单独排放事件期间污染物源的平均强度，而净积分源强度则反映了随时间累积的排放总量，它考虑了事件频率和持续时间，同时还受到家庭内各种损耗因素的影响。因此，一个家庭可能会出现频繁的低强度排放事件，从而导致相对较高的净积分源强度，但平均排放率却较低，反之亦然。这一中等强度的相关性表明，尽管原因不同，但这两个指标都有助于了解室内排放情况。

下载：下载高分辨率图片（269KB）
下载：下载全尺寸图片

图9. 具有至少5个有效排放事件的66户家庭的平均整屋体积归一化排放率（E/V，按家庭加权）与净积分源强度

3.6 检测到的室内吸烟的影响

在这项没有时间活动日记或其他追踪参与者行为手段的长期干预试验中，要弄清随着时间推移居住者产生的室内污染源的具体性质是不太可能的。尽管如此，研究人员在入户访问时还是观察并记录到了室内吸烟的证据，据此将家庭分为两类：有室内吸烟证据的家庭和没有此类证据的家庭。图10展示了根据这些室内吸烟指标分组的家庭加权排放率、年度化排放事件次数、年度化峰值出现次数以及积分源强度的分布情况。有吸烟行为的家庭，其平均家庭加权整屋排放率高出约30%（1,002 vs. 773 μg·h-1 per m3；p = 0.064；图10a），年度化有效排放事件次数和峰值出现次数也显著更高（中位数分别为每年733次和49次；p < 0.001；图10b）。因此，有室内吸烟行为的家庭，其积分源强度也明显更高（平均值分别为37.5 vs. 10.2 μg/m3；p < 0.001；图10d）。

下载：下载高分辨率图片（619KB）
下载：下载全尺寸图片

图10. 根据观察到的室内吸烟状况对所有家庭进行的分类，显示的分布情况包括：(a) 家庭加权整屋体积归一化排放率（E/V），(b) 年度化排放事件次数，(c) 年度化峰值出现次数，以及(d) 积分源强度。n表示每组比较中的家庭数量；由于排除了有效排放事件少于5次的家庭，(a)和(b)组中的n值较小。

为了进行更详细的定量分析，图11展示了根据观察到的室内吸烟状况对三个关键排放参数（E/V、排放持续时间以及净积分源强度）进行的分类分布，并且还汇总了所有家庭的数据。图11a展示了所有检测到的事件的E/V分布情况，分别按照室内吸烟状况以及所有家庭合并后的数据进行了分类。E/V的值呈现出右偏分布，经过对数转换后近似呈对数正态分布，这一结论得到了Shapiro-Wilk检验的支持（所有组的p值均小于0.001）。综合所有事件来看，有吸烟行为的家庭的E/V仍高于没有检测到室内吸烟行为的家庭，其平均值为1,176 μg·h-1 per m3（中位数=887 μg·h-1 per m3，几何平均值=862 μg·h-1 per m3，几何标准差=2.3），而非吸烟家庭的平均值为814 μg·h-1 per m3（中位数=576 μg·h-1 per m3，几何平均值=574 μg·h-1 per m3，几何标准差=2.3）（p < 0.001，Cohen’s d = 0.37）。此外，有吸烟行为的家庭的有效排放事件总数也显著更多（21,349次 vs. 6,548次），尽管其家庭数量仅为后者的一半（26户 vs. 51户）。

下载：下载高分辨率图片（1000KB）
下载：下载全尺寸图片

图11. 按观察到的室内吸烟状况以及所有家庭合并后的数据，展示的分布情况包括：(a) 整屋体积归一化排放率（E/V），(b) 排放持续时间，以及(c) 净积分源强度。

图11b展示了按室内吸烟状况以及所有家庭划分后的排放事件持续时间的分布情况。在所有组中，排放持续时间都呈现严重的右偏分布，大多数事件的持续时间都不到10分钟。有吸烟行为的家庭的平均排放持续时间略长一些（11.4分钟 vs. 11.9分钟；Cohen’s d = 0.07），但其中位数则高于非吸烟家庭（10分钟 vs. 8分钟）。图11c展示了按总数据收集周期归一化的净积分源强度的分布情况。有室内吸烟证据的家庭的净积分源强度明显更高，其平均值为37.5 μg·m-3，几何平均值为23.6 μg·m-3，而非吸烟家庭的相应数值分别为10.2 μg·m-3（平均值）和5.3 μg·m-3（几何平均值）。这表明，有吸烟行为的家庭中的PM2.5浓度在较长时间内都保持在背景水平之上，说明其排放更为强烈且持续，这与这类间歇性但频繁出现的室内污染源的特点相符。

为了探究随时间变化的排放行为，图12展示了有和没有室内吸烟证据的家庭中，室内PM2.5排放事件及排放率的每小时分布情况。正如预期的那样，无论是否吸烟，排放事件的频率在凌晨2点到5点的夜间时段都是最低的。清晨时分，随着室内活动的增加，排放频率开始上升，这一上升趋势一直持续到晚上8点左右达到峰值。这种模式很可能反映了典型的居住者行为，即那些会产生排放的活动，如烹饪、清洁、室内吸烟（如果有的话）或其他家务活，在夜间较少进行，而在人们清醒的时间段则增多，最终在傍晚达到高峰。有吸烟行为的家庭在不同时间段的平均每小时排放率并没有显著差异，但在非吸烟家庭中，早上7点和8点的平均每小时排放率明显高于一天中的其他时段。而有室内吸烟证据的家庭，几乎在一天中的所有时间段，其平均每小时排放率都较高。

下载：下载高分辨率图片（790KB）
下载：下载全尺寸图片

图12. (a) 有和没有室内吸烟证据的家庭中，室内PM2.5排放事件及整屋体积归一化排放率（E/V）的每小时分布情况。图(a)和(c)显示了有（红色）和没有（蓝色）室内吸烟证据的家庭，按一天中的不同小时数划分的排放事件数量。图(b)和(d)则用箱线图展示了对应的每小时E/V分布情况。

3.7 便携式空气净化器状态的影响

本节探讨了除了室内吸烟状况之外，净化器状态对排放指标的影响。与仅通过随机分配将净化器状态分为“使用中”和“假过滤”两组不同，本研究利用净化器的实际使用时长来定义：功能上处于使用状态的组是指真正使用了净化器且使用时间至少占20%的组，而功能上处于非使用状态或假过滤状态的组则是指属于假过滤组，或是虽属于真实过滤组但使用净化器的时间不足20%的组。通过这种重新分类，有两个家庭从“有吸烟行为的活跃组”被划入“非吸烟行为的非活跃/假过滤组”，另有三个家庭从“无吸烟行为的活跃组”被划入“非吸烟行为的非活跃/假过滤组”。其余所有家庭在整个数据收集期间，其净化器（无论是假过滤型还是真实过滤型）的使用时间都至少达到了35%。

图13和图14分别展示了根据室内吸烟状况以及净化器过滤状态（即功能上处于使用状态与假过滤状态或功能上处于非使用状态）分类后的，由检测到的事件所得出的整屋体积归一化室内PM2.5排放率以及净积分室内PM2.5源强度的分布情况。在图13中，对于有室内吸烟证据的家庭，功能上处于使用状态的组的E/V值高于假过滤/非使用状态组的值，其平均值为1,352 μg·h-1 per m3（中位数=1,054 μg·h-1 per m3，几何平均值=1,036 μg·h-1 per m3），而假过滤/非使用状态组的平均值为959 μg·h-1 per m3（中位数=709 μg·h-1 per m3，几何平均值=688 μg·h-1 per m3）（Cohen’s d = 0.40）。在没有室内吸烟证据的家庭中，功能上处于使用状态的组的E/V值较为接近，其平均值为810 μg·h-1 per m3（中位数=592 μg·h-1 per m3，几何平均值=600 μg·h-1 per m3），而假过滤或功能上处于非使用状态的组的平均值为827 μg·h-1 per m3（中位数=479 μg·h-1 per m3，几何平均值=487 μg·h-1 per m3）（Cohen’s d = 0.02）。这些比较的结果对于基于10%、30%或40%的运行时间等其他任意阈值，或是完全没有阈值的功能性运行时间定义并不敏感（在吸烟家庭与非吸烟家庭之间的主动处理组与对照组的Cohen’s d值分别为0.38-0.44和0.01-0.08）。鉴于以下两点，认为主动PAC过滤对这些家庭中E/V分布并无明显益处也并非不合理：其一，主动PAC过滤会提高室内PM2.5的流失率，而这已经在E/V的计算中考虑进去了（方程2）；其二，在每组样本量较小的家庭中，居住者在其室内PM2.5排放行为上可能并未随机分配。下载：下载高分辨率图片（758KB）下载：下载全尺寸图片图13. 根据检测到的室内吸烟状况以及功能性PAC过滤组别（即主动过滤与对照/非主动过滤），对整个房屋体积归一化的室内PM2.5排放率（E/V）的分布情况进行展示。下载：下载高分辨率图片（359KB）下载：下载全尺寸图片图14. 根据检测到的室内吸烟状况以及功能性PAC过滤组别，对室内PM2.5净积分源强度的分布情况进行展示。在图14中，在没有检测到室内吸烟迹象的家庭中，主动过滤组与对照/非主动过滤组的净积分源强度相似（主动过滤组平均值为10.3微克·立方米，对照/非主动过滤组平均值为10.1微克·立方米，p值为0.47）。而在有室内吸烟迹象的家庭中，主动过滤组的净积分源强度虽略高，但差异并不显著（主动过滤组平均值为40.6微克·立方米，对照/非主动过滤组平均值为35.0微克·立方米，p值为0.60），这进一步表明，室内PM2.5排放行为的差异（尤其是在有室内吸烟的家庭中），再加上可能影响室内污染清除效率的各类未测量的家庭特征或性能差异，都在很大程度上影响了室内PM2.5浓度，使得难以区分主动PAC运行的效果。这也进一步支持了使用背景水平检测来单独评估PAC的效果，以区别于那些有时会占据主导地位的室内PM2.5排放或源强度。3.8. 与其他住房及参与者因素的关联在室内PM2.5排放指标、住房特征以及参与者特征之间，观察到了几组具有显著差异的比较结果。为能将这些排放频率较低的家庭也纳入比较范围，本分析并未对检测到的排放事件数量设置限制。在住房特征方面，多户住宅和公寓的整个房屋体积归一化平均排放率显著高于单户住宅（中位数分别为725微克·小时?1/立方米和404微克·小时?1/立方米，p值为0.008）；专为老年人、残疾人和退伍军人设计的住房的排放率也高于其他类型的住房（中位数分别为1011微克·小时?1/立方米和549微克·小时?1/立方米，p值为0.006）；使用电炉的家庭的排放率也高于使用燃气炉的家庭（中位数分别为751微克·小时?1/立方米和545微克·小时?1/立方米，p值为0.038）。不过，这些差异主要是由于这些住房群体的房屋体积较小所致，因此在考虑了房屋体积之后，E/V方面的比较不再具有显著性（p值大于0.6）。多户住宅每年检测到的排放峰值数量显著多于单户住宅（中位数分别为866次/年和280次/年，p值为0.022），这很可能是因为多户住宅中室内吸烟现象更为普遍（卡方值为4.3，p值为0.037）。在参与者特征方面，整个房屋体积归一化的平均排放率与在家时间的比例呈负相关（斯皮尔曼相关系数为-0.35，p值为0.002）；平均排放持续时间与在家时间的比例呈弱正相关（斯皮尔曼相关系数为+0.22，p值为0.053）；而每年检测到的排放峰值数量则与参与者登记时的年龄呈负相关（斯皮尔曼相关系数为-0.29，p值为0.011）。在不同类型的住房中，人们在家时间的比例并无显著差异（p值分别为0.48、0.38、0.86和0.86），且与参与者年龄也不存在相关性（斯皮尔曼相关系数为+0.011，p值为0.92）。在结合了多项此类住房及参与者特征的多元线性回归分析中（见表3），包括是否为经济适用房或专为老年人/残疾人/退伍军人设计的住房、是否为多户住宅、使用的炉具类型是燃气还是电炉、是否存在室内吸烟现象、参与者的年龄及在家时间比例以及房屋体积等因素，只有在家时间比例仍是平均E/V值的显著预测因子（标准化回归系数为-0.40，p值小于0.001），而专为老年人/残疾人/退伍军人设计的住房类型则仅为轻度预测因子（回归系数为+0.33，p值为0.072）。相反，只有是否存在室内吸烟现象才是每年检测到的排放峰值数量的显著预测因子（回归系数为+0.47，p值小于0.001），而参与者年龄则为轻度预测因子（回归系数为-0.19，p值为0.069）。在多元模型中，平均排放持续时间与任何变量均无显著关联。在这些变量中，只有室内吸烟现象是净积分源强度的显著预测因子（回归系数为+0.46，p值小于0.001）。表3. 排放特征与住房及参与者特征之间多元线性回归的分析结果。变量平均E/V值平均排放持续时间每年排放峰值数量净积分源强度模型R2值为0.35模型R2值为0.17模型R2值为0.35模型R2值为0.32β值p值β值p值β值p值β值经济适用房0.020.916-0.320.1400.160.406-0.080.674专为老年人/残疾人/退伍军人设计的住房0.330.0720.170.403-0.020.9180.140.461多户住宅-0.030.765-0.060.662-0.080.504-0.140.240燃气炉0.030.7880.130.337-0.100.381-0.130.284室内吸烟0.170.108-0.110.3460.47<0.0010.49<0.001参与者年龄-0.110.2870.090.445-0.190.069-0.090.418在家时间比例-0.40<0.0010.190.1050.030.7820.040.720房屋体积-0.130.2720.100.4580.070.5390.020.8994. 讨论4.1. 主要研究结果总结在本研究中，我们采用了两种互补的方法，利用从低成本光学颗粒传感器获取的高分辨率（2分钟间隔）时间分辨型室内浓度数据，对78户居住在芝加哥大都会区的患有COPD的美国退伍军人的家庭进行了长期监测（平均监测时长为348天），这些家庭参与了关于便携式室内空气净化干预措施的随机对照试验。我们采用动态方法来检测和量化符合特定计算标准的整个房屋的PM2.5排放事件，从而得到了每户家庭的排放事件特征分布，包括整个房屋体积归一化的排放率以及排放持续时间。同时，我们还采用了积分方法来描述超过背景水平的浓度强度和持续时间，进而得到每户家庭因室内排放所产生的净影响数值（该数值会受到同时存在的污染清除机制的影响）。总体而言，这些时间序列型的室内PM2.5浓度监测数据涵盖了近27,000天的监测时间，共检测到137,963个明显的浓度峰值，16,763次有效的浓度下降事件，以及27,897次可用于计算排放率的有效排放事件。各户家庭的整个房屋体积归一化平均排放率（E/V值）在226至3,660微克·小时?1/立方米之间（所有事件的算术平均值为1,092微克·小时?1/立方米，各户家庭的几何平均值为867微克·小时?1/立方米）。排放事件的持续时间大多较短，各户家庭的平均持续时间在7.9至30.9分钟之间（整体加权平均持续时间约为14.3分钟）。E/V值与排放事件的持续时间呈轻微的负相关关系（斯皮尔曼相关系数为-0.47，p值小于0.001），而各户家庭的平均E/V值与净积分源强度指标则呈中等程度的正相关关系（斯皮尔曼相关系数为+0.47，p值小于0.001）。与PAC运行状态相比，吸烟状况对这两种类型的排放特征的影响更大，这说明室内排放行为（尤其是吸烟行为）掩盖了PAC干预措施在这些家庭中的实际效果。4.2. 结果解读及其他研究的比较我们的研究结果扩展了此前关于整个房屋PM源强度的有限研究，证明了在大量家庭的广泛、长期、时间分辨型住宅数据集中，实现自动化的、大规模的排放事件检测与量化是可行的。与我们在文献中找到的唯一一项类似实地研究相比（Chan等人[30]的研究），我们经过体积调整后的平均排放率稍高一些（家庭平均值为约138毫克·小时?1，而Chan等人研究中的该数值约为103毫克·小时?1，几何平均值和中位数的差异更大），不过由于两项研究都未能准确了解有效的混合体积，因此直接对比这两项研究存在一定难度。此外，所观察到的差异也可能反映出两组研究在研究对象、居住者活动情况、仪器对室内PM源的反应程度、住房条件与通风情况、样本规模、数据收集时长以及计算方法等方面的不同。整个房屋体积归一化排放率分布的偏态特征，再加上以短时间事件为主的现状，表明这些家庭中的室内PM排放主要源自烹饪、吸烟、清洁以及短暂使用电器等短时活动。E/V值与持续时间之间存在负相关关系这一现象在物理上是可以理解的，因为高强度的点源排放（比如吸烟或烹饪时食物烧焦产生的烟雾）会导致浓度迅速上升，但很快又会下降；而低强度的排放源（比如缓慢烹饪）则可能导致浓度持续处于较低水平但持续存在。家庭平均排放率与净积分源强度之间的中等程度正相关关系表明，这两个指标虽然有所重叠，但分别反映了室内PM浓度和来源的不同特征维度。E/V值用于描述每次排放事件的强度大小，适用于急性暴露建模等应用场景；而积分指标则用于反映累积的、长期的暴露程度，同时也会受到污染清除作用的影响，因此更适用于长期室内暴露评估。4.3. 吸烟状况与累积的室内PM负荷尽管有室内吸烟迹象的家庭的整个房屋排放率的家庭加权平均值比非吸烟家庭高出约30%，但这些家庭的有效排放事件数量要多得多（每年有效排放事件的数量大约是非吸烟家庭的16倍），其净积分源强度也更大（平均值为37.5微克·立方米，而非吸烟家庭为10.2微克·立方米，前者是后者的约3.7倍）。这一现象表明，在该数据集中，室内吸烟的主要影响在于增加了PM2.5浓度高于背景水平的频率和持续时间，而平均而言，略微较高的排放率带来的影响则相对较小。从公共卫生的角度来看，这表明室内吸烟可能会通过持续较高的浓度水平，增加人们长期吸入有害物质的风险，这一观点也得到了进一步的支持，即减少吸烟频率（比如戒烟或到户外吸烟）有望大幅降低人们的累积暴露量。事实上，其他研究也表明，无论是主动吸烟还是被动吸烟所产生的二手烟，都会给全球公共卫生带来沉重负担[63]，而对于本研究中的患者群体而言，吸烟还与COPD的发病风险增加以及COPD患者病情恶化的风险相关[64][65]。不过，这些健康影响目前还只是推测，深入研究已超出本研究的范畴。4.4. 对政策制定者及公众的启示虽然本研究针对的是芝加哥大都会区的一特定人群，但该人群中不同家庭之间的室内排放源强度存在较大差异，这体现了家庭中产生PM污染的活动种类极为多样，从极低且极少发生的污染到极高且频繁发生的污染都有可能存在。考虑到样本量相对较大，这种多样性很可能反映了更广泛人群中的类似情况。尤其值得关注的是，在这类本身就患有慢性呼吸系统疾病的脆弱人群中，室内PM2.5浓度持续处于较高水平，其主要原因正是室内污染源的出现频率较高。这一发现令人担忧，因为长期暴露于室内污染物会增加呼吸系统疾病的风险，加重现有病情，增加住院率，进而给患者本人以及医疗系统带来经济负担。例如，目前芝加哥地区非裔美国人、非西班牙裔白人和西班牙裔人群的平均预期寿命分别为71.8岁、81.3岁和82.7岁，而这些预期寿命之间的差距很大程度上是由慢性疾病造成的[66]。本研究的结果对我们所研究的这群人具有直接意义，因为他们中的大多数为非裔美国人（占比88%），且平均登记年龄为69.5岁，标准差为6.8岁。这些家庭中存在大量间歇性的室内污染源，这一事实进一步强调了在患者家中控制室内污染源的重要性，作为一种降低暴露风险的措施，尤其考虑到COPD患者通常比普通人群更多时间待在家中[67]。4.5. 方法学考量及算法性能若干技术选择影响了研究结果，也可能对结果的解释产生一定影响。要求排放事件必须伴随着在±6小时时间范围内的有效且可用的浓度下降过程，这一规定确保了损失率是基于实际数据得出的，也有助于验证伪一级动力学假设，但同时也排除了那些没有明显浓度下降过程的排放事件，比如那些持续时间长且强度高的活动，或者浓度持续升高到在设定时间内无法恢复到背景水平的情形。为确保分析的稳健性和一致性，研究设置了最小梯度阈值（连续三个2分钟间隔内数值不低于2 μg·m-3）、最小事件持续时间（至少4个数据点或6分钟时长），以及排放率和衰减率的线性度标准（R2≥0.9）。不过，这些参数可能会使样本偏向于符合这些动力学假设的事件，从而低估那些持续时间极短或强度极低的事件。此外，由于缺乏独立的验证数据（如同步的活动记录），这些参数应被视为基于经验得出的结论，而非普遍适用的标准。另外，由于本研究没有包含同步的室外PM2.5浓度数据，因此部分检测到的室内排放事件可能并非源于室内污染源，而是由于室外PM2.5浓度急剧上升和/或通风状况快速变化（如开窗）导致室外污染物快速渗入室内。考虑到以下两点：其一，此处观察到的排放事件平均持续时间为11.5分钟，而室外PM2.5浓度通常不会在如此短的时间内发生剧烈变化；其二，检测到的排放事件所导致的室内PM2.5浓度峰值（平均为179 μg/m3）往往远高于芝加哥典型的室外PM2.5浓度[68,69]，因此我们认为此类被误判为室外污染渗透的事件在数据集中应该很少。然而，由于无法获取每户住宅的同步室外PM2.5浓度数据，我们无法量化这种潜在误判的程度。

4.6 局限性
有几个局限性值得注意。首先，由于这项研究具有长期性，我们并未收集时间-活动日志或其他能够明确反映不同活动与污染源对应关系的直接证据，因此无法将具体的排放事件确切归因于某项特定活动。其次，“室内吸烟迹象”的判定依据是研究人员在房屋评估过程中的观察和气味检测，而非尼古丁等成分的实测数据，这可能导致暴露状况的误判，也无法捕捉到可能被隐藏的偶发性吸烟行为。第三，室内PM污染源强度指标与房屋特征或参与者特征之间的关联仅属于观察性且探索性的关系，并非确定性的结论。第四，每户家庭仅部署了一台PM监测仪（通常位于中央生活区域，但有五户家庭的监测仪设置在厨房附近或内部），这可能会引入空间差异，导致房间内部或不同房间之间的混合不充分，进而可能影响排放事件的检测结果及其强度。尽管如此，分析并未根据监测仪的位置进行分层，不过监测仪若靠近污染源（如在正在烹饪的厨房或靠近吸烟者的客厅），可能会高估事件数量和/或E/V值。第五，尚未对每个排放事件的有效体积及其精确位置进行评估，因此所报告的经过体积校正后的排放率存在不确定性。第六，排放率计算方法依赖于一些可能影响结果的假设。例如，该方法假定从最近的有效衰减数据估算出的损失率在整个排放期间都适用，但实际上空气交换率、PAC运行模式或气溶胶粒径分布的变化（这些因素会影响沉降损失率）都可能打破这一假设，从而导致排放率估算出现偏差。此外，排放率估算还取决于2 μg·m-3的梯度阈值以及3个连续2分钟间隔、±6小时衰减窗口这些方法学上的设定；不同的假设会得出不同的结果，但本文并未探讨这些假设的敏感性。第七，由于需要存在附近的有效衰减数据以及满足R2≥0.9的线性度要求，许多污染峰值会被排除在外，这可能导致分析结果偏向于那些衰减过程较为明显的事件，进而可能低估持续时间较长或结构较为复杂的事件。第八，光学传感器存在已知偏差，这类偏差会随颗粒物的成分和大小而变化，但本文未能对其进行修正，因此单个检测到的事件的绝对排放强度可能会受到传感器响应特性的影响；不过，本文所使用的传感器已被广泛应用，且被认为对于多种室内PM污染源都具有较高的可靠性。最后，我们的研究对象主要是年龄较大、以非西班牙裔黑人美国退伍军人为主、患有COPD的群体，他们大多居住在芝加哥大都会区，其中约三分之一的家庭存在室内吸烟的迹象，这类群体的特殊性可能限制了研究结果在其他人群、气候区域或住房类型中的普适性。鉴于这些局限性，在将事件频率、整个房屋的绝对排放率强度或综合污染源强度推广到其他人群或环境时需格外谨慎；尽管如此，不同家庭之间在事件频率、持续时间及相对差异方面的规律仍能为该群体提供有价值的参考信息。

5. 结论
本研究利用低成本颗粒物监测仪所获取的定时室内数据，量化了美国伊利诺伊州芝加哥大都会区78户有人居住的家庭中，由日常非计划性活动产生的整体室内PM2.5污染源强度。这些家庭具有独特的代表性，其成员多为患有COPD的非西班牙裔黑人美国退伍军人，登记时的平均年龄接近70岁，其中约四分之一的家庭属于经济适用房，或是为老年人、残疾人及退伍军人提供的住房。研究采用了两种方法来描述室内污染排放情况：一是通过动态方法检测排放事件，并对整个房屋的排放率进行体积标准化处理；二是以稳定背景期为参照，计算综合污染源强度。通过分析这些家庭收集的大量室内PM2.5浓度时间序列数据（平均数据收集时长为348天，总计约有27,000天的数据可供分析），发现检测到的排放事件数量以及整个房屋体积标准化后的排放率（即E/V值）存在很大差异。各家庭的平均E/V值在226至3,660 μg·h-1/立方米之间，平均事件持续时间为8至31分钟。E/V值与事件持续时间呈轻微负相关（Spearman ρ=?0.47），而平均E/V值与综合污染源强度指标则呈轻微正相关（Spearman ρ=+0.47）。这些结果表明，高强度的污染源往往持续时间较短，而动态方法和综合污染源强度指标虽然能反映由室内污染源造成的室内PM2.5暴露情况的共性特征，但也存在差异。在有室内吸烟迹象的家庭中，综合污染源强度大约是其他家庭的3.7倍，这一差异主要源于这些家庭中排放事件的发生频率更高，且每次检测到的排放事件的排放率也略高。总体而言，这两种用于描述室内PM2.5排放情况的方法都凸显出该研究群体所在家庭中存在的各种不同的污染生成活动，这对于了解这一患有较高比例慢性呼吸系统疾病的脆弱人群的健康状况及制定相应的防控措施具有重要意义。

CRediT作者贡献说明
Saeed Farhoodi：写作——审阅与编辑、写作——初稿撰写、可视化、验证、软件、方法论、研究实施、正式分析、数据整理、概念构建
Insung Kang：写作——审阅与编辑、项目管理、方法论、研究实施、资金筹集、数据整理
Kaveeta Jagota：写作——审阅与编辑、资源协调、项目管理、方法论、研究实施、资金筹集、数据整理
Nancy Karpen：写作——审阅与编辑、项目管理、方法论、数据整理
Zane Z. Elfessi：写作——审阅与编辑、项目管理、方法论、研究实施、资金筹集、数据整理
Israel Rubinstein：写作——审阅与编辑、监督、资源协调、项目管理、方法论、研究实施、资金筹集
Mohammad Heidarinejad：写作——审阅与编辑、验证、监督、资源协调、项目管理、方法论、研究实施、资金筹集、正式分析、数据整理、概念构建
Brent Stephens：写作——审阅与编辑、写作——初稿撰写、验证、监督、资源协调、项目管理、方法论、研究实施、资金筹集、正式分析、数据整理、概念构建