《Optical Materials》：Optically Enhanced Pattern Recognition and Electrical–Optical Associative Learning in CuPc-Based Optoelectronic Artificial Synapses
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阿比吉特·Y·阿南德|阿查纳·托马斯|戈帕拉克里希南·达亚尔|杰耶什·贡达莱卡尔|K.B.吉内什电子材料与器件实验室（EMERALD），印度空间科学技术研究所物理系，喀拉拉邦特里凡得琅瓦利亚马拉，邮编695547，印度摘要将有机材料整合到光电子神经形态器件中，可带来灵活性、生物相
阿比吉特·Y·阿南德|阿查纳·托马斯|戈帕拉克里希南·达亚尔|杰耶什·贡达莱卡尔|K.B.吉内什
电子材料与器件实验室（EMERALD），印度空间科学技术研究所物理系，喀拉拉邦特里凡得琅瓦利亚马拉，邮编695547，印度
摘要
将有机材料整合到光电子神经形态器件中，可带来灵活性、生物相容性、可调性以及易于生产等优势。在本研究中，我们利用物理气相沉积技术在氧化铟锡涂层的玻璃基底上制备了基于铜酞菁的人造突触。由于铜酞菁的带隙位于可见光谱范围内，因此它可作为出色的光学神经形态系统。扫描隧道显微镜数据表明，在铜酞菁与铝的界面存在肖特基势垒，施加外部电压脉冲后该势垒会发生调制，从而产生神经形态行为。当光照照射时，尤其是红光下，会出现明显的光学神经形态行为，且通过电压和光刺激均能再现重要的神经形态特性。该器件实现了从短期记忆到长期记忆的转换，以及人类记忆中的学习和强化机制。通过巴甫洛夫狗实验，证明了该器件能够将电压刺激与光刺激关联起来。在光照条件下，长期增强效应的线性度有所提升，因此在光照环境下训练该器件时，其模式识别精度也会提高。电信号与光信号之间的关联能力，有望实现高度通用的自适应人造突触。
引言
用于数据处理、信息存储与检索的传统计算机，是当今数字世界的核心。它们基于冯·诺伊曼架构[1]，内存与处理器之间的共享总线会导致延迟，进而降低处理速度并造成能量损耗。这一问题被称为冯·诺伊曼瓶颈，会导致顺序处理，而在数据密集型任务中是个重大问题[2]、[3]。针对这些挑战的现代解决方案是采用受大脑启发的架构，这种架构具有并行性，能够实现自适应且节能的处理方式，这对于大规模数据和高性能先进人工智能应用至关重要[2]、[4]。
近年来，由于神经形态器件与人类大脑类似，能够在高速、实时处理数据的同时具备高并行性和超低功耗特性，因此在这一领域取得了诸多进展[5]、[6]。这类器件能够通过自适应学习来响应，且比传统系统更高效地实现持续学习与决策功能[7]、[8]。神经形态器件可采用两端式或三端式结构，电极之间夹有活性层或多层介电结构，类似于神经元终端之间的生物突触。该器件的工作原理是通过调节介电材料中的有效突触权重来实现，通常表现为电导率的调节，这与生物大脑中通过控制载流子传输来调节突触权重的方式类似[9]。这一特性使得神经形态器件能够在从人工智能到储层计算等多个应用领域和计算范式中得到应用[11]。不过，这类器件目前的通用性还不够，尚未达到大脑的复杂程度[12]、[13]，因此目前仍有大量研究和器件工程工作正在进行，旨在实现这种认知学习水平[14]、[15]。
已有许多不同类型的材料被用于制造神经形态器件，包括氧化物、相变材料、铁电材料、钙钛矿以及有机材料[16]、[17]、[18]、[19]。近年来，有机材料因其灵活性、生物相容性、电学与光学可调性以及较低的制造成本等优点，受到了广泛关注[20]、[21]、[22]、[23]、[24]、[25]、[26]、[27]。由于其可调的光电特性和强烈的光-物质相互作用，有机材料被用于制造光学神经形态器件。最近，已有研究报道了具有光适应能力的自供电有机光电视觉传感器，这类传感器可实现低功耗、类视网膜的传感器内视觉处理功能[28]。光电存储器件则具有低功耗、因电气互连导致的损耗较少以及可无缝集成到光子电路中的优点[29]、[30]。这些优势有望为构建可扩展的受大脑启发的光子系统铺平道路。
在我们的研究中，我们使用铜酞菁制备了一种有机人造突触。铜酞菁是一种有机染料，由于稳定性好且可通过物理气相沉积技术进行沉积，因此被广泛用于有机电子领域。我们在氧化铟锡涂层的玻璃基底上沉积了铜酞菁层，并使用铝作为顶部电极。该ITO/CuPc/Al光电子神经形态器件通过对界面处肖特基势垒的调节，对电信号和光信号均表现出良好的突触响应。该器件模拟出了尖峰时序依赖性可塑性、成对脉冲促进效应、长期增强效应以及尖峰数量依赖性可塑性等重要的神经形态特性。我们还运用阿特金森-希夫林模型展示了人类记忆的各个阶段，同时通过艾宾浩斯学习曲线说明了信息如何通过学习和复习得以保留。通过改变电压和光信号的脉冲宽度及脉冲数量，我们得到了相关的衰减模型。通过巴甫洛夫狗实验，证明了该器件具备关联学习的能力。该器件虽表现出一定程度的非线性，类似于生物突触，但在经过训练后仍能以较高精度识别模式。我们发现，在光照条件下，长期增强效应的线性度有所提升，因此识别精度从黑暗环境下的84.1%上升到了光照条件下的91.6%。通过在硬件层面模拟关联学习，该器件有望成为生物启发式视觉系统中的自学习人造突触。
章节节选
材料表征
图1a、b展示了沉积在氧化铟锡基底上的铜酞菁的扫描隧道显微镜图像。铜酞菁似乎聚集成了直径约为3纳米的颗粒。图1c展示了
隧穿电流与隧穿势垒宽度或探针与样品之间的距离之间的关系。通过用指数衰减曲线拟合I-z关系图，我们计算出铜酞菁的功函数为4.8±0.5电子伏特，这一数值与已有报道值相当[31]。隧穿I-V特性见图S1。
结论
在本研究中，我们研究了模仿人造突触的基于铜酞菁的有机器件的神经形态行为。通过扫描隧道显微镜获得的铜酞菁的带隙和功函数数据表明，它与铝形成的肖特基接触较大，而与氧化铟锡形成的肖特基接触则更有利于空穴注入。在施加电压脉冲时，由于空穴的注入和抽出，会导致ITO/CuPc/Al器件出现增强或抑制现象，因此
实验部分
器件制备：在厚度为1微米的氧化铟锡涂层标准硼酸盐玻璃基底上，沉积了厚度为200纳米的铜酞菁薄膜。铜酞菁购自美国西格玛奥德里奇公司，通过热蒸发法沉积，蒸发速率为0.2纳米/秒。随后通过阴影掩模热蒸发150纳米厚的铝，从而制成直径为1平方毫米的电极。
表征：神经形态特性测量是使用Keysight B2912A精密/源测量单元和B1500A设备进行的。
CRediT作者贡献说明
K. B.吉内什：撰写——审阅与编辑、验证、监督。杰耶什·贡达莱卡尔：软件开发。戈帕拉克里希南·达亚尔：软件开发。阿查纳·托马斯：形式分析、数据整理。阿比吉特·Y·阿南德：撰写——初稿、可视化、方法设计、实验研究、形式分析、数据整理、概念构思。
利益冲突声明
? 作者声明，他们不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。
致谢
AYA感谢印度科学与工业研究委员会（CSIR）提供的财政支持（文件编号：09/1187(16197)/2023-EMR-1）。
