基于人工智能的工业制氢建模与多目标优化以最小化CO和CO2生成

《International Journal of Hydrogen Energy》：Artificial intelligence-based modeling and multi-objective optimization of industrial hydrogen production with minimization of CO and CO2 generation

　　

本研究提出了一种集成方法，用于工业蒸汽甲烷重整（SMR）制氢装置反应段的建模与多目标优化。研究人员在Aspen Plus中采用详细动力学模型模拟了该过程，并针对工业数据进行了验证。研究人员开发了响应面法（RSM）和人工神经网络（ANN）作为代理模型，并与NSGA-II算法耦合，以最大化氢气产量同时最小化CO和CO₂排放。ANN实现了预测精度（R² > 0.999）。Sobol全局灵敏度分析（Sobol SA）确定重整器入口温度和蒸汽与甲烷比（S/C）为最具影响力的变量，而次要参数被固定以降低优化维度。两种优化方法收敛到相似的操作区域，氢气产率为4300–4600 mol h^?1，CO + CO₂产率为900–980 mol h^?1。使用Aspen Plus进行的验证确认了所提出方法的可靠性，其中基于ANN的方法提供了最高的预测精度。

氢气作为清洁能源载体和关键工业原料，其战略重要性日益凸显。蒸汽甲烷重整（SMR）是目前最成熟、应用最广的工业制氢技术，但该过程伴随CO和CO₂的生成，带来环境压力。现有研究多聚焦于单一建模或优化方法，缺乏将过程模拟、多种代理模型、灵敏度分析与多目标优化集成的统一框架，难以在工业操作约束下同时兼顾生产效率和环境性能。为此，Parsia Amrolalaei等研究人员开展了一项研究，旨在开发一种集成Aspen Plus模拟、响应面法（RSM）、人工神经网络（ANN）、Sobol全局灵敏度分析（Sobol SA）和非支配排序遗传算法（NSGA-II）的方法，对工业SMR制氢装置反应段进行建模与多目标优化，以最大化氢气产量并最小化CO和CO₂生成。该研究发表在《International Journal of Hydrogen Energy》。

研究人员为开展研究主要采用了以下关键技术方法：1）Aspen Plus过程模拟，基于详细动力学模型和Peng-Robinson物性方法，模拟工业SMR装置反应段（包括重整器、高温变换器和低温变换器），并用实际工业数据验证；2）响应面法（RSM）建模，通过中心复合设计（CCD）生成77个操作工况，建立二次多项式代理模型；3）人工神经网络（ANN）建模，采用三层前馈反向传播网络，以六项操作参数为输入，两项目标为输出，通过拉丁超立方采样（LHS）扩展数据集至177个样本，优化隐藏层神经元数量（7个）后训练；4）Sobol全局灵敏度分析（Sobol SA），基于方差分解量化输入变量对输出变异的贡献；5）NSGA-II多目标优化算法，分别与RSM和ANN代理模型耦合，求解Pareto最优解集。

研究结果按以下小标题展开：

**3.1 过程模拟验证**：通过对比模拟结果与工业数据，验证了Aspen Plus模型的准确性。模拟得到的各反应器出口组成和工艺参数与工业数据高度吻合，表明模型可靠。

**3.2 统计分析**：基于CCD的77次运行，建立了RSM二次模型。方差分析（ANOVA）显示模型显著（F值高，p<0.0001），拟合优度指标R²、调整R²和预测R²均大于0.997。三维响应面图揭示了变量交互作用：提高重整器入口温度（T_SMR,in）和蒸汽/甲烷比（(S/C)_in）可增加H₂和CO+CO₂产量，而提高压力则略有抑制。

**3.3 神经网络结果**：通过优化隐藏层神经元数量（7个），确定了ANN最佳架构。在扩展数据集上训练后，ANN模型在训练、验证和测试集上均达到R² > 0.99998，均方误差（MSE）和平均绝对百分比误差（MAPE）极低，表明其预测精度优于RSM模型。多工况对比验证了ANN与Aspen Plus模拟结果的一致性。

**3.4 Sobol灵敏度分析**：收敛分析后，采用14336个样本计算Sobol总阶指数。对于H₂产量（Y1），T_SMR,in贡献42.57%，(S/C)_in贡献39.33%，氢/甲烷比（(H/C)_in）贡献17.44%，其余变量（压力、变换器温度）贡献不足1%。对于CO+CO₂产量（Y2），T_SMR,in贡献68.72%，(S/C)_in贡献30.46%，其余变量贡献极小。这表明热效应和水碳比是主导因素。

**3.5 多目标优化结果**：NSGA-II分别与RSM和ANN耦合，得到Pareto前沿，显示H₂产量增加伴随CO+CO₂产量上升，体现目标冲突。基于Sobol分析，将低影响变量（压力、变换器温度）固定于下界（1850 kPa、570 K、442 K），重新优化后Pareto前沿更加紧凑。两种代理模型均收敛于相似操作区域：T_SMR,in≈1050–1070 K，(S/C)_in≈3.5–4.0，(H/C)_in≈0.495–0.498，对应H₂产量4300–4600 mol h^?1，CO+CO₂产量900–980 mol h^?1。选取候选点（T_SMR,in=1060 K, (S/C)_in=3.75, (H/C)_in=0.4965）用Aspen Plus验证，RSM预测偏差为2.72%（H₂）和5.52%（CO+CO₂），ANN预测偏差仅为0.39%和1.36%，证实ANN框架更精确。

讨论部分指出，Sobol灵敏度分析与响应面图趋势一致，定量确认了温度和水碳比的主导作用；固定低影响变量不仅降低优化维度，还符合工程经济考虑（降低压缩能耗、有利于变换反应）；ANN模型在优化中表现出更强的收敛性，提供更集中的可行操作窗口。研究结论部分翻译如下：

本研究通过集成Aspen Plus模拟、RSM、ANN、NSGA-II和Sobol灵敏度分析，对工业制氢装置进行了建模与多目标优化。主要发现总结如下：•基于CCD的RSM模型表现出优异的预测能力（R²≈0.9992）。在扩展数据集上训练的ANN模型实现了更高精度（R² > 0.99998），表明其在捕捉非线性过程行为方面略有改进。•Sobol灵敏度分析确定T_SMR,in和(S/C)_in为主导因素，分别贡献H₂变异的81%以上和CO+CO₂变异的99%。相比之下，P_SMR,in、T_HTSC,in和T_LTSC,in各自贡献不足1%，并被固定于下界（1850 kPa、570 K和442 K）。•使用RSM和ANN代理模型的NSGA-II优化显示出一致的权衡行为。经过灵敏度细化后，Pareto前沿更加紧密聚集。•最具影响的操作参数最优范围为：T_SMR,in ≈ 1050–1070 K，(S/C)_in ≈ 3.5–4.0，(H/C)_in ≈ 0.495–0.498，得到H₂产量4300–4600 mol h^?1和CO+CO₂产量900–980 mol h^?1。•用Aspen Plus验证候选最优操作点（T_SMR,in=1060 K, (S/C)_in=3.75, (H/C)_in=0.4965, P_SMR,in=1850 kPa, T_HTSC,in=570 K, T_LTSC,in=442 K）确认了Sobol辅助RSM-GA和ANN-GA框架的可靠性。基于ANN的优化实现了更低的偏差，H₂率为0.39%，CO+CO₂率为1.36%，而基于RSM的方法分别为2.72%和5.52%。因此，混合ANN-GA-Sobol框架为工业制氢中的变量筛选、代理建模和多目标优化提供了实用、高效且可靠的工具。未来工作可将该方法扩展到全厂优化，纳入能耗、运营成本和CO₂捕集效率等额外目标。