综述：智能算法辅助的痕量气体传感间接吸收光谱技术

《Sensors》：Intelligent Algorithm-Assisted Indirect Absorption Spectroscopy for Trace Gas Sensing

　　

光声光谱（PAS）、石英增强光声光谱（QEPAS）和光诱导热弹光谱（LITES）是用于痕量气体传感的间接吸收光谱技术，其性能长期以来主要通过面向硬件的增强策略得到提升。然而，随着硬件技术持续进步，传统基于硬件的增强方式日益受到弱响应、复杂交叉干扰以及多物理场参数耦合等瓶颈的限制。为突破这些局限，传统算法、机器学习（ML）、深度学习（DL）以及智能优化等算法辅助方法，正在被系统性地集成到这些光谱系统中。该综述从三个相互关联的维度总结了智能间接吸收光谱的最新进展。首先，概述了旨在实现弱信号恢复与背景噪声抑制的先进信号处理和光谱重建策略。其次，重点讨论数据驱动的参数反演，阐明多维人工智能模型如何促进浓度反演、环境补偿、多组分识别、光谱重叠解耦，以及前后端协同的波形编码与解复用。第三，考察智能系统优化，其中采用代理建模、群体智能搜索、物理引导的拓扑优化以及多目标算法，以提高光声谐振腔和多程池（MPCs）等关键元件的设计效率。此外，文末还讨论了未来技术发展的前景。

1. Introduction

本文围绕痕量气体传感中的间接吸收型激光光谱技术展开综述，指出环境监测、工业过程控制、医学诊断和安全预警等应用场景对高灵敏度、多组分选择性、快速动态响应和环境鲁棒性提出了更高要求。与传统电化学和半导体传感器相比，基于分子“指纹”吸收的激光光谱技术具有分子内禀选择性、非接触测量潜力以及原位实时在线监测能力，因此在复杂条件下的痕量气体检测中展现出明显优势。文章进一步说明，PAS、QEPAS 和 LITES 作为代表性的间接吸收式激光光谱手段，通过将吸收的光能转化为声波、压电响应或局域热弹振动，再借助麦克风或高品质因数石英音叉（QTF）进行探测，从而规避了直接吸收法对光电探测器波长响应范围、热噪声、制冷需求和成本的依赖。文章同时指出，随着高功率激发、先进光源、定制化 QTF、声学谐振增强、多程池（MPC）和快速解调等硬件策略逐渐成熟，系统性能进一步提升开始受到弱吸收信号埋没、基线漂移、光学条纹、多组分交叉干扰以及结构—响应强耦合等因素限制。因此，研究重心正从单纯硬件增强转向“算法辅助+结构优化”的协同框架，并将该发展路径归纳为信号处理与光谱重建、参数反演与复杂光谱分析、智能系统设计与优化三个方向。

2. Fundamentals of Photoacoustic and Thermoelastic Laser Spectroscopy

本节介绍 PAS、QEPAS 与 LITES 的基本物理机制及其信号表达。对于 PAS，调制激光被气体吸收后经无辐射弛豫转化为周期性热释放，进而产生压力振荡，由麦克风或声学换能器检测，其信号可定性表示为 S_PAS∝P₀α(ν)CQ，其中 P₀为光功率，α(ν)为吸收系数，C 为气体浓度，Q 为声学增强因子。QEPAS 具有相同的光声转换过程，但以 QTF 代替麦克风，通过压电换能检测与其谐振匹配的声激励，因此系统性能除与分子吸收有关外，还受 QTF 品质因数、声学微谐振器几何以及声场—QTF 耦合效率影响。LITES 则不同于 QEPAS，其 QTF 由光诱导热弹振动直接激发，透射光束聚焦于 QTF 后引发周期性光热膨胀和压电读出，其性能不仅受 QTF 特性控制，还显著依赖有效光程 L、多程光路分布及热弹转换效率 η。文章进一步指出，在实际测量中，记录到的谐波信号并非理想吸收响应，而是吸收项、缓变背景和随机噪声的叠加。因此，信号处理与光谱重建的目标是尽可能恢复真实吸收响应，而参数反演与复杂光谱分析则致力于在环境扰动下实现浓度估计和组分解析。尽管三种技术的换能路径不同，但其智能化发展均可纳入统一的三分支框架，不过具体算法选择仍应针对各自的主导噪声来源和响应特性进行适配。

3. Signal Processing and Spectral Reconstruction

本节系统总结了弱信号恢复、噪声抑制和光谱形貌保持方面的研究进展。文章指出，PAS、QEPAS 与 LITES 中的谐波信号常同时受到弱吸收、背景吸收、电子干扰、声学扰动、光学基线波动与系统漂移影响，因此信号处理不应仅理解为平滑，而应被视为对可定量使用光谱响应的恢复。早期工作主要依赖传统信号处理方法，例如在宽带差分红外 PAS 中，差分光声探测结合小波域去噪可同时抑制相干噪声、光学基线和背景吸收；随机共振方法利用单稳态非线性系统将适量噪声转化为 QEPAS 弱信号增强；自适应卡尔曼滤波通过动态更新滤波行为，提高在线检测条件变化下的稳定性；自适应 Savitzky–Golay（SG）算法以及基于变分模态分解的 SVMD-PE-SG 方法则在抑制随机波动的同时保持 2f 谐波形貌。文章认为，这类方法具有较强可解释性和部署便利性，但仍受参数选取、噪声先验和模型假设约束。

在此基础上，学习驱动方法为复杂混合噪声和非线性干扰提供了更灵活的解决方案。文中综述了基于深度残差网络的 PAS 甲烷信号滤波与浓度反演方法，该方法通过监督学习建立受噪 2f 信号到参考洁净 2f 信号的映射，避免依赖固定频带和人工阈值，残差连接有助于保留低层光谱细节并减轻过平滑风险。对于更复杂噪声环境，CNN–Transformer 框架通过卷积神经网络（CNN）提取局部 2f 特征，并利用 Transformer 建模全谱长程依赖，实现局部—全局联合重建；1D U-Net 及 U-Net++ 结构则通过编码—解码与跳跃连接机制，在保留峰形的同时提升弱 2f 信号恢复能力。这些方法说明，深度学习不仅在信噪比提升方面有效，也有助于恢复具有物理意义的谐波轮廓。

针对结构化干扰，文章重点讨论了光学条纹、基线起伏与重叠背景的校正。DenseNet 模型通过密集连接复用浅层与深层特征，增强对条纹模式与吸收特征的联合表达能力，从而提高结构化条纹与有效吸收信号的分离效果。对于 HF-LITES 等场景，浅层神经网络（SNN）拟合则以较低复杂度实现对干涉条纹、基线漂移与随机噪声的联合平滑。总体而言，本节指出信号处理与光谱重建正在从传统滤波向人工智能（AI）驱动的自适应恢复演进：前者在可解释性和轻量部署方面具优势，后者更适用于非线性、混合型和结构化干扰，但对代表性训练数据和计算资源提出了更高要求。

4. Parameter Inversion and Complex Spectral Analysis

4.1. Concentration Retrieval and Multi-Parameter Decoupling

本小节围绕定量反演的可靠性展开。文章指出，在弱信号、光源波动、传感器非线性响应和环境扰动共同作用下，测量光谱与气体浓度之间的映射关系会发生扭曲，从而削弱浓度反演精度。为改善低信噪比条件下的反演性能，文中总结了基于连续小波变换（CWT）和小波包变换（WPT）的双通道声—光表征学习方法，该类方法同时利用麦克风信号与激光参考信号，使模型不仅学习气体诱导声学响应，也学习光源强度波动对其的调制作用。与传统快速傅里叶变换（FFT）幅值提取相比，WPT–ResNet 等结构在低浓度甲烷预测中展现出更高精度。除此之外，PSO-EAP-CNN 框架通过粒子群优化（PSO）初始化 CNN 权重，并结合集成学习与增强预测策略，降低噪声诱导的预测方差与局部最优风险，从而提高 PAS 浓度回归鲁棒性。

对于环境扰动补偿，文章分别综述了输出校正式和工作状态补偿式两类思路。一方面，KNN-SVM 与 WOA-BP 组合模型用于混合气体 PAS 检测中的气体分类和温度补偿：K 近邻（KNN）可重新判别位于支持向量机（SVM）超平面附近的模糊样本，而鲸鱼优化算法（WOA）则用于优化反向传播神经网络（BP）结构与参数，以学习温度变化下的非线性修正关系。另一方面，基于长短期记忆网络（LSTM）及自注意力机制的方法则从传感器运行状态稳定化角度出发，根据温度及其时间导数预测谐振光声池的谐振频率漂移，从而避免因声速变化导致的谐振失配。这表明，参数反演模型应根据不确定性的主导来源加以选择：特征增强模型适用于低信噪比信号，优化辅助回归适合非线性和高噪声情形，时序模型则适用于动态变化工况。

4.2. Multicomponent Recognition and Interference Decoupling

本小节聚焦多组分混合气体中的光谱重叠与交叉干扰问题。文章指出，早期全谱法如偏最小二乘回归（PLSR）等线性潜变量模型，已经证明组分信息广泛分布于完整光谱而非孤立峰值中，但其统计投影方式对复杂非线性重叠的处理能力有限。为此，近年来研究逐渐转向深度神经网络直接从重叠谐波波形中识别组分和解耦浓度。以 CH₄/C₂H₄ 双组分 PAS 为例，研究者构建了两阶段 1D-CNN 模型：首先进行组分识别，将未知 2f 信号分类为单组分或双组分混合；随后对混合样本直接执行双组分浓度回归，从而避免简单峰值拟合在重叠条件下的失效。对于受强噪声影响的重叠波形，经验模态分解—卷积神经网络—长短期记忆网络（EMD-CNN-LSTM）框架先通过经验模态分解（EMD）去除高频本征模态函数（IMFs）中的噪声成分，再利用 CNN 提取局部峰形和串扰特征，并借助 LSTM 建模整条 2f 轮廓的序列依赖关系，实现多组分分类。

在 LITES 研究中，多组分分析进一步扩展到选择性特征利用和显式组分级解耦。SSA-CNN-BiGRU-Attention 模型通过麻雀搜索算法（SSA）优化训练参数，利用 CNN 与双向门控循环单元（BiGRU）提取局部及双向序列信息，并通过注意力机制突出具有组分特异性的谱段，从而提升 C₂H₂/CO₂ 双组分反演精度。进一步地，WOA-RBF 方法不再仅输出浓度值，而是直接从 C₂H₂/NH₃ 混合 2f 信号重建各自的单组分 2f 轮廓，使重叠信号解耦从“黑箱回归”转向“光谱线分离后再定量”的路径。另一个重要发展是基于卷积神经网络的模式划分复用（CNN-MDM）策略，该方法在相同声学谐振频率下，通过赋予不同气体不同低频扫描周期来生成气体特异性波形模式，并由 1D-CNN 从叠加信号中解复用出各组分响应，实现从后端解耦向前后端协同波形编码—解码的延伸。文章据此指出，多组分干扰处理正在沿着组分识别、浓度回归、信号分离和调制级解复用等不同层级持续深化。

5. Intelligent System Design and Optimization

5.1. Intelligent Optimization of PACs

本小节讨论光声池（PACs）的智能优化。文章指出，PAC 设计受谐振器几何、声模分布、品质因数 Q 和腔体体积等因素的非线性耦合影响，传统经验调参和单因素扫描难以有效探索高维设计空间。为解决这一问题，研究者提出了基于移动渐近线法（MMA）与反向传播神经网络参数化思想相结合的 MMA-BP 拓扑优化方法，通过 Bernstein 多项式对谐振器边界进行参数化，并以最大化声压响应为目标迭代更新结构变量，最终得到性能优于传统 T 型光声池的花瓶型结构。对于多变量、多目标的设计情形，文中还综述了 GBDT–NSGA-II 框架：首先通过有限元分析（FEA）生成几何参数与声压、Q 因子之间的数据集，再以梯度提升决策树（GBDT）建立代理模型近似结构—响应映射，最后使用非支配排序遗传算法 II（NSGA-II）在声压增强与谐振品质之间进行 Pareto 优化。该路径表明，PAC 设计正由经验驱动转向代理建模、多目标搜索与实验验证闭环协同。

5.2. Intelligent Optimization of MPCs

本小节综述多程池（MPCs）的智能设计。文章强调，MPC 优化并非单纯追求最长光程，而需同时兼顾紧凑体积、镜面利用率、光斑规则性、非重叠性以及装调可行性。早期工作利用遗传算法（GA）设计基于球面镜的致密光斑型 MPC，并通过实验实现了较长光程；随后，PSO–K-means 框架将粒子群优化与 K-means 聚类相结合，以同时优化几何参数和光斑分布有序性。为了突破传统 Herriott 池近轴近似的限制，文中还介绍了基于矢量反射定律的光线追迹模型，该模型为高密度光斑 MPC 的算法优化提供了计算基础，并成功生成独立环、同心圆、花形和六角星等多类光斑模式。

在此基础上，MPC 设计进一步发展为群智能搜索和多目标优化。人工鱼群算法（AFSA）被用于三镜 MPC 的双螺旋光斑设计，通过联合考虑光程长度、体积和反射次数约束，实现了针对 CO-LITES 的高效紧凑结构。更进一步，PNSGA-II 将光程长度与单位体积光程比（RLV）作为独立目标，在多种候选结构中获得 Pareto 最优解，并通过并行种群演化与迁移机制增强全局搜索能力。文章总结认为，MPC 优化已从人工调镜和单指标追求，演化为基于物理模型、光线追迹、群体智能与多目标决策的系统化设计范式。

6. Challenges and Perspectives

本节讨论未来发展方向。文章认为，未来智能 PAS、QEPAS 与 LITES 应从孤立的离线算法走向具有物理约束、闭环运行和现场部署能力的完整传感系统。在光谱重建方面，可靠“洁净标签”的获取仍然困难，长期平均、重复测量和配对采集均可能受到激光漂移、浓度波动和温度变化影响，因此无监督或自监督重建值得进一步探索。在浓度反演与多组分分析方面，固定装置和固定工况下训练的模型面对温压变化、QTF 谐振漂移、电子噪声和长期漂移时往往会退化，未来需强化数据驱动模型与物理先验、环境补偿及迁移学习的融合。文章特别强调，应通过在模型结构、损失函数或输出正则化中嵌入光学、声学、电机耦合及浓度响应约束，增强物理一致性与可解释性，并借助不确定度估计、残差统计和消融实验评估模型可靠性。与此同时，系统设计层面也应由单元级优化走向光学、声学和机电模块协同闭环共设计，AI 辅助逆向设计被视为具有潜力的方向。最后，模型部署问题尚研究不足，未来工作需关注计算开销、推理时延、模型尺寸、嵌入式兼容性、在线漂移校正及自适应标定等指标。

7. Conclusions

本文综述表明，智能算法已从间接吸收光谱气体传感中的辅助后处理工具，逐步扩展到信号恢复、定量反演、多组分解耦和前端结构优化等完整感知链条。具体而言，在信号处理与光谱重建层面，研究已由传统滤波迈向 AI 驱动的自适应恢复；在参数反演与复杂光谱分析层面，算法已显著提升浓度反演、环境补偿、多组分识别、重叠信号解耦与波形复用解调能力；在系统设计层面，代理模型、群体智能、物理引导拓扑优化和多目标优化正提升 PAC 与 MPC 的设计效率。总体来看，人工智能与激光光谱传感的深度融合，正推动痕量气体检测向更高可靠性、更强适应性、更高定量精度和更强工程实用性发展。