基于物理信息的对称性感知晶体学取向表示方法，用于神经网络模拟单晶、双晶和多晶的力学性能

《Mechanics of Materials》：Physically-informed symmetry-aware crystallographic orientation representations for Neural Network modeling of the mechanical properties in single crystals, bicrystals and polycrystals

　　陈小雷|斯特凡·贝尔贝尼法国梅斯市洛林大学、CNRS、艺术与工艺技术学院、LEM3，邮编57000

摘要：在利用基于神经网络的方法对晶体材料的力学行为进行建模时，精确表示晶体学取向至关重要。传统的取向描述符，如欧拉角和四元数，存在不连续性和非唯一性问题，尤其是在晶体对称性存在的情况下，这限制了机器学习模型在这些材料上的性能和泛化能力。本研究提出了一类具有物理意义且考虑对称性的取向表示方法，专为晶体材料的神经网络建模而设计。所提出的描述符明确考虑了弹性和塑性晶体学对称群，从而实现取向信息的连续且唯一映射。通过周期性Voronoi剖分生成了大量多晶微观结构数据，并采用基于晶体塑性的大尺度场位错力学模型以及弹性粘塑性FFT公式（MFDM-EVPFFT）计算其力学性质。研究还训练了人工神经网络和三维卷积神经网络，用于预测面心立方和六方密排结构的屈服应力及杨氏模量等关键力学性能。通过对不同输入表示方法的系统比较发现，最佳选择取决于具体物理性质和微观结构复杂性，相比传统方法，考虑对称性的描述符能带来更高的精度和更好的泛化能力。该研究为基于数据的晶体材料力学行为建模提供了可靠基础，适用于单晶、双晶和多晶材料。

引言：晶体材料的力学行为在很大程度上取决于其晶体学取向，即晶体晶格相对于参考系的排列方式。过去几十年中，人们开发出了多种基于物理的模型来预测晶粒取向对材料性质的影响。这些模型包括分析型均匀化方法，如自洽方法VPSC（Lebensohn和Tomé，1993年）或EVPSC（Wang等人，2010年；Mareau和Berbenni，2015年；Zecevic和Lebensohn，2020年；Jeong和Tomé，2020年），以及全场晶体塑性模拟方法，如晶体塑性有限元法（CP-FEM）（Asaro和Needleman，1985年）和基于快速傅里叶变换的晶体塑性方法（CP-FFT）（Lebensohn，2001年）。多尺度框架，如嵌套有限元2技术（FE2）（Feyel和Chaboche，2000年）以及FE-FFT（Spahn等人，2014年），则进一步实现了将晶粒级响应纳入组件级分析。然而，这类高精度模型的一个重大缺点是其计算成本极高——求解大型非线性方程组需要大量时间，这限制了CP-FEM/FFT在迭代设计和实时应用中的使用（Roters等人，2010年）。

近年来，数据驱动方法，尤其是机器学习和深度学习，被越来越多地应用于加速材料科学中的性质预测。神经网络模型可以作为复杂模拟的替代方案，直接从数据中学习结构与性质之间的关系，一旦训练完成就能实现近乎即时的预测。例如，最近有一种基于机器学习的概率方法成功用于预测多晶材料的强度与晶粒尺寸的关系（即Hall-Petch型行为）（Gu等人，2024年）。为了加快计算速度，Hu等人（2025年）开发了一种考虑晶体塑性模型并利用EVPSC数据库的神经网络多尺度框架，用于实现从中观到宏观尺度的过渡。对于没有晶界等复杂特征的单晶，简单的人工神经网络就可以直接将晶体学取向与力学性能对应起来（Chen等人，2022年），其预测结果与完整的晶体塑性模拟相当，但计算量却少几个数量级。对于更复杂的多晶和多相材料，宏观性质如屈服强度、刚度或导电性取决于许多微观结构特征：晶粒尺寸和形状分布、相占比以及晶体学织构。有研究提出了基于耦合晶体塑性神经网络的框架，利用CP-FEM数据模拟铝合金的应力-应变和织构演变（Ali等人，2019年）。还有研究基于VPSC模型生成的多晶铜数据集，提出了相应的神经网络模型并进行了训练（Wei Dai等人，2021年）。卷积神经网络由于在图像特征提取方面的强大性能，已被广泛用于2D微观结构图像和3D体素化晶粒结构，以预测材料性质（Cecen等人，2018年；Donegan等人，2019年；Yang等人，2020年；Rong等人，2019年；Ibragimova等人，2022年）。值得注意的是，这些研究并未将晶粒取向信息作为输入，而是仅通过晶粒伸长率或相分布等几何特征来推断各向异性效应。然而，将晶体学取向作为特征集的一部分，可以显著提高多晶材料性质预测的准确性（Herriott和Spear，2020年）。除了神经网络和卷积神经网络，晶粒取向也是其他机器学习模型的重要因素，如图神经网络（Minyi Dai等人，2021年；Hestroffer等人，2023年；Dai等人，2023年）和随机森林模型（Mangal和Holm，2018年；Mangal和Holm，2019年）。

将晶粒取向纳入数据驱动模型会带来新的挑战：需要找到一种适合学习的取向表示形式，尤其是在考虑晶体对称性的情况下。取向参数化的选择会显著影响模型性能，因为神经网络是通过在输入空间内插值来学习的，它可能会对表示形式中的不连续性或冗余敏感。表1总结了几种常见的3D旋转表示方法，包括欧拉角、轴角坐标、罗德里格斯向量、单位四元数和旋转矩阵。这些方法在维度、连续性、奇点存在情况以及唯一性（参数与取向之间的一一对应关系）方面各有特点。例如，常用的Bunge ZXZ欧拉角仅需三个参数，便于描述织构，但它存在众所周知的不连续性问题，如万向锁现象和2π周期性，这意味着在接近奇点时（如Φ=0°或180°），微小的取向变化会导致角度值出现大幅跳跃（Kocks等人，1998年）。轴角坐标在物理上更为直观，但在(u,θ)和(?u,?θ)之间并非唯一。罗德里格斯向量需要三个参数，定义为r=utan(θ/2)，它能覆盖大部分旋转空间，但当θ接近180°时其数值会趋于无穷大，从而出现奇点。四参数四元数不存在奇点，能在4D单位超球面上实现平滑插值，这也是它们在计算机视觉中得到广泛应用的原因。不过，四元数并非唯一，因为q和?q表示相同的旋转。旋转矩阵是3×3的正交矩阵，有九个参数且受到六个约束，它能实现无奇点的精确一一旋转映射。虽然可以直接将九个矩阵元素输入网络，但这要求模型隐式学习正交性约束，难度较大。为解决这一问题，Zhou等人（2020年）提出了使用低维连续嵌入的旋转矩阵表示形式，如5D或6D表示，其在神经网络任务中的表现明显优于欧拉角和四元数。

在将这些表示方法应用于晶体材料时，还必须考虑晶体对称性。许多晶体（立方晶系、六方晶系等）具有保持晶格不变的对称操作，如旋转和反射。因此，多个数学上不同的旋转实际上对应着相同的晶体物理取向。然而如表1所示，上述常见表示方法均未体现晶体的内在对称性。例如，面心立方晶体具有24种proper旋转对称性，所以相同的物理取向可以用24组不同的欧拉角（以及24个不同的四元数值等）来描述（Kocks等人，1998年）。如果机器学习模型没有意识到这一点，就可能会错误地将对称等价的取向视为独立样本，从而导致学习得到的响应曲面中出现冗余数据和非物理性的不连续性。事实上，Saidi等人发现，若用简单的神经网络预测变形过程中的取向演变，一旦取向越过所谓的基本区边界，就会因为网络将微小的物理旋转误认为是欧拉角空间中的大幅跳跃，而产生严重的异常值（Saidi等人，2022年）。这一例子表明，要可靠地建立取向与性质之间的关系，就必须妥善处理晶体对称性。目前已有多种策略可用于将晶体对称性纳入机器学习模型：(a)基本区归一化：一种简单的方法是将取向始终表示在晶体取向空间的基本区内。基本区是一组参数范围，包括每组对称等价取向中的一个成员。对于欧拉角表示，基本区通常通过给三个欧拉角设定约束来确定，例如对于立方对称性：?1∈0,2π，Φ∈Φl,π2，?2∈0,π2，其中Φl=arccosmincos?21+cos2?2,sin?21+sin2?2（Callahan等人，2017年）。不过，基于欧拉角的基本区没有唯一的恒等点（即无旋转，表现为形式为?1,0,??1的所有三元组），且其边界呈曲线状，难以从几何上理解（Callahan等人，2017年）。实际应用中，基本区归一化是通过将晶体点群的所有对称操作作用于给定取向，然后选择位于选定基本区内的代表性取向来实现的。这种方法已被证明可以通过减少数据冗余并确保对称取向之间的物理等价性，显著提升机器学习模型的性能（Hestroffer等人，2023年；Saidi等人，2022年；Ibragimova，2022年）。但在基本区边界附近需格外小心，因为稍小的取向扰动就可能导致归一化表示发生较大变化。这一问题促使人们开发出连续且对称不变的取向表示方法。(b)对称不变模型：另一种方法是设计机器学习训练流程或模型架构，使其本身就尊重晶体对称性，确保对称等价的取向产生相同的输出。一种简单的实现方式是数据增强：对于每个训练样本，可以通过对取向应用晶体点群的所有对称旋转来生成额外样本，并为这些样本赋予相同的性质标签。这样就能迫使网络认识到这些变体是等价的，不过代价是训练集的规模会随着对称操作的数量而扩大（例如立方晶体有24种对称操作）。除了数据增强，还可以引入考虑对称性的损失函数。例如，在训练预测晶体因变形而发生取向重排的模型时，损失函数可以定义为预测取向与真实取向之间的最小失向角，同时要考虑晶体的所有对称操作（Jangid等人，2022年）。在更高级的层面，还可以构建等变神经网络，其层在数学上被约束为在对称群作用下保持不变或协变。例如，专门的Steerable CNN架构利用来自球面谐函数和SO(3)不可约表示的卷积核，能够在连续的3D旋转下保持等变性（Weiler等人，2018年），这种架构可应用于任意的晶体对称性。此外，也可以在这种模型中编码特定的点群。不过，与传统神经网络不同，这种模型需要基于群论进行特殊的架构设计，增加了实现难度。

尽管取得了这些进展，要找到一种既连续又唯一，同时还能体现材料晶体对称性，尤其是与性质对称性相关的取向表示方法，仍然是数据驱动晶体力学面临的关键挑战。为解决上述问题，本研究提出了一类具有物理意义且考虑对称性的晶体学取向表示方法。具体而言，研究了两种互补的描述符：一种针对弹性各向异性，基于对称操作下刚度张量的不变量；另一种针对塑性滑移行为，源自逆极图映射。这些描述符在取向空间内是连续且唯一的，有效解决了欧拉角等传统表示方法存在的不连续性和非唯一性问题。对于具有非平凡对称性的晶体，所提出的描述符要么通过对称性简化（针对弹性情况），要么在晶体点群作用下具有内在不变性（针对塑性情况），从而消除了物理上等价取向的冗余表示。通过将这些描述符作为输入特征，应用于人工神经网络和三维卷积神经网络中，来预测单晶、双晶和多晶材料的屈服应力及杨氏模量等力学性质，验证了这些描述符的有效性。在所有案例研究中，与传统的取向输入相比，所提出的考虑对称性的取向特征显著提升了预测精度和模型泛化能力。

本文的结构如下：第2节介绍了用于生成训练数据库的物理建模框架，包括MFDM-EVPFFT晶体塑性模型以及神经网络架构。第3节介绍了所提出的取向表示方法，这些方法具有物理意义且考虑了对称性，适用于不同的机械行为。第4节对所提表示方法在单晶、双晶和多晶结构中的表现进行了全面评估，并对结果进行了讨论。最后，第5节总结了主要结论，并指出了未来研究的潜在方向。

方法
本研究的目的是为基于神经网络的深度学习模型找到一种优化的晶体学取向表示方法，以此准确预测多晶材料的力学性能，从而替代计算成本较高的物理模型。为此，使用周期性Voronoi剖分算法生成了大量三维多晶代表性体积元素数据集，每个晶粒……

神经网络中的晶体学取向表示
如引言中所述，传统的晶体学取向表示方法，如欧拉角，往往存在不连续性和非唯一性问题，这会影响到神经网络模型的性能。这些问题会导致收敛性差、模型复杂度增加以及预测精度降低。为了解决这些挑战，我们提出了三个基本标准，用于设计用于神经网络的优化输入参数……

结果与讨论
对于每种目标性能和晶体结构，共测试了六种不同的取向表示方法作为神经网络模型的输入：•Euler3。•ElasX：面心立方结构时X值为15，六方密排结构时为51。•Plas3load。•Plas6load。•ElasX-Plas3load。•ElasX-Plas6load。分析的第一步是考察每种表示方法下RMSE值随数据库中样本数量的变化情况，从而确定实现稳定且精确结果的最佳样本量……

结论
本研究提出了一种新的方法，用于在基于神经网络的模拟中表示单晶、双晶和多晶材料的三维晶体学取向。传统的取向表示方法，如欧拉角和四元数，在具有晶体对称性的系统中存在不连续性和非唯一性问题，这些问题会限制机器学习模型在材料科学领域的应用性能和泛化能力。为了解决这些挑战，……

CRediT作者贡献声明
陈小雷：写作——审稿与编辑，写作——初稿撰写，可视化，验证，软件，方法论，研究，形式分析，数据整理，概念构思。Stéphane Berbenni：写作——审稿与编辑，验证，监督，资源提供，项目管理，方法论，资金获取，概念构思。

利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢
本研究得到了法国国家研究署通过“未来投资”计划（LabEx “DAMAS”，编号为ANR-11-LABX-0008-01）以及“MIRACLES”项目（编号为ANR-23-CE08-0032）的支持。作者还感谢法国国立高等艺术与工业学院提供的Cassiopee HPC平台（https://artsetmetiers.fr/fr/cassiopee-plateforme-hpc），该平台支持了本研究中的所有大规模计算，包括并行模拟等操作。