基于自陷空穴工程的双端β-Ga2O3光突触实现多样化感内计算

《Light-Science & Applications》：Two-terminal β-Ga2O3 photo-synapse for diversified in-sensor computing via self-trapped holes engineering

　　

人工智能的快速发展推动了用于日盲紫外神经形态机器视觉系统的β-Ga₂O₃光突触的发展。然而，现有的β-Ga₂O₃光突触不仅稳定性降低，而且表现出较高的权重更新非线性。本文中，研究人员提出了一种基于自陷空穴构建具有低权重更新非线性的β-Ga₂O₃光突触的新策略，旨在实现多层级感内计算任务。理论与实验研究表明，β-Ga₂O₃中空穴较大的有效质量与局部晶格畸变之间的相互作用促进了自陷空穴的形成，这显著降低了空穴迁移率并增强了持续光电导效应。所制备的β-Ga₂O₃光突触表现出优异的短期可塑性，通过调整252 nm紫外光的特性可将其转变为长期可塑性。此外，该器件实现了0.42的低权重更新非线性，优于大多数先前报道的光突触。最后，β-Ga₂O₃光突触被集成到神经形态机器视觉系统中，实现了从低级图像分类到高级运动识别的任务，在MNIST和Fashion-MNIST数据集上的识别准确率分别达到99.48%和92.70%。在60%高斯噪声干扰下，其目标跟踪准确率仍保持100%，并在UTD-MHAD数据集中对10种动作的识别准确率达到94.94%。这些结果凸显了基于自陷空穴工程的β-Ga₂O₃光突触在人工智能时代的巨大潜力。

随着人工智能的快速发展，机器视觉，特别是自动驾驶等实时应用中的目标识别与分类技术，得到了显著推动。然而，基于人工智能的神经形态机器视觉系统仍依赖于传统的冯·诺依曼架构，其中传感、计算、存储和图形处理单元（GPU）模块在物理上是分离的。这种分离导致了高能耗、有限的信号传输效率和欠佳的计算性能。相比之下，人类视觉系统通过皮焦耳级别的功耗和高度并行的处理能力实现了卓越的效率。因此，模仿人类视觉系统并重新设计神经形态机器视觉系统的架构和硬件组件已成为该领域的关键研究方向。

人类视觉系统可被视为一个由视网膜、视神经和大脑组成的分层信息处理器，能够执行从低级图像分类到高级运动识别的复杂视觉功能。视网膜负责捕获外部光信号并进行滤波、降噪和特征增强等预处理。随后，视神经将信息传递到大脑进行高级认知功能，包括信息存储、物体识别和概念提取。受人类视觉系统启发的神经形态机器视觉应由两个组件构成：集成传感和预处理功能的光突触，以及配备存储和计算功能的非易失性忆阻器。与为长期数据存储设计的非易失性忆阻器不同，光突触强调实时传感和即时信号预处理。作为理想的感内计算器件，光突触应具备以下特性：在检测期间具有高光电转换效率和快速探测速度；检测后，剩余电流应随时间缓慢衰减，作为临时数据缓冲区以支持感内处理和信号传输；在某些应用中，光突触还应表现出一定的抗光干扰能力。开发满足这些标准的光突触是实现神经形态机器视觉的基础。

作为一种超宽禁带半导体，β-Ga₂O₃具有优异的电学性能，其带隙与日盲紫外区域对齐。这一独特性质可将神经形态机器视觉扩展到日盲紫外光谱，为太空探索和臭氧层成像等应用提供广阔前景。持续光电导效应是β-Ga₂O₃光突触的基础。它定义为光照停止后，光生电流随时间逐渐衰减而非快速复合。迄今为止，大多数报道的β-Ga₂O₃光突触都是通过氧空位工程来增强持续光电导效应。然而，由氧空位诱导的持续光电导效应涉及光照期间氧空位的电离和迁移，导致光突触的探测速度相对较慢。此外，维持显著的持续光电导效应通常需要大量的氧空位，这会导致Ga₂O₃偏离理想的化学计量比，从而降低稳定性和长期可靠性。因此，开发持续光电导效应的新机制是一个关键挑战。在先前的研究中，β-Ga₂O₃中空穴的大有效质量在小极化子（特别是自陷空穴）的形成中起着关键作用，这显著降低了空穴迁移率并诱导了持续光电导效应。通过调控自陷空穴的浓度，有可能开发出不依赖氧空位工程的β-Ga₂O₃光突触。

本研究中，研究人员通过调控自陷空穴的浓度，成功制备了具有抗干扰特性和低权重更新非线性的β-Ga₂O₃光突触。为了开展研究，他们主要采用了以下关键技术方法：首先，利用射频磁控溅射在c面蓝宝石衬底上沉积氧化镓薄膜，并通过增加溅射功率（从60 W到120 W）来增强原子喷丸效应，从而在沉积过程中诱导局部晶格畸变以提高自陷空穴浓度；随后对薄膜进行退火处理以获得β相。器件制备采用标准光刻和剥离工艺，以钛/金作为电极。薄膜表征使用了X射线衍射、X射线光电子能谱、能量色散谱和开尔文探针力显微镜等技术。器件的光电特性（如I-V和I-t曲线）通过包含氙灯、单色仪、光学斩波器和半导体分析仪的测试系统进行测量。第一性原理计算使用VASP软件包和HSE06杂化泛函来研究自陷空穴的性质。最后，研究人员将β-Ga₂O₃光突触与非易失性忆阻器集成，构建了日盲紫外神经形态机器视觉系统，并利用Python程序实现了卷积神经网络和储层计算算法，以验证系统性能。

**自陷空穴诱导持续光电导效应的机制**
通过第一性原理计算阐明了自陷空穴的性质，表明局部晶格畸变的引入可以有效提高自陷空穴浓度。自陷空穴通过俘获-去俘获过程和跳跃机制显著降低空穴迁移率，从而诱导持续光电导效应。计算表明，自陷空穴的形成能稳定，主要受局部晶格畸变而非生长环境影响，其热力学转变能级约为0.55 eV，证实了其在无缺陷β-Ga₂O₃中广泛存在。

**β-Ga₂O₃薄膜中自陷空穴的调控**
通过增加溅射功率以增强原子喷丸效应，在沉积过程中成功诱导了局部晶格畸变，从而提高了自陷空穴浓度。X射线衍射和X射线光电子能谱分析表明薄膜具有高纯度和接近理想化学计量比的元素比例，氧空位百分比保持相对一致，表明溅射功率的增加并未显著改变生长环境。光致发光光谱和开尔文探针力显微镜测量证实，在120 W溅射功率下制备的薄膜具有最高的自陷空穴浓度和最低的空穴迁移率，空穴表面电位在衰减20分钟后仍保持88.15 meV的残余值，这为光突触的实现奠定了基础。

**双端β-Ga₂O₃光突触的性能**
基于具有最高自陷空穴浓度的薄膜（120 W制备）制备了双端光突触。器件响应峰位于252 nm。与氧空位策略相比，由自陷空穴诱导的持续光电导效应并未降低探测速度：上升时间仅增加35.61%（从2.05 s增至2.78 s），而衰减时间大幅增加4604.92%（从109.46 ms增至5.15 s）。这为器件的突触行为主要源于自陷空穴而非薄膜中的氧空位提供了直接实验证据。器件表现出优异的短期可塑性和长期可塑性。通过改变紫外光脉冲的强度、持续时间和频率，可以有效地诱导短期可塑性向长期可塑性的转变，并能模拟人脑的学习-经验行为。器件在50次连续光增强和电抑制刺激后表现出0.42的低权重更新非线性，优于大多数已报道的光突触，并具有良好的循环稳定性、存储稳定性和器件间一致性。

**基于β-Ga₂O₃光突触感内计算系统的图像分类**
利用β-Ga₂O₃光突触与卷积神经网络算法，成功实现了对MNIST和Fashion-MNIST数据集的识别与分类。系统通过三个卷积和池化阶段逐步提取输入图像的28×28像素信息，并将其转换为特征值进行处理。在训练过程中，β-Ga₂O₃光突触的权重变化由其电导变化决定。经过训练，β-Ga₂O₃光突触在MNIST测试集上达到了99.48%的准确率，在Fashion-MNIST测试集上达到了92.70%的准确率，与商用GPU（NVIDIA RTX 4060）的性能相当。

**基于β-Ga₂O₃光突触的抗噪声干扰目标跟踪**
β-Ga₂O₃光突触表现出类似于人脑的学习-经验行为，在重复感知同一目标时会产生增强的输出电流，从而展现出一定的抗干扰能力。研究人员设计了一个视觉感知系统，使用由1280×720个虚拟光突触组成的阵列来处理视频。在跟踪过程中，未实施任何降噪算法，而是逐步引入高斯噪声。结果表明，当高斯噪声强度低于60%时，系统保持了100%的跟踪准确率。即使在90%的高斯噪声下，仍保持了28.6%的跟踪准确率，证明了其强大的固有抗干扰能力。

**通过储层计算基于β-Ga₂O₃光突触的运动识别**
储层计算在处理时间序列任务方面表现出卓越能力，且仅需训练输出层的连接权重，显著降低了计算复杂度。研究人员通过一个2×8的β-Ga₂O₃光突触阵列实现了物理储层计算系统，其中光突触作为虚拟动态传感储层节点，非易失性忆阻器作为读出层。该系统能够对UTD-MHAD数据集中的10种人类动作进行准确分类。通过时间复用策略，将15个低维输入物理扩展为720个高维时空特征。基于β-Ga₂O₃光突触的储层计算系统达到了94.94%的识别准确率，接近商用GPU 97.47%的准确率，且器件阵列表现出良好的一致性。

**讨论与结论**
本研究通过增强自陷空穴浓度，成功开发了具有低权重更新非线性（0.42）的β-Ga₂O₃光突触，实现了多层级感内计算任务。理论与实验研究表明，β-Ga₂O₃中空穴较大的有效质量与局部晶格畸变之间的相互作用促进了自陷空穴的形成，这显著降低了空穴迁移率并增强了持续光电导效应。通过将溅射功率从60 W增加到120 W制备了具有高自陷空穴浓度的β-Ga₂O₃薄膜，开尔文探针力显微镜测量显示其空穴迁移率降低，且空穴表面电位在衰减20分钟后仍保持较高水平。所制备的β-Ga₂O₃光突触表现出包括短期可塑性（快速衰减时间0.34 s和慢速衰减时间6.43 s）在内的突触行为，并能够从配对脉冲易化过渡到尖峰频率依赖可塑性。通过调节252 nm紫外光的强度、照射持续时间和频率，短期可塑性可以转变为长期可塑性，有效模拟了人脑的学习-经验行为，同时器件的响应峰值和探测速度未受影响。在实际应用中，β-Ga₂O₃光突触在图像分类、抗噪声目标跟踪和运动识别方面取得了显著性能，验证了其感内计算能力。对于图像分类，在MNIST数据集上的测试准确率达到99.48%，在Fashion-MNIST数据集上达到92.70%，与商用GPU的性能非常接近。在目标跟踪中，即使在60%的噪声强度下，准确率仍保持100%。此外，基于2×8 β-Ga₂O₃光突触阵列的物理储层计算系统对UTD-MHAD数据集中10种动作的识别准确率达到94.94%，接近商用GPU 97.47%的准确率。这项工作凸显了基于自陷空穴工程的β-Ga₂O₃光突触在神经形态感内计算系统中的巨大潜力，强调了其在制备简单、低权重更新非线性和适合工业规模应用方面的优势。研究人员的发现为开发具有增强性能和实用性的先进神经形态器件铺平了道路。