综述：从数据到发现：机器学习赋能的二维材料智能表征

《Advanced Intelligent Discovery》：From Data to Discovery: Machine Learning–Enabled Intelligent Characterization of Two-Dimensional Materials

　　

随着二维（2D）材料的快速发展，表征技术正逐步实现原子级精度与智能自动化。传统方法通常依赖人工和经验驱动的分析，难以满足多样化材料体系、海量多模态数据集以及可重复定量分析的需求。本文总结了机器学习（ML）算法在二维材料表征中的最新进展，涵盖光学显微镜、光致发光（PL）、拉曼光谱、扫描/透射电子显微镜（STEM/TEM）以及扫描探针显微镜（SPM）。主要进展包括层状结构、应变和缺陷的自动识别与定量分析，以及这些结构特征与复杂光谱数据之间的关联。此外，主动学习（active learning）策略能够指导实验工作流程并实现表征仪器的智能操作。尽管取得了这些 promising 进展，仍存在若干挑战，包括大规模高质量数据集的构建、模型可解释性有限以及跨平台泛化能力不足。

**1 引言**

自石墨烯（graphene）被发现以来，二维材料家族不断扩展，包括过渡金属硫族化合物（TMDs）、六方氮化硼（hBN）和黑磷（BP）等。这些材料为下一代电子学、光子学、量子技术和能源应用提供了多功能的平台。例如，单层TMD如MoS₂已被制备成纳米电子学晶体管，展现出的直接带隙光致发光（PL）特性适用于光电子学，甚至表现出大的自旋-轨道效应以实现拓扑非平庸态。其潜力源于独特的层间范德华（van der Waals）相互作用、可调的电子能带结构、优异的光电性质以及丰富的拓扑量子态。然而，充分实现这一巨大潜力取决于高精度、高效率和高可重复性地表征二维材料的结构与性质的能力。

实验室中二维材料的分析已成为成熟实践。光学显微镜可快速观察材料的结构和层数；拉曼光谱提供厚度、应变和掺杂水平的信息；PL光谱提供电子结构信息，尤其在TMDs中，单层直接带隙产生强PL峰而在间接带隙双层中淬灭。此外，扫描/透射电子显微镜（STEM/TEM）揭示原子尺度细节和结构缺陷，扫描探针显微镜（SPM）用于研究表面电子性质。然而，这些方法也面临重大挑战：二维材料跨越微米至纳米尺度，存在原子空位、线缺陷、层数变化、应变差异和成分变化等多种不规则性；现代工具产生海量多源数据集，例如单张高分辨STEM图像可能包含数百万数据点，光谱扫描可产生数千个读数，远超人工处理能力。传统分析方法依赖专家判断，需要大量人工干预来调整参数、识别光谱峰和选择数据特征，这不仅耗时还引入个人偏见，损害结果的客观性和可靠性，阻碍了二维材料的大规模筛选、精确制备和器件实际应用。

近年来，机器学习（ML）和深度学习（DL）的进展为解决这些问题带来了突破性方法。ML能够自主从数据中发现复杂规律和关系，实现数据驱动的端到端特征提取和日益自主的决策，但二维材料分析中最成功的工作流程是混合式的——将数据驱动能力与物理模型、先验知识和专家验证相结合，常借助标注图像、物理信息先验、模拟训练数据、密度泛函理论（DFT）计算和ML力场（MLFF）等。这些方法将分析从少数简化样品扩展到复杂多样的多模态数据集的统计评估，同时减轻了缓慢手动操作的负担。ML算法可从模糊图像重建原子结构，从精细光谱图像中区分应变和掺杂效应，甚至指导设备聚焦样品中最关键的区域。

**2 ML辅助的二维材料光学显微表征**

早期二维材料光学表征工作中，图像处理方法被用于从光学对比度确定少层材料的厚度。例如，Joy等人开发了结合预处理、图像分割、对比度拟合和层数预测的四步工作流程。首先，对机械剥离获得的少层材料（如SiO₂上的WS₂）光学显微照片进行滤波和归一化；然后使用聚类算法将图像分割为均匀灰度区域；进一步测量每个线段的平均颜色或强度，并拟合到校准的对比度-厚度曲线（对多层TMDs通常近似线性），该关系基于光学对比度和颜色差异分析。通过此拟合分配层数，可可靠识别单层、双层和少层区域，且人工干预最小。这种基于对比度的处理方法此后成功扩展到多种其他层状材料，数据需求相对较低。

近年来，ML推动了光学图像识别的显著进步。Choi等人证明，简单的决策树分类器在训练识别二维材料薄片与其基底之间的颜色差异特征后，可准确确定不同二维材料的层数。如图1a所示，他们使用颜色空间分析增强层间对比度，将光学图像投影到亮度轴上，使单层与少层区域之间的细微差异更易区分。处理这些特征后，ML分类器生成的混淆矩阵显示，对不同二维材料（石墨烯、MoS₂、MoSe₂、WS₂、WSe₂）的层数判别高达五层时仍保持高准确度，即使训练数据有限。这种数据高效的方法突出表明，简单的ML模型在层数识别方面可胜过人工目视检查。

随着模型精度的提高，二维材料识别的自动化和通量能力不断提升。Masubuchi等人的代表性工作将电动光学显微镜与Mask R-CNN DL算法相结合进行实例分割。如图1b所示，显微镜载物台自动扫描SiO₂/Si晶圆大范围区域；在每个视场中，训练好的Mask R-CNN处理1024×1024像素光学图像仅需0.2秒，检测二维材料薄片并生成分割遮罩勾勒每个薄片轮廓。该网络在石墨烯、hBN、MoS₂和WTe₂的标注图像上训练，可识别各种薄片形状和颜色。重要的是，DL模型主委对成像条件变化具有鲁棒性，如光照强度、色彩平衡、放大倍数甚至不同光学显微镜设置，均无需重新调整参数。这种韧性与早期基于规则的检测算法形成对比，后者需要专家在光源或成像条件变化时重新调节阈值。此外，Mask R-CNN能区分真实二维材料薄片与伪影：它很大程度上忽略或正确标记胶带残留、灰尘颗粒和起皱薄片等污染物。通过将推理输出与显微镜控制集成，系统在扫描过程中自动将薄片位置和层厚分类编入数据库。这种闭环设计显著提高了筛选通量，使研究人员可以剥离一批材料、开始自动扫描，并在几分钟内获得样品上所有可检测单层和少层薄片的列表，包括其坐标和估计层数——完全无需人工干预。

与实例分割方法并行，基于分类的方法也实现了显著通量。Sanchez-Juarez等人报告了完整的自主检测流程，可在短短9分钟内扫描1 cm²样品，准确率达99.9%。该工作强调，通过优化从标准化图像采集和数字增强到高效DL推理的整个工作流程，可以大幅缩短单层发现的时间障碍，为工业规模应用铺平道路。

目前，DL正在通过直接从原始图像数据提取特征来转变传统光学显微镜的操作方式。例如，二维材料光学识别神经网络（2DMOINet）是专门设计用于在光学显微镜图像中分割和分类二维材料薄片的卷积神经网络（CNN）。如图1c所示，该网络在包含13种不同材料的数据集上训练，使其能够在单一模型中同时识别材料类型和层数。训练后，当系统处理新显微镜图像时，它为每个区域生成标记遮罩（如"MoS₂, 双层"或"石墨烯, 单层"）。这种方法显著加速了多样化材料的分析，并在不同成像条件下表现鲁棒。在实际应用中，这些ML驱动的光学方法使科学家能够更快速准确地表征机械剥离样品，并高效地从较厚材料堆叠中分离超薄层，从而加速基础研究并促进需要特定层状结构的器件制备。

为提高层数识别精度同时减少对大型图像数据集的依赖，研究人员开发了结合多种输入数据类型的DL融合方法。例如，Dong团队开发的DL赋能原子层映射（DALM）方法不同于传统单模态方法。每个输入样本不是使用单一的红绿蓝（RGB）显微照片，而是将捕捉薄膜层依赖光学性质细微光谱特征的高光谱反射图像与标准高分辨率光学RGB图像相结合。如图1d所示，该方法融合两种模态的优势：高光谱数据提供对薄膜层依赖光学性质高度敏感的光谱信息，而RGB图像贡献超高空间分辨率以精确定位边界，共同形成具有全面特征细节的统一输入以支持端到端网络训练。对于MoS₂样品，DALM通过融合光谱-空间特征分析实现像素级分类为背景、单层、双层、三层和多层类别。这种基于3D DL的双流框架使用3D CNN进行高光谱特征提取，2D CNN进行RGB特征学习，且仅需少量标注图像即可训练。利用高光谱波段间的光谱变化，该方法实现了优于仅在传统RGB数据上训练的模型的像素级层分配精度。该方法对光照和对比度变化也表现出强鲁棒性，即使样品亮度变化仍保持可靠性能。最终，DALM在二维材料精确层映射方面优于主流基于RGB的技术，凸显了多模态学习方法的优势。

ML还被应用于光学缺陷检测。例如，Rahman等人最近使用DL检测大面积化学气相沉积（CVD）合成转移hBN薄膜中的裂纹。他们采用YOLOv8n模型——"You Only Look Once" CNN框架的轻量版本，成功识别光学图像中各种尺寸和复杂程度的裂纹。尽管训练数据有限（仅92张标注图像，通过平移、缩放和Flipping操作增强），系统仍能检测各种尺寸和方向的裂纹。值得注意的是，它还能识别超细交叉裂纹，甚至包括更精细的细节。然而，模型偶尔产生假阳性，将多层区域误分类为裂纹，表明需要进一步改进。定量结果显示混淆矩阵中真阳性率为76%（38/50），准确率为79%。F1分数与置信度阈值曲线峰值约为0.76，精确率-召回率曲线得到平均精确率约0.81。这些指标突显了缺陷检测任务中的典型权衡：更高的检测灵敏度可捕捉更多真实裂纹，但也会增加假阳性报警；而更严格的置信度阈值减少假阳性的代价是遗漏细微缺陷。总之，该案例研究突显了DL在二维材料光学检测中的潜力，能够以接近人类专家的准确度实现自动化快速缺陷检测。

**3 ML在光学和振动光谱学中的应用**

**3.1 ML辅助的PL应变映射**

PL光谱是研究二维半导体应变和能带结构的重要光学方法。然而，当应变分布因图案化柔性基底中的微结构（如 pillars）而非均匀时，空间分辨PL数据的解读变得具有挑战性。例如，Sledzinska等人使用无监督ML表征图案化聚二甲基硅氧烷（PDMS）基底上单层和多层WS₂的应变分布。研究中，WS₂薄片被置于微米尺寸圆柱形pillars上，通过空间分辨PL映射获得室温应变诱导发射光谱位移。如图3a所示，k-means等聚类算法无需先验标注，基于光谱相似性自动将单层WS₂划分为不同应变区域。结果显示，pillar中心区域的A激子峰红移，表明拉应变高达约0.3%，且应变大小向pillar边缘逐渐减小。该方法进一步扩展到覆盖两个相邻pillars及其间悬挂折叠区域的三层（3L）WS₂薄片，揭示了与单层情况不同的应变分布特征。基于ML的聚类分析将高光谱PL数据分割为对应不同应变态的区域，并结合多峰解卷积进一步确认了主激子峰的位移和强度变化，这些变化源于3L WS₂中应变诱导的间接-直接带隙跃迁。

**3.2 ML辅助的二维材料拉曼表征**

拉曼光谱作为表征二维材料的常用光谱方法，提供与成分、应变、层数和缺陷密切相关的晶格振动信息。ML的引入扩展了拉曼分析的数据处理能力，不再局限于传统的峰拟合。典型应用之一是拉曼成像数据的高通量分类。Mao等人使用随机森林模型训练CVD生长单层MoS₂的拉曼光谱数据，实现大范围 scanning 区域内不同结构的自动标注。如图4a所示，模型将每个像素的光谱识别为裂纹（棕色）、单层区域（绿色）或双层岛（深绿色），生成的预测图揭示了光学显微镜图像中难以分辨的微小双层域。通过整合峰位和强度等多维光谱特征，该方法实现不同结构区域的高精度同步识别。

ML还被用于拉曼光谱的自动化拟合以实现定量缺陷分析。Mercadillo等人开发了基于ML的无监督迭代峰拟合算法，以最少的干预准确提取D峰、G峰和D'峰等特征参数。算法根据拟合质量实时调整拟合策略，有效避免过拟合或欠拟合。如图4b所示，提取的A_D/A_G比值（按E_L⁴缩放）和G峰宽度Γ_G被映射到二维"缺陷网格"上以区分点缺陷和线缺陷，估计的晶粒尺寸和缺陷密度与独立晶粒尺寸测量高度一致。

DL模型通过识别复杂光谱模式进一步增强了拉曼光谱的分析能力。Qi等人构建了一维（1D）CNN，仅使用拉曼光谱即可准确识别各种二维材料及其异质结构。为解决训练样本不足且分布不均的问题，使用去噪扩散概率模型（DDPM）生成合成光谱以增强数据集。如图4c所示，t-SNE降维可视化表明，增强后的训练集在不同材料类别间形成清晰分离的簇，表明模型学习判别性光谱特征的能力显著提高，分类器的鲁棒性增强。

另一前沿应用是利用拉曼数据推断微结构参数，如范德华（van der Waals）异质结构中的层间扭转角。Solís-Fernández和Ago使用已知扭转角标记的扭曲双层石墨烯拉曼光谱训练随机森林模型。如图4d所示，模型捕捉扭转角与多个拉曼特征（包括I_2D/G比值、2D带半高宽等）之间的系统关系，并从未知样品的拉曼光谱预测局部扭转角。预测结果与拉曼光谱的人工标注结果（真值）达到约99%的一致性。这充分证明拉曼光谱结合ML可有效解析细微层间差异，对扭曲二维异质结构的研究具有重要意义。

**3.3 ML增强的拉曼光谱学：高级应用**

除材料识别和缺陷统计外，ML正通过整合物理模型和多源数据将拉曼光谱研究拓展至预测性和探索性领域，辅助光谱模拟和新相发现。Berger等人开发了结合ML力场分子动力学（MD）、DFT计算和拉曼张量投影方案的高效计算框架，以模拟具有不同表面终止基的Ti₃C₂基MXenes的有限温度拉曼光谱。该方法克服了大超胞极化率计算的计算瓶颈，揭示混合表面终止基而非热展宽是实验中成分依赖峰位移和宽谱特征的主导因素。三个特征拉曼峰随Ti₃C₂(O_xOH_1-x)₂中O/OH比值线性变化，实现从实验光谱定量推断表面终止基组成；Γ点外缺陷激活模式的贡献对匹配实验观测也至关重要。该方法支持不同表面组成MXenes的预测性拉曼模拟和从实验数据直接提取表面化学参数。

Lu等人建立了基于ML的分析框架，以解析单层MoS₂拉曼和PL光谱的相关性，并进一步解耦应变和掺杂的单独效应。他们首先使用DenseNet模型从拉曼光谱图预测关键PL特征（峰能、半高宽、强度），然后应用带Shapley加性解释（SHAP）的XGBoost模型量化各拉曼特征对PL响应的贡献，最后采用支持向量机（SVM）模型将PL特征投影到拉曼频率上，实现应变和掺杂效应的定量解耦。结果表明，在该数据集中晶格应变对PL性能的支配效应比静电掺杂更显著，为理解局部结构和电子扰动如何调控材料发光性质提供了直观的分析依据。

Malenfant-Thuot等人提出了用于缺陷二维材料大规模拉曼模拟的DL工作流程，结合机原子间势（在DFT计算的能量和力上训练）、拉曼激活Γ加权态密度（RGDOS）方法和构型分块技术，实现了对纯DFT模拟难以处理的达数万个原子系统的拉曼光谱计算。如图5c所示，模型预测的六方氮化硼（hBN）拉曼光谱成功再现了随硼空位密度增加缺陷相关特征峰的出现和强度增长，与中子辐照hBN的实验趋势定性一致。该方法建立了拉曼光谱变化与缺陷类型/密度之间的定量关联，实现二维材料的非破坏性缺陷表征。

**4 ML驱动的电子显微术原子尺度成像与重建**

**4.1 ML驱动的二维材料原子缺陷分析**

DL与电子显微镜的结合为二维材料原子级缺陷的识别、分类和量化提供了自动化高精度方法。原子分辨成像产生大量结构数据，传统方法依赖人工分析，使缺陷定位和计数繁琐且易受主观偏见影响。相比之下，基于ML的方法可实现稳健的统计分析并减少人为影响。

在DL广泛采用之前，传统计算机视觉方法已为自动化图像分析奠定基础。例如，基于OpenCV的工作流程对二维膜AC-STEM图像中的纳米孔检测达到96%的像素精度，为后续基于ML的方法建立了有价值的基准。

借助高质量训练数据，监督DL模型可在原子缺陷识别中达到专家级精度和通量。如图6a所示，Yang等人开发的全卷积网络（FCN）分类和量化模型可分割环形暗场扫描透射电子显微镜（ADF-STEM）图像中的二维TMDs原子位置。该模型在V掺杂WSe₂单层的模拟图像上训练（并扩展至V-MoS₂），将每个原子柱分类为五类：宿主W原子、替代W的V掺杂原子、完整Se₂柱、Se单空位和Se双空位。网络集成去噪机制，将图像信噪比提高约14.6倍，实现单原子分类精度。定量分析显示，该方法获得的缺陷数量和成分数据与人工标注结果的偏差小于2%，表明监督DL适用于原子尺度缺陷的定量分析。该框架相比人工分析实现约1200倍加速，使大数据集的高通量处理成为可能。

监督方法依赖大规模人工标注数据集，而生成对抗网络（GANs）和无监督框架解决了这一限制。GANs可生成逼真、标签保留的STEM图像用于数据增强，Khan等人使用傅里叶空间CycleGAN创建实验级STEM图像用于下游监督学习即为例证。相比之下，无监督学习框架可减少标注需求。如图6b所示，Cheng等人提出的AtomGAN是针对MoS₂/WS₂循环一致GAN框架，仅在未配对的模拟STEM图像和缺陷分割图上训练，包括异质界面的点缺陷和线缺陷。无需任何标注实验数据，模型即可从真实STEM图像直接输出像素级缺陷分割图，缺陷检测精度达97%，表明无监督方法可从模拟数据泛化到真实图像，适用于不同材料和成像条件下的快速原子级缺陷筛选，无需人工标注。

弱监督方法仅需少量用户输入即可将标注信息推广到整个数据集。如图6c所示，Ziatdinov等人开发了仅在具有三个基本标签（无缺陷晶格、单碳空位、高Z掺杂原子）的模拟石墨烯图像上训练的编解码FCN模型。结合FCN像素分类、高斯拉普拉斯（LoG）原子坐标提取和基于图的化学结构分析，模型对实验图像中的每个原子位点进行分类，并标记与理想晶格的偏差，有效发现训练集中未包含的新缺陷类型。该方法显著降低人工标注成本，可揭示二维材料中意外缺陷。

ML模型还表现出显著的跨材料泛化能力，将知识从一种材料系统迁移到多种二维晶体。如图6d所示，仅在模拟缺陷石墨烯图像上训练的FCN模型，应用于实验石墨烯图像时，可识别出训练中未出现的Si掺杂原子、碳空位和Stone-Wales拓扑缺陷（5|7环）等复杂缺陷。应用于Mo_1-xW_xSe₂合金时，模型仍能准确识别W掺杂原子并区分单双Se空位。这种跨材料迁移能力表明模型已学习六方晶格的抽象特征和异常检测原理，暗示通用缺陷模型在各种二维晶体系统中具有强应用潜力。

除原子尺度应变映射外，相同的DL原理已成功应用于更大尺度上的缺陷量化。例如，Mao等人开发了结合U-Net和增强YOLO11的双阶段框架，以检测SEM图像中的缺陷（碳膜破裂、污染）并量化石墨烯覆盖率，平均绝对百分比误差为0.67%，分析时间从每图像26.6分钟降至0.1分钟。这证明基于DL的定量分析可跨成像模态和分辨率扩展，从原子位移到器件级质量控制。

DL不仅能分类缺陷，还能量化缺陷引起的晶格畸变。Lee等人通过测量单点缺陷周围应变场展示了这一能力，精度达亚皮米量级。如图7a所示，他们使用FCN识别单层WSe_2-2xTe_2x中的数千个点缺陷，并自动将其分为四类：单碲替代（Se_Te）、双碲替代（2Te）、单硒空位（SV）和双硒空位（DV）。通过平均数百个相似缺陷实例，有效抑制随机噪声，从而提取缺陷诱导的畸变模式。平均图像获得的位移矢量场揭示了缺陷周围原子位移轨迹，测量精度高达0.3皮米，接近仪器精度极限0.2皮米。测量的应变场显示碲替代局部膨胀晶格，而硒空位导致晶格收缩；值得注意的是，空位诱导的应变场表现出偏离各向同性弹性连续介质理论的径向振荡特征，同时与DFT模拟高度吻合。

严格的验证对基于ML的定量缺陷分析至关重要。如图7b所示，Lee等人将DL结果与受控实验中硫空位的人工计数进行比较。他们采用残差U-Net模型识别MoS₂ STEM图像中的硫空位，涵盖as-grown和等离子体辐照后样品。模型用颜色编码标记每个检测到的单硫空位（VS₁）和双硫空位（VS₂）。多方面验证表明，DL模型以可与人工分析比拟的精度量化点缺陷，同时运行速度快数个数量级且消除主观偏见，为高通量和统计稳健的缺陷表征提供了可行方案。此外，定量结构分析能力还扩展到范德华材料中的动态层间现象。例如，开发了基于残差U-Net的DL方法，从双层磷烯的原子分辨TEM图像精确测量层间滑动位移，对模拟数据的位移测量误差低于单胞的3.3%，并成功应用于分析原位TEM视频中的空间非均匀、时间演化位移动力学，数分钟内处理数百万原子位置。

除静态缺陷表征外，DL也证明对动态原位TEM实验分析有效。Wang等人将基于U-Net的分割方法应用于二维1T-CrTe₂的时间分辨TEM视频，以93.17%的DICE分数实现纳米孔愈合的自动追踪。该工作证明DL不仅能识别原子特征，还能量化时间演化，为研究二维材料中电子束诱导结构动力学开辟了新机遇。

**4.2 ML用于电子显微镜图像重建与增强**

ML正推动电子显微镜图像增强和重建技术的发展。高分辨透射/扫描电子显微镜成像常面临两难：降低电子剂量可最小化样品损伤但引入显著噪声；传统去噪滤波器虽能抑制噪声，但倾向于模糊精细结构细节。ML提供了通过监督学习（依赖模拟或配对数据集）和自监督技术（无需参考数据）恢复清晰图像的数据驱动方法。

当高保真模拟数据可用时，监督学习方法可有效泛化到真实实验图像。例如，仅在带合成噪声的模拟纳米颗粒TEM图像上训练的CNN成功去噪低剂量实验图像（铂/二氧化铈催化剂），优于传统滤波器，甚至恢复了原始数据中不可见的单原子表面结构。该结果证明在合成数据上训练的监督模型可增强真实显微图像质量，在低剂量条件下克服空间分辨率限制，无需增加可能损伤电子束敏感材料的曝光时间。

Sadri等人提出基于四维扫描透射电子显微镜（4D-STEM）的无监督去噪工作流程，利用相邻探针位置衍射图案之间的几何流。方法中，每个3×3邻域内的会聚束电子衍射图案被分为中心"目标"标签和八个周围图案，然后作为多通道输入 feed 入U-Net卷积网络。网络通过最小化输出与真实中心图案之间的泊松负对数似然进行训练。通过约束网络容量，模型学习样品引起的衍射图案中的平滑结构变化，同时避免拟合独立散射噪声。训练仅依赖低剂量数据集本身；经10次迭代后，去噪图案与同一区域的高剂量实验参考高度一致（Pearson相关系数0.96），尽管原始低剂量图案几乎无特征。该方法应用于非周期样品、小视场或含局部缺陷区域时，优于张量奇异值分解（SVD）等线性方法。

自监督去噪领域的突破是盲spot训练策略，自监督高通量电子显微镜图像去噪神经网络（SHINE）是典型代表。Kim等人证明SHINE可通过屏蔽中心像素及其空间相关的邻近像素，从时空邻域中的剩余有效像素预测被屏蔽区域，从而从单一噪声时间序列数据集中学习。该方法避免直接复制噪声，且无需任何清晰参考图像。如图8b所示，将SHINE应用于铂原子在MoS₂表面扩散的STEM视频，显著提高每个重建帧的清晰度。去噪后，每帧中的原子位置可使用简单图像分析自动追踪，而原始噪声数据中此任务几乎不可能完成。盲spot大小（如3×3或5×5邻域）可调节以匹配数据集中噪声的空间相关性，实现最佳去噪性能。基准测试显示，SHINE在峰值信噪比和结构相似性方面均优于其他自监督去噪方法（如Noise2Void和UDVD）。其核心优势是无需预先收集清晰训练数据集，可直接应用于实验数据。

ML还在推动恢复传统成像过程中丢失信息的新图像重建技术。Larsen等人证明CNN可使用远少于传统方法的图像数量重建电子出射波。如图8c所示，他们在二维材料（石墨烯负载MoS₂）的模拟焦系列上训练U-Net模型，输出复出射波的振幅和相位。当应用于仅含三张失焦图像的MoS₂纳米颗粒/石墨烯实验高分辨TEM焦系列时，重建的相位图清晰分辨了MoS₂纳米颗粒的晶格和石墨烯基底的六方碳晶格（尽管实验数据中无法区分Mo和S子晶格）。重建实现高保真度（与多片层模拟相比RMS误差≈0.01），而传统Gerchberg-Saxton算法即使用满11张焦系列仍存在伪影且无法恢复长程相位信息。值得注意的是，ML重建图像揭示了传统方法无法捕捉的细微特征，如石墨烯中的单原子空位。该工作证明DL可从更少图像中提取更多结构信息，这对数据采集受限的超快或电子束敏感成像场景尤为重要。

**5 智能SPM**

**5.1 ML赋能的SPM自主工作流**

与主要提供成像数据的TEM不同，SPM如扫描隧道显微镜（STM）和原子力显微镜（AFM）提供实空间成像和局域光谱测量能力，为智能自动化提供了机遇。近期SPM综述已调查了ML如何重塑SPM中的图像采集、去噪、特征提取和自主控制以及多模态光谱分析，为二维材料研究提供了有用背景。最近，ML通过两种互补方法增强了SPM功能：一是实现高效智能的高光谱采集，二是对复杂数据集进行自动定量分析。稳健自动分析的关键前提是高质量图像数据。Joucken等人通过模拟STM图像训练CNN对实验数据进行去噪，有效去除了常见伪影，凸显了代表性训练集的重要性和潜在偏见。

SPM光谱（如电流成像隧道谱，CITS）的主要挑战是获取高密度光谱网格需要大量时间，同时伴随热漂移和压电滞后引起的伪影。Thomas等人开发了将基于高斯过程（GP）的主动学习与实时自动光谱分析集成的自主STM映射框架。如图9a所示，GP回归模型迭代地在不确定度最大处选择下一个光谱测量位置（验证了三个采集函数等效性能），而非进行穷尽的全网格扫描。在WS₂/Au(111)表面上，该方法仅用传统CITS所需约1%的测量点获取等价于128×128光谱网格的数据，同时有效检测缺陷诱导电子态等关键特征。与数据采集并行，1D CNN实时分类每个隧道谱，区分完整WS₂区域、硫空位和不同Au(111)基底畴，支持实验过程中的机器驱动决策。插值全图将为每个像素标注相应的位点/缺陷类型，核心工作流以可定制的用户设置自主运行。这种集成方法赋予SPM假设驱动能力，显著缩短实验时间，提高重复性，并促进稀有特征的发现。

除光谱分析外，ML还被用于从SPM形貌图像提取定量描述符。早期研究中，Smalley等人引入了用于WSe₂ STM图像原子尺度缺陷检测的U-Net模型集成，展示了针对针尖条件变化的增强鲁棒性，以及对C-AFM WSe₂图像和MoSe₂ STM图像的显著泛化能力，无需重新训练。该能力在后续工作中扩展为缺陷密度和空间描述符的自动提取。如图9b所示，CNN在50×50 nm²恒流图像中识别了数百个点缺陷。然后对每个缺陷进行椭圆拟合以量化其形态特征，包括表观尺寸、长宽比和取向。高长宽比的检测被识别为误分类为单个物体的紧密排列缺陷链，被过滤以确保计数精度。对形态描述符的无监督聚类揭示了具有不同特征的四种主导缺陷簇，实现缺陷类型的客观分类和缺陷密度的准确计算。如此详细且统计可靠的形态信息若人工获取将极为耗时耗力，而ML将其集成为自动化高通量分析工作流。

与STM的DL方法互补，自动计算机视觉流程也已为电学AFM模式开发。例如，Ozino Caligaris等人展示了使用标准库的物理信息工作流，从MoS₂ C-AFM电流图自动量化晶界、缺陷簇和薄膜覆盖率，实现材料质量的快速比较评估。类似地，Chen等人开发了基于U-Net架构的DL框架DL-ADD，可靠检测MoS₂ STM图像中的原子缺陷。值得注意的是，其模型通过成功识别WS₂中的缺陷展示了强泛化能力，无需任何重新训练。

除点缺陷识别外，ML还可检测更微妙的、多体电子相；例如，Goetz等人在模拟STM图像上训练人工神经网络（ANNs），即使在缺乏锐利布拉格峰的情况下也能成功区分CaFe₂As₂中的向列相和对称相，展示了ANNs从复杂光谱数据识别涌现序的能力。最近，Wu等人将Segment Anything Model（SAM）与CNN集成，在有限数据集上实现95.06%的分类准确度，并进一步将识别的缺陷类型与DFT模拟关联，从而创建了稳健的多技术表征框架。在相关研究中，Moses和Reinhart应用迁移学习对AFM图像中的多材料TMD样品进行分类，并进一步将潜在特征与晶粒密度和局域变化等物理描述符关联，展示了ML赋能AFM分析用于高通量材料表征的潜力。

自主SPM框架也在STM和AFM形貌之外扩展至Kelvin探针力显微镜（KPFM）。Sung等人最近报道了二维材料的自主AI驱动测量和表征工作流，结合自动SPM操作与基于KPFM的表面势表征，展示了ML如何在闭环SPM平台中支持位点选择、多模态测量和分析。

超越单一成像模式的自动分析，Ziatdinov等人展示了将STEM缺陷分类DL与DFT模拟STM图像相结合的相关方法，从而创建石墨烯中Si缺陷结构的可搜索库，直接将原子尺度结构与电子性质关联。该工作例证了ML如何桥接不同表征技术以提供更完整的缺陷功能理解。通过集成ML进行智能数据采集和自动分析，可建立闭环SPM系统。基于概率模型的映射将高光谱采集周期从数天缩短至数小时，而CNN可在近实时解释光谱和形貌数据。该设计最小化人工干预，提高实验可重复性，并实现人工难以实施的实验方案。该框架正在扩展至其他SPM模式，如自动AFM力谱分析和扫描参数智能优化。最终，ML与SPM的集成将催生能够高效纳米材料表征并提供实时深度、统计可靠物理见解的"智能探针"发展。

**5.2 ML进行光谱解码**

前面章节聚焦于成像应用，但SPM也可获取光谱数据。扫描隧道谱（STS）提供每个测量点的局域态密度信息，形成电子结构的高光谱数据集。在无序合金或化合物中，光谱随局域成分和缺陷微妙变化，使人工分析低效且不可靠。无监督ML可从这些数据集中提取潜在模式。

Zou等人使用CITS分析单层FeSe_1-xS_x高温超导合金。如图10a所示，从表面收集了数千条dI/dV谱。使用k-means聚类，光谱被自动分为两类：V形谱（与杂质或空位相关）和U形谱（对应完整晶格区域）。这种聚类方法有效隔离了缺陷相关谱，无需人工筛选。去除缺陷谱后，对剩余谱应用SVD提取与成分变化相关的主成分。第三奇异矢量U₃的空间分布清晰反映了局域硒-硫成分差异。基于U₃负值区域（富硒）和正值区域（富硫）的平均谱和U₃分布，估计局域合金组成为43%硒和57%硫，与预期化学计量比一致。该分析同时揭示了高度无序样品中的成分信息和电子结构非均匀性。此外，富硫区域的超导带隙较小（约6.5 meV），而富硒区域的带隙较大（约8.0 meV），与S替代诱导的化学压力调控铁硫族化合物超导性的已知机制一致。在同价替代的相关研究中，其团队也采用了两步ML方法——首先使用k-means聚类隔离缺陷谱，然后对剩余数据进行SVD——以量化超导FeSe_1-xTe_x单层中的局域Se/Te比并绘制所得电子非均匀性。

ML还可在光谱采集过程中实现自主识别。Thomas等人将1D CNN嵌入自动STM实验以实时分类隧道谱。如图10b所示，在GP驱动的主动学习引导STM成像中，CNN实时分析每条新获取的谱。在Au(111)表面上，网络仅基于细微光谱差异区分人字形重构中的面心立方和六方密堆积畴，并实时生成原子位点相图。在WS₂单层表面，系统通过识别与硫空位相关的隙中态自动映射缺陷分布。该模型在1400多条谱上训练和验证，展示了强鲁棒性。该工作表明ML可直接集成到数据采集循环中执行实时解释决策，使显微镜能够自适应运行（例如，暂停以分析异常谱），促进实验自动化的发展。

无监督ML还可从看似均匀的数据集中提取潜在结构模式。Roccapriore等人开发了结合监督空间特征识别和无监督光谱聚类的ML工作流，应用于磁性Weyl半金属Co₃Sn₂S₂表面硫（S）和锡（Sn）吸附原子的超光谱STS数据。如图10c所示，从单个钴吸附原子阵列收集了数千条dI/dV曲线。k-means聚类将光谱分为若干类别，对应不同的局域成键构型如孤立吸附原子、二聚体和三聚体，这些由邻近吸附原子的数量和排列决定。每类的平均谱表现出清晰且系统的差异，主成分分析（PCA）投影显示类别间明显分离。在基于PCA对名义类别进一步细化后，研究人员识别出具有相同原子配位但不同电子结构的谱子群，归因于S和Sn吸附原子物种的共存。这种数据驱动方法揭示了人眼无法分辨的原子尺度电子结构变化，突显了无监督学习解析细微化学和结构非均匀性的能力。

总体而言，无论是通过无监督发现还是实时监督分类，ML正在释放二维材料光谱数据的分析潜力。它使研究人员能量化成分分布、识别相态和检测缺陷——这些任务在数据规模和复杂性方面超出了人工分析能力。这种能力在SPM中尤为重要，丰富的信息长期因数据解读挑战而未充分利用。随着相关工具不断成熟，ML在揭示局域结构与电子性质之间新关联方面具有强潜力，从而为功能材料设计提供指导。

**6 结论与展望**

ML融入二维材料表征不仅代表增量改进，更是根本性的范式转变。本文追溯了这一转变在表征技术生态系统中的演变，从光学显微镜和振动光谱学到原子分辨电子显微镜和SPM。ML正从辅助分析工具演变为驱动自主发现的智能引擎。

从这些应用中，若干通用范式逐渐涌现。首先，"从模拟到现实"策略——在物理模拟生成的大规模标注数据集上训练模型，然后用少量实验数据微调——在可靠真值标注稀缺的显微成像中展现了重要价值。其次，多模态数据融合和互补技术可产生比单模态方法更稳健、信息更丰富的结果。第三，自监督和弱监督学习缓解标注数据瓶颈，使模型能从大量未标注或部分标注的实验数据中学习，从而扩展其适用性。最后，主动学习和闭环自动化代表集成技术的前沿；ML算法不仅能分析数据，还能智能确定下一步测量，将仪器转变为智能平台。

尽管取得显著进展，实现稳健且广泛适用的ML驱动表征仍具挑战性。数据稀缺和质量问题是主要障碍，尤其对于新兴材料或稀有缺陷，训练样本有限。因此，促进数据共享和建立标准化高质量数据集至关重要。模型可解释性和物理一致性对科学应用必不可少，要求模型能用物理特征解释其预测并确保与既定规律一致。泛化仍是重大关切：在单一材料系统或特定条件下训练的模型，当样品制备、成像参数或材料成分变化时往往表现不佳。解决此问题可能需要更通用的架构或显式纳入不变的物理原理。此外，训练和部署大模型的计算成本不可忽视；实时显微镜分析和海量数据的快速处理需要高效算法和专用硬件支持。

值得注意的是，未来实验系统正朝着更智能、集成和自主的方向发展。未来研究应聚焦以下方向：一个有前景的方向是发展面向材料科学的基础模型，借鉴自然语言处理和计算机视觉的最新进展。该领域应开发用于材料表征的预训练通用模型。大神经网络可在海量多变量图像和光谱数据集（包括模拟数据）上预训练以捕捉通用材料特征。这些"材料GPT"模型只需有限新数据的少量微调即可适应特定任务，在新材料和实验条件下展示强泛化能力。另一关键方向在于实现材料合成和发现的完全自主平台。自动合成、ML引导表征和人工智能决策可集成到完全自主的研究平台中。算法自主设计实验程序，机器人系统执行实验，ML分析结果并做出后续实验的闭环决策。此类系统将显著加速材料发现和优化周期，以远超人工实验的效率探索材料空间。

同样重要的是社区范围内建立共享资源和实践的共同努力。研究社区应围绕共享资源建立共识。应构建大规模开放基准数据集以支持通用表征任务，成功模型架构和代码应开放共享。开放生态促进算法可重复性和公平评估，降低实验研究人员采用先进ML方法的门槛。通过拥抱计算机科学中建立的开放数据和代码文化，材料表征的集体进步可大幅加速。