异结构微纤维中的协同模式场预膨胀与几何压缩技术用于超灵敏葡萄糖检测

《Biosensors and Bioelectronics》：Synergistic mode-field pre-expansion and geometric compression in hetero-structured microfibers for ultrasensitive glucose sensing

　　

余泽|冷月月|马毅伟|乔英杰|耿涛|陈静贵|魏琴

中国哈尔滨工程大学材料科学与化学工程学院，哈尔滨150001

摘要

在传输应用中需要紧密的光限制，而在传感应用中又需要衰减场的扩散，这种固有矛盾限制了传统光纤生物传感器的检测限，尤其是对于小分子生物物质的检测。本文我们提出了一种协同的双阶段衰减场增强机制，通过使用锥形拼接长周期光纤光栅来实现超灵敏的葡萄糖监测。该结构利用异质结构光纤作为模式场预扩展器，再通过绝热锥形结构作为几何压缩器，将光能引导至界面处。这种协同设计使得理论穿透深度达到560纳米，从而确保与葡萄糖氧化酶层在空间上重叠。实验结果显示，在0–3.0毫克/毫升的范围内，该传感器具有5.06纳米/（毫克/毫升）的超高灵敏度，响应时间仅为0.25秒。同时，该传感器还具有0.029毫克/毫升/摄氏度的低热串扰性能，以及对常见干扰物的高选择性。这项工作为空间匹配型生物传感提供了理论模型，为高精度检测微量分析物奠定了坚实基础。

引言

糖尿病以慢性高血糖为特征，已成为全球性的健康问题，因此亟需开发精准、快速且连续的葡萄糖监测技术（Tu等人，2025；Marvin等人，2025）。虽然传统的电化学传感器在市场上占据主导地位，但它们往往存在电磁干扰和酶不稳定的问题（Liu等人，2026；Song等人，2026）。在真实的生物系统中进行葡萄糖监测时，生物传感器必须能在比标准缓冲溶液更为苛刻的条件下工作。血清、组织间液、汗液和全血等生物流体中含有蛋白质、盐类、代谢物以及细胞成分，这些物质可能导致非特异性吸附、折射率随介质变化的波动以及酶的失活。此外，实时监测还需要在微型化或微流控平台上实现快速的质量传递、低热串扰以及稳定的信号输出。光纤生物传感器因其自身的优势而成为一种极具吸引力的替代方案，这些优势包括抗电磁干扰、体积小、具备远程检测能力以及优异的生物相容性（Yang等人，2026；Bratash等人，2024；Xie等人，2026）。然而，光纤的基本波导原理是全内反射，这与传感应用中光与物质相互作用的需求之间存在固有矛盾（Li等人，2022；Zhang等人，2026）。打破这一几何限制，让光场有效接触到周围的分析物，仍是设计高性能光纤传感器时的核心目标（Davabi等人，2026；Sun等人，2025）。为突破这一限制，研究人员主要采用了两种不同的技术途径：几何结构改良和模式耦合调制（Lao等人，2019；Zhu等人，2025；Shi等人，2026）。几何结构改良的最典型体现就是微纤维和纳米纤维的开发。这种技术要求将普通光纤的直径缩小到亚波长级别，从而使引导的光以衰减波的形式传播（Yang等人，2026；Liu等人，2025）。尽管微纳米纤维对折射率变化具有极高的敏感性，但它们存在干扰光谱混乱、自由光谱范围过大以及共振峰过宽等问题。这些光谱缺陷会严重降低品质因数和信噪比，从而限制其对微量分析物的检测能力。另一种模式耦合策略则是利用异质芯结构或长周期光纤光栅，通过改变折射率或直径的周期性变化来实现光从芯层向包层的耦合（Sun等人，2025；Wang等人，2025；Marinangeli等人，2026）。这类结构通过调控不同模式之间的耦合条件，使光从芯层导向包层（Gao等人，2025；Li等人，2025；Men等人，2025）。虽然这类结构具有更出色的光谱稳定性以及清晰的共振峰，但它们往往无法在表面界面处实现足够强的光限制，从而导致衰减场强度不足，难以检测微小的生化反应。除了灵敏度与光谱质量之间的权衡之外，生化传感面临的另一个更严峻的挑战是光场与功能层之间的空间能量不匹配。在葡萄糖检测等特定应用中，传感界面依赖于共价固定的酶层，而这类酶层的厚度通常在纳米级别（Jiang等人，2025；Huang等人，2024；Nedoma等人，2025）。虽然衰减场会从光纤边界开始以指数速率衰减，但它们能否探测到生化反应在很大程度上取决于与目标层在空间上的重叠程度。因此，仅仅让光纤芯暴露出来并不足以实现高性能的传感功能。

为此，我们提出了一种协同机制，将模式场预扩展与强烈的几何压缩相结合，以此解决上述瓶颈问题。在这种结构中，周期性单模光纤和无芯光纤段共同起到模式场预扩展器的作用，促使引导光从芯层向包层扩散。通过将葡萄糖氧化酶共价固定在经过优化的界面上，我们实现了光增益区域与生化反应层之间的无缝能量重叠。由此制成的传感器在葡萄糖检测方面表现出5.06纳米/（毫克/毫升）的超高灵敏度，证明了这种梯度光学调控策略在实现高精度生化分析方面的有效性。我们对TS-LPFG传感器进行了光学、生化以及统计方面的验证。光学验证包括光谱监测、仿真与实验对比以及折射率灵敏度测试；生化验证则包括葡萄糖浓度依赖性响应、动态响应、温度串扰以及选择性测试。对于生物界面的结构和化学性质，则通过扫描电子显微镜、荧光显微镜、傅里叶变换红外光谱以及X射线光电子能谱进行了分析。所有的葡萄糖检测数据都重复测量了三次，以便得出标准差和相对标准偏差数值。

章节节选

原理

如图1(a)所示，该核心光学结构采用拼接式的单模光纤-无芯光纤-单模光纤结构，而非传统的锥形单模光纤结构。在这种设计中，周期性拼接的光纤结构起到了模式场扩展器的作用，它利用长周期光纤光栅的共振效应，使基模从芯层中心向包层区域发生初步的径向扩散，从而形成特定的高阶包层模式。随后，再对这一结构进行绝热微锥形处理

锥形拼接长周期光纤光栅的制备

TS-LPFG传感器的制备旨在实现本文提出的两种光学功能。首先，通过精确的拼接与切割工艺构建了周期性单模光纤-无芯光纤-单模光纤的异质结构（详见补充信息S2）。这种分段结构通过将基模耦合到高阶包层模式中，起到了模式场预扩展器的作用。其次，对经过拼接的光栅区域进行氢焰锥形处理。这种锥形处理从几何结构上

传感性能

我们使用定制的测试平台，评估了所制备传感器的折射率灵敏度以及葡萄糖检测能力。宽带光源将光注入到设计的光纤结构中。为确保传感环境处于可控状态，我们将功能化光纤封装在直形的微流控通道中，然后通过高精度的蠕动泵注入不同浓度的葡萄糖溶液，以此最大限度地减少流动对结构的影响

结论

总而言之，本研究表明，通过将强化的衰减场与生化反应层在空间上匹配，可以显著提升光纤葡萄糖生物传感器的传感性能。所提出的TS-LPFG架构结合了单模光纤-无芯光纤-单模光纤异质结构带来的模式场预扩展效果，以及锥形微光纤带来的几何压缩效果，从而将光能引导至光纤与分析物的界面处。这种协同机制使得理论上的

备注

作者声明没有与本研究、作者身份及/或文章发表相关的任何利益冲突。

CRediT作者贡献说明

余泽：数据整理，初稿撰写。 冷月月：正式分析，实验研究。 马毅伟：资金获取，实验研究。 乔英杰：方法设计，项目管理。 耿涛：软件应用，指导监督。 陈静贵：方法设计，项目管理。 魏琴：资金获取，资源协调。

利益冲突声明

作者声明在本次研究、作者身份确定以及文章发表过程中不存在任何潜在的利益冲突。

致谢

本研究得到了中国国家自然科学基金的支持，项目编号为U1831115、22274062、22574062。