通过功率依赖型共聚焦光致发光技术检测到的InGaN/GaN微发光二极管边缘区域的显著蓝移现象

《Journal of Luminescence》：A pronounced blueshift in the edge region of InGaN/GaN micro-light-emitting-diodes probed by power-dependent confocal photoluminescence

　　

邓楚涵|陈志忠|潘作建|张浩东|董博岩|黄飞|王奇|张国义|张必奎|李相一|沈波

中国北京，100871，北京大学物理学院，人工微结构与介观物理国家重点实验室

摘要

微发光二极管（Micro-LEDs）的边缘区域与中心区域的光学特性往往存在差异。在本研究中，我们对直径为5微米的微LED台面进行了功率依赖的共聚焦光致发光（PL）光谱分析。随着激光功率密度的增加，台面的边缘区域和中心区域都出现了蓝移现象，但边缘区域的蓝移幅度要显著更大。这一现象无法仅用应变松弛导致的能隙增大来解释。通过分析峰值能量和半高全宽，我们发现，在低注入强度下，边缘区域与中心区域的峰值能量几乎相同，这是由于非辐射复合以及边缘区域的局域态影响所致。然而在高注入强度下，边缘区域中局域态分布广泛且不均匀，从而引发了更强的能带填充效应，导致更大的蓝移以及不对称的光谱展宽。这项研究提供了直接的实验证据，表明即便对侧壁进行了钝化处理，蚀刻的影响仍可延伸至距侧壁约1微米的范围。这些发现有助于深入了解微LED中的载流子动力学，同时也凸显了除了传统应变分析之外，考虑局域态的重要性。

引言

基于氮化镓（GaN）的微结构因其优异的光电性能，如高亮度和快速响应速度，有望在新一代微发光二极管（micro-LEDs）、激光器以及光子集成电路等领域得到应用[[1], [2], [3]]。在这些器件中，微LED因其在增强现实/虚拟现实（AR/VR）显示器[4]以及共封装光学器件（CPO）中的应用而备受关注。不过，当LED的尺寸缩小到微米级时，其光学特性会与块体材料或大面积外延层有所不同，这主要是由于侧壁损伤[5]、量子限制斯塔克效应（QCSE）[6]以及应力分布不均[7]等尺寸效应所致。

这些效应共同导致了InGaN/GaN微LED内部光学特性的复杂空间变化。生长在异质衬底（如蓝宝石）上的GaN基外延层存在较大的应力。在对孤立台面进行蚀刻后，部分应力得以释放，进而导致能带结构发生变化[8]。许多研究通过微光致发光[6]、阴极发光[9]以及拉曼光谱[10]等技术，证实了应力分布的不均匀性。通常情况下，由于较大的应力松弛，台面边缘区域的能隙会比仍处于双轴压应力状态的中心区域更宽，这一点可从边缘区域峰值的蓝移现象中直接体现出来[6,9,11]。迄今为止，大多数研究都将发射波长的空间变化主要归因于应力松弛导致的能隙增大。然而，仅关注应力因素会忽视载流子复合的动态特性。因此，这种基于应力的模型可能并不完整，因为它未能解释不同激发功率密度下发光特性的动态变化。

此外，蚀刻过程不可避免会在侧壁处引入缺陷和表面态，这些缺陷和表面态会显著影响不同注入强度下的载流子捕获与复合过程[5,12]。这些缺陷和表面态可作为肖克利-里德-霍尔（SRH）非辐射复合中心[[12], [13], [14], [15]]。而且，蚀刻造成的损伤是具有穿透性的，会在距离表面一定深度的区域内形成受损区[12,16,17]。最近的研究表明，通过透射电子显微镜/扫描透射电子显微镜（TEM/STEM）观察到的结构受损区域通常仅限于蚀刻侧壁附近的几十纳米范围内，而通过发光和载流子寿命测量所确定的受光学或电学影响的区域则可能延伸至数百纳米甚至微米级别。结构受损区域与光学受影响区域之间的这种差异仍是微LED研究中的一个未解之谜[18]，这说明蚀刻引起的光学不均匀性可能会远远超出直接可见的受损侧壁区域。目前针对微LED台面的空间分辨PL或CL研究，大多是在恒定激发功率密度下进行的[6,9,11]，或是采用对表面敏感的近场技术[19]。对于不同空间位置下功率依赖的共聚焦行为，目前仍存在很大的认知空白。

本研究利用空间分辨共聚焦PL光谱技术，系统地研究了直径为5微米的InGaN/GaN台面的功率依赖性PL特性。我们发现，随着激光功率密度的增加，边缘区域和中心区域的峰值都会发生蓝移，但边缘区域的蓝移幅度要显著更大。这一现象无法仅用应力分布模型来解释，因为在高激发功率下，两个区域中的光生载流子会对极化电场诱发的QCSE产生强烈的屏蔽作用[[20], [21], [22]]。因此，我们提出了一个更为全面的物理模型，该模型通过考虑缺陷、表面态以及局域态的影响，成功解释了这一现象。这项研究超越了传统的应变分析方法，为微LED中载流子复合动力学提供了新的见解。

章节节选

实验

通过倒装键合技术制备了一组直径为5微米的InGaN蓝色微LED。该4英寸的InGaN外延晶圆是通过金属有机化学气相沉积法在蓝宝石上生长而成的。我们对含有11对多量子阱（MQWs）的外延层进行了高角环形暗场扫描透射电子显微镜（STEM-HAADF）以及STEM电子色散X射线光谱（EDX）分析。图1a展示了最靠近p-GaN的三个量子阱的STEM-HAADF图像

结果与讨论

如图2所示，我们在不同激光功率密度下对单个直径为5微米的InGaN/GaN台面进行了共聚焦PL成像分析。在低注入强度下（为P_max的1%），边缘区域的峰值能量与中心区域的非常接近，边缘区域的峰值能量仅略高于中心区域，显示出几乎均匀的能量分布，如图2a所示。这一观测结果与参考文献[6]中报道的现象一致，而

结论

总之，微LED的边缘区域与中心区域之间峰值能量的差异不能仅仅归因于应力松弛。在低注入强度下，需要考虑缺陷、表面态以及局域态的影响。而在高注入强度下，边缘区域更为明显的蓝移以及不对称的光谱展宽，则是由于更强的能带填充效应所导致的，这一效应与更广泛且更不均匀的

CRediT作者贡献说明

邓楚涵：概念设计、数据整理、正式分析、研究实施、方法设计、初稿撰写。陈志忠：资金获取、项目管理。潘作建：概念设计、审稿与编辑工作。张浩东：方法设计。董博岩：方法设计。黄飞：资源提供。王奇：资金获取。张国义：资金获取。张必奎：方法设计。李相一：方法设计。沈波：资金获取。

利益冲突声明

作者声明，他们不存在任何可能影响本文所述工作的已知利益冲突或个人关系。

致谢

本研究得到了中国国家关键研发计划（2021YFB3600100、2022YFB3608501、2023YFB4604401）、中国国家自然科学基金（62174004、61927806、81871427）的支持。我们衷心感谢韩国大学In-Hwan Lee教授和Lee-Woon Jang博士给予的宝贵支持。