基于自对准结晶氧化铟薄膜晶体管与超薄氧化镁中间层的人工突触器件

《Advanced Materials Technologies》：Artificial Synaptic Device Based on Self-Aligned c-In2O3 TFTs With an Ultrathin MgO Interlayer

　　

本研究报道了一种基于结晶氧化铟（c-In₂O₃）的突触薄膜晶体管（TFT），该器件采用等离子体增强化学气相沉积（PECVD）的二氧化硅（SiO₂）作为栅极绝缘层（GI），并引入超薄氧化镁（MgO）作为中间层。由于c-In₂O₃具有高电子密度，仅使用SiO₂ GI的TFT表现出导电行为。相比之下，c-In₂O₃/MgO TFT则展现出清晰的反时针（CCW）迟滞回线，具有17 V的大记忆窗口（MW）、10⁸的高开关电流比（I_ON/I_OFF）以及0 V的阈值电压（V_TH）。该中间层钝化了c-In<₂O₃中的氧空位，从而降低了载流子浓度。同时，GI中的可移动质子（H⁺）可通过质子相关的界面极化作用对迟滞现象做出贡献，这与电容响应结果一致。该器件成功模拟了关键的生物突触功能，包括兴奋性与抑制性突触后电流（EPSC/IPSC）、成对脉冲易化（PPF）、短期可塑性（STP）和长期可塑性（LTP）。值得注意的是，在重复的增强和抑制循环中实现了稳定的突触权重调制。结果表明，MgO中间层对于在共面型In₂O₃基TFT中实现CCW迟滞和可靠的突触操作是有效的，且与SiO₂ GI工艺兼容。

**论文解读：基于自对准c-In₂O₃ TFT与超薄MgO中间层的人工突触器件**

**研究背景与意义**
人工智能（AI）、物联网（IoT）和增强/虚拟现实（AR/VR）等技术的兴起，对海量数据处理能力提出了极高要求，同时也带来了巨大的功耗挑战。神经形态计算通过将存储与计算单元融合，有望实现高效的内存内处理，从而缓解冯·诺依曼瓶颈，是应对上述挑战的潜在方案。模拟人脑的高效性（约10¹¹个神经元和10¹⁵个突触）需要开发超越传统计算系统的神经形态硬件。三端突触薄膜晶体管（TFTs）通过将突触权重调制与信号处理解耦，提供了更高的操作灵活性，并能最小化两端电阻式突触器件相关的问题。然而，已报道的突触TFTs通常采用电解质或铁电材料作为栅极绝缘层（GI），这些材料在器件小型化和工艺兼容性方面面临挑战，限制了其可扩展性和大面积集成。此外，多数器件采用背沟道刻蚀（BCE）结构，导致寄生电容增加。金属氧化物（MO）共面TFTs因其高迁移率、低寄生电容和适合大规模工艺等优点，作为突触晶体管受到关注。其中，氧化铟（In₂O₃）是一种有前景的MO半导体材料，具有低有效质量和高迁移率。但未掺杂的In₂O₃薄膜通常因氧空位（V_O）而具有高电子浓度（10¹⁹–10²¹ cm^?3），这使其作为TFT沟道层时难以控制阈值电压（V_TH）。为了抑制过高的载流子密度并改善器件特性，研究人员提出了多种策略，包括掺杂、金属覆盖、氧化物钝化层、等离子体处理和沉积后退火等。其中，采用高结合能氧化物（如Al₂O₃、ZrO₂、MgO和HfO₂）进行钝化已成为解决In₂O₃载流子抑制问题的有效策略。特别是MgO，因其高结合能、强氧亲和力以及与溶液工艺的兼容性，成为一种有前景的钝化候选材料。当在沟道与GI之间引入MgO作为界面层时，它可以抑制c-In₂O₃中的电子浓度，减少界面陷阱态，并可能促进与突触操作相关的质子界面电荷调制。

为此，本项发表于《Advanced Materials Technologies》的研究工作旨在开发一种基于溶液法制备的c-In₂O₃、采用PECVD SiO₂作为GI并引入超薄MgO中间层的共面突触TFT，以解决上述载流子控制与工艺兼容性问题，实现高性能、可扩展的神经形态电子器件。

**关键技术方法**
研究人员主要采用了以下关键技术：1. **薄膜制备**：采用喷雾热解法（SP）在350°C下于玻璃衬底上沉积c-In₂O₃活性层和超薄MgO中间层，随后在450°C空气中退火2小时以结晶和致密化。2. **器件结构**：构建了顶栅自对准共面TFT结构，以Mo作为栅极和源/漏电极。3. **表征技术**：利用掠入射X射线衍射（GIXRD）、原子力显微镜（AFM）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）和X射线光电子能谱（XPS）系统分析了薄膜的晶体结构、表面形貌、微观结构和化学态。4. **电学与突触特性测试**：使用半导体参数分析仪和脉冲发生器测量了TFT的转移特性、迟滞窗口、以及模拟生物突触功能的各项特性，如IPSC/EPSC、PPF、STP和LTP/LTD。

**研究结果与讨论**
**结构表征**：GIXRD证实了c-In₂O₃薄膜具有立方方铁锰矿多晶结构，主要衍射峰为（222）晶面。引入MgO中间层未产生新的衍射峰或明显峰移，表明MgO层在沉积温度下为非晶态。AFM显示MgO层的引入使表面均方根粗糙度从0.94 nm降低至0.80 nm，改善了表面形貌。SEM和TEM分析进一步证实了c-In₂O₃的晶粒尺寸因非晶MgO层的存在而细化。XPS深度剖面清晰地显示了Si、Mo、In、Mg和O元素在多层结构中的分布，Mg信号被限制在c-In₂O₃和SiO₂层之间，证明了均匀MgO中间层的成功沉积。更重要的是，XPS分析表明，引入MgO层后，c-In₂O₃中In 3d峰向低结合能的偏移减小，且O 1s谱中V_O组分的比例从38.65%显著降低至28.53%，证实了MgO有效钝化了c-In₂O₃中的氧空位缺陷。Mg 2p谱可解卷积为MgO、金属Mg和Mg(OH)₂三个组分，后者表明MgO表面存在羟基化，可能生成Mg-OH⁺相关物种，有助于质子相关的界面过程。

**电学与迟滞特性**：仅使用SiO₂ GI的参考TFT（R-TFT）表现出高导电行为，栅极调制能力差。而c-In₂O₃/MgO TFT则展现出清晰的反时针（CCW）迟滞回线，具有17 V的大记忆窗口（MW）、10⁸的高I_ON/I_OFF比以及约0 V的V_TH。研究表明，MgO中间层扮演了双重角色：首先，作为钝化层，通过强Mg-O键稳定界面晶格氧，减少表面悬挂键和缺陷态，从而降低c-In₂O₃沟道中的电子浓度和界面陷阱密度；其次，可能通过表面形成的Mg-OH⁺物种，改变界面质子环境，促进可逆的质子相关极化过程。低温PECVD SiO₂ GI中存在的Si-OH等含氢物种是可移动质子（H⁺）的来源。在栅极电场作用下，这些质子向/背离c-In₂O₃沟道迁移，导致V_TH发生负向/正向偏移，从而产生CCW迟滞。电容-电压（C-V）测试观察到的CCW迟滞以及SiO₂/MgO堆叠在低频下增强的电容响应，进一步支持了质子相关界面极化机制，而非电荷陷阱主导。该器件表现出优异的性能可调性（MW随栅压扫描范围增大而增加）、热稳定性（在25°C至80°C范围内性能变化可忽略）以及良好的器件间均匀性（80个器件统计结果证实）。

**突触功能模拟**：该c-In₂O₃/MgO TFT成功模拟了多种生物突触功能。通过向栅极施加负电压脉冲作为突触前输入，在源漏端测量到了抑制性突触后电流（IPSC），其响应具有可重复性。IPSC的幅值随脉冲幅度（-1 V至-9 V）和宽度（10 ms至200 ms）的增加而增加，实现了突触权重的电调制。成对脉冲易化（PPF）测试显示，第二个脉冲引发的IPSC幅值（A₂）大于第一个（A₁），PPF指数约为113.5%，且该指数随脉冲间隔（Δt）的增加呈指数衰减，这是短期可塑性（STP）的典型特征。通过施加连续脉冲序列，器件实现了长期抑制（LTD），即突触后电流随脉冲数增加而逐渐降低。LTD的程度可通过调节脉冲幅度和宽度进行调控。此外，器件也展示了兴奋性突触后电流（EPSC）行为。在动态低通滤波测试中，IPSC增益随输入脉冲频率（0.1 Hz至8 Hz）的增加而增加。通过施加64个连续的负脉冲和正脉冲，器件分别实现了LTD和长期增强（LTP），并在5000次增强/抑制循环中表现出稳定的突触权重调制能力和良好的耐久性。对电导变化曲线的拟合表明，其增强和抑制过程的非线性因子分别为2.04和0.85，接近线性对称的调制特性，这对神经形态计算系统非常有利。

**结论总结**
本项研究成功制备并报道了一种高性能的共面结构突触TFT，该器件基于SP法制备的c-In₂O₃活性层，采用PECVD SiO₂作为GI并引入超薄SP MgO中间层。未使用MgO中间层的TFT呈现导电行为，而c-In₂O₃/MgO TFT则表现出清晰的反时针迟滞、17 V的大记忆窗口、10⁸的高开关电流比以及0 V的阈值电压。通过GIXRD、AFM、SEM、TEM和XPS等分析手段，研究人员验证了薄膜的晶体结构、形貌及MgO的钝化效果。研究表明，MgO中间层有效钝化了c-In₂O₃中的悬挂键，降低了其载流子浓度，从而实现了对V_TH的改善控制。同时，MgO层可能通过其表面生成的Mg-OH⁺促进质子相关的界面极化，增强了电荷调制效应。施加在栅极上的突触前脉冲影响了GI/沟道界面处H⁺相关物种的响应，使器件能够模拟IPSC/EPSC、PPF、STP、LTD和LTP等关键生物突触功能。此项工作采用了SiO₂这一传统栅极绝缘材料以及最高约450°C的工艺温度，这使得该器件适合大规模集成。此外，具有极低漏电流的c-In₂O₃/MgO突触TFT，有望成为高集成度神经形态电子学中人工突触的有力候选者。