采用包裹在海藻酸中的、表面涂覆有聚(苯胺-共-甲醛)的生物材料水凝胶微球进行动态去除：基于机器学习的规模化应用预测方法

《Journal of the Indian Chemical Society》：Dynamic removal using biomaterial hydrogel beads coated with poly(aniline-co-formaldehyde) and encapsulated in alginate: A machine learning based prediction for large scale applications

　　

Taoufiq Bouzid|Abdelali Grich|Aicha Naboulsi|Abdelmajid Regti|Mamoune El Himri|Mohammadine El Haddad

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  制备了一种新的复合吸附剂（ACNgG-P@PAF-Alg）。
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  运用分析技术对吸附剂颗粒进行表征。
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  优化批次吸附的参数。
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  通过改变柱长和流速来测试动态吸附效果。
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  运用人工神经网络模型预测放大生产及工业应用条件。

引言

近年来，水污染问题日益严重。工业废水排放对环境造成极大影响，污染物从水体进入饮用水系统会给人类健康带来重大风险[1]。在这些污染物中，有机污染物最为常见，包括药物残留、微塑料以及纺织染料。本研究聚焦于靛蓝黑T（EBT），这是一种因在纺织行业广泛使用而大量存在于水环境中的有机染料污染物。该染料可能引发多种毒性反应，如过敏反应、致突变性、肝损伤以及潜在的致癌性[2]。

现有文献中介绍了多种去除水中有机污染物的方法，包括光催化降解 [3]、膜分离技术、混凝沉淀法[4]、电化学降解法[5]以及吸附法[6]。其中，吸附法因其操作简单且易于从实验室规模扩大到工业规模，被视为最适用于工业应用的工艺。此外，吸附法常与生物精炼技术结合，以制备低成本吸附材料，这也是本研究的目标之一[7]。

在本研究中，我们利用农业废弃物——灰烟烟草（Nicotiana glauca Graham，简称NgG）——制备出活性碳及其改性产物，从而将其转化为高价值产品。我们的目标是获得一种高效的吸附剂，用于去除EBT。首先，我们使用不同的活化剂从NgG中制备活性碳，最终确定磷酸（H₃PO₄）是最有效的活化剂，由此得到了AC_NgG-p。随后，我们又通过原位聚合聚苯胺-甲醛复合物对这种活性碳进行改性，得到了AC_NgG-p@PAF。相关制备步骤已在近期文献中有详细阐述[8]。

在本文中，我们在之前关于EBT吸附研究的基础上，进一步探讨了动态吸附现象。要应用这一技术，需要使用蠕动泵来控制较低的流速，同时吸附柱内填充由海藻酸盐和AC_NgG-p@PAF组成的颗粒，以避免堵塞[9]。

在制备吸附剂颗粒（AC_NgG-p@PAF-Alg）时，我们改变了海藻酸盐与AC_NgG-p@PAF的比例，共设置了三种比例：1:2、2:1和1:1（质量比）。此外，交联剂CaCl₂的浓度也分别设置为1%、2%和3%。在制备好颗粒并完成初步的动态吸附测试后，我们又进行了批次吸附实验，以确定时间、pH值、吸附剂用量以及溶液浓度等最佳条件[10]。在确定这些参数后，我们进一步开展了详细的动态吸附研究，重点考察了流速和柱长对吸附效果的影响。

接下来的工作是实现从实验室规模向工业规模的过渡。为降低风险和成本，我们对大规模生产所需的参数进行了预测建模。在实验室条件下，流速范围为0.5至1.5毫升/分钟，柱长范围为10.1至23.3厘米。这样的条件并不适合大规模生产，因此我们借助人工智能技术来辅助实现规模放大。

用于构建人工智能模型的数据来自实验室实验。这些数据集被用来训练人工神经网络（ANN）、k最近邻算法（KNN）以及线性回归模型（LR）[11]。在评估了各模型的性能后，我们选择了最优模型，用于预测大规模应用条件下的动态吸附参数。该模型可用来预测流速在25至100毫升/分钟、柱长在2至10厘米时的吸附效果。

章节要点

材料与方法

本文旨在充分利用自然资源和废弃物。我们将灰烟烟草（Nicotiana glauca Graham，简称NgG）转化为高价值产品，即经过磷酸处理的活性碳。随后，我们又通过原位聚合聚苯胺-甲醛复合物对该活性碳进行改性，得到了AC_NgG-p@PAF，并研究了其去除靛蓝黑T（EBT）的能力。这两种吸附剂的详细制备流程已在我们的

傅里叶变换红外光谱分析（FTIR）

本研究通过FTIR分析来确认海藻酸盐是否成功实现了对吸附剂的包覆，同时验证AC_NgG-p@PAF-Alg对EBT的吸附效果。图5展示了不同的FTIR光谱图[14]。

首先，我们对比了AC_NgG-P@PAF、海藻酸盐以及AC_NgG-P@PAF-Alg的FTIR光谱。所有光谱在3420厘米^-1附近都存在一条宽谱带，该谱带对应于羟基群[15]。在AC_NgG-P@PAF的光谱中，2930厘米^-1处的峰则源自有机骨架中的脂肪族C-H键的伸缩振动

AC_NgG-P@PAF-Alg颗粒在批次吸附中的应用

如材料与方法部分所述，这些吸附剂颗粒是由AC_NgG-p@PAF和海藻酸钠共同制备而成，而CaCl₂则作为交联剂。制备好的颗粒随后被用于检测其对靛蓝黑T（EBT）的吸附能力。为优化吸附效果，我们测试了不同比例的海藻酸钠与AC_NgG-p@PAF的混合物。在确定最佳比例后，我们又进一步研究了作为交联剂的CaCl₂的浓度对吸附效果的影响

人工智能在动态吸附中的应用

众所周知，人工智能可用于预测与实验数据存在差异的结果[56]。在本研究中，我们的目标是评估所开发的试验系统在大规模应用中的效率。为此，我们需要调整各类参数，使其适用于大规模生产环境。具体策略是选取实验数据中的相关参数，如流速、柱长以及吸附时间等，将这些参数作为输入数据输入人工智能模型，进而

结论

在本章中，我们确定了海藻酸盐与吸附剂之间的最佳比例为2:1，同时发现使用2%浓度的CaCl₂作为交联剂时，对靛蓝黑T（EBT）的吸附效果最佳。通过批次吸附实验，我们找到了最佳的操作条件：初始EBT浓度为100 ppm，吸附剂用量为500毫克，pH值为2。开展批次吸附实验的主要目的就是确定某些

CRediT作者贡献说明

Abdelali Grich：软件应用、资源获取、项目管理、研究方法设计、实验实施。Aicha Naboulsi：资源协调、项目管理、研究方法设计、实验实施、资金筹集、数据统计分析。TAOUFIQ BOUZID：项目管理、实验实施、资金筹集、数据统计分析、数据整理。Mamoune El Himri：结果可视化、结果验证、研究监督、资源协调、项目管理。Mohammadine El Haddad：结果可视化、结果验证、研究监督、资源协调、研究方法设计，

利益冲突声明

? 作者声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益冲突或个人关系。

致谢

作者们特此感谢马拉喀什卡迪·阿亚德大学的化学分析中心（CAC）所提供的帮助。