通过3D打印方法增强ABS材料的介电性能及通过机器学习框架预测介电性能

《Materials Today Communications》：Enhancing dielectric properties of ABS material by 3D printing approach and predicting dielectric properties via machine learning framework

　　

本研究阐述了熔融沉积成型技术加工的ABS的打印参数对其介电性能的影响。此外，应用了基于机器学习的框架来精确预测介电常数(ε_r)、介电损耗角正切(Tan δ)和品质因数(Q)。打印速度、填充密度和填充图案被设为变量。样品的介电性能通过实验测定，并作为机器学习方法的初始数据集。由于数据匮乏问题，该数据集被审慎地扩充至125个观测值，随后使用通过FOSSA算法训练的机器学习回归模型进行评估，并采用K折交叉验证进行测试。实验结果表明，采用75%的填充密度和20 mm/s的打印速度可获得更好的材料电性能。在提出的模型中，优化后的CatBoost和随机森林算法在预测所需参数方面更为成功，品质因数(Q)和Tan δ的R² > 0.97，介电常数(ε_r)的R² > 0.91。

## 论文解读：基于3D打印参数优化与机器学习框架的ABS材料介电性能预测研究

### 研究背景与问题

介电常数是衡量材料在电场中存储电能能力的关键参数，对电子电气应用（如天线、传感器、电子封装）至关重要。当前对定制化介电组件的需求日益增长，增材制造（AM，即3D打印）技术，特别是熔融沉积成型（FDM），能够实现低成本、柔性结构的快速制造。然而，FDM加工的聚合物介电性能强烈依赖打印变量（如填充密度、打印速度、层高、喷嘴直径等），且传统预测方法缺乏准确性和通用性，难以适应新工艺-材料组合。因此，将机器学习（ML）引入介电性能预测，成为减少实验试错、加速材料设计的有效途径。

尽管已有研究探讨聚合物复合材料或特定材料（如环氧树脂、PLA）的介电性能，但针对ABS材料在FDM工艺中，综合考虑打印速度、填充密度和复杂填充图案（grid、gyroid、trihexagon）对介电常数(ε_r)、介电损耗角正切(Tan δ)和品质因数(Q)的影响，并建立小样本数据增强与优化驱动的ML预测框架，尚缺乏系统研究。本研究旨在填补这一空白，通过实验与ML结合，建立打印参数与介电性能的稳健关系，推动先进3D打印材料在电气绝缘、能量存储等领域的应用。论文发表在《Materials Today Communications》。

### 关键技术与方法

研究人员采用熔融沉积成型（FDM）技术，使用Ultimaker 2+打印机与ABS（Tesseract Premium ABS 2.85 mm）丝材制备样品。设置三个打印参数：填充密度（50%、75%、100%）、填充图案（grid、gyroid、trihexagon）和打印速度（20、40、60 mm/s），形成9种组合，每种重复3次。介电性能通过LCR计（APLAB Autocompute LCR-Q Meter 4910）在100 Hz或1 kHz频率下测量，计算介电常数(ε_r)、品质因数(Q)和损耗角正切(Tan δ)。初始数据集仅9个观测值，通过添加±2%随机扰动扩充至125个观测值。采用七种机器学习回归算法：CatBoost、LightGBM、ExtraTrees、Ridge回归、AdaBoost、随机森林（RandomForest）和XGBoost，并使用基于FOSSA元启发式优化算法进行超参数优化，通过5折交叉验证和多种指标（R²、RMSE、RRMSE、MAE、MAPE等）评估模型性能。

### 研究结果

**3.1 主效应图（Main Effects Plots）**
通过主效应图分析，研究人员发现：损耗角正切(Tan δ)随填充密度从50%增至75%而显著降低，在100%时略有回升，打印速度从20 mm/s增至60 mm/s时Tan δ增大，填充图案影响较小但网格图案损耗略高。品质因数(Q)趋势与Tan δ互补，75%填充密度和20 mm/s速度获得最高Q值，六边形图案优于其他。介电常数(ε_r)随填充密度增加而增大（50%→75%），100%时略有下降；打印速度增大则ε_r下降；网格图案获得最高ε_r。综合分析，75%填充密度和20 mm/s打印速度可获得最佳介电性能（高ε_r、低Tan δ）。

**3.2 机器学习预测（Prediction using ML algorithms）**
针对Tan δ、ε_r和Q三个输出，对比实际值与七种基线模型及FOSSA优化模型的预测值。集成树模型（CatBoost、XGBoost、随机森林、ExtraTrees）显著优于线性模型（Ridge回归），能捕捉非线性关系。FOSSA优化进一步提升了预测精度，尤其在极值区域（如Tan δ最小值处）。XGBoost与FOSSA组合表现最佳，在多数实验中预测值接近实际值。

**3.3 K折交叉验证性能（K-fold Cross-Validation Performance of the XGBoost Model）**
应用5折交叉验证评估XGBoost模型。对于ε_r，R²范围0.87~0.91，RMSE约0.10~0.13，RRMSE约1.85%~1.94%；对于Q因子，R²高达0.97~0.98，但RMSE（0.68~0.78）和MAE（0.48~0.55）最大；对于Tan δ，R²接近0.96~0.98，RMSE仅0.01~0.02，RRMSE约2.12%~3.18%，MAPE<1.7%。结果表明，Tan δ预测最稳定精准，ε_r次之，Q因子虽趋势准确但绝对误差较大。

**3.4 t检验与Wilcoxon符号秩检验**
配对t检验显示，ExtraTrees (p=0.0334)、XGBoost (p=0.0013)和CatBoost (p=0.0325)在FOSSA优化后RMSE显著降低；但非参数Wilcoxon检验p值均大于0.05，表明小样本下差异不显著。集成树模型优化效果最明显。

**3.5 R²小提琴图**
ε_r的R²分布较宽（0.75~0.92），中位数约0.88~0.89；Q因子和Tan δ的R²分布高度集中（中位数0.97~0.98），说明后两者预测稳定性更高。

**3.6 残差图**
三种介电属性的归一化残差均围绕零分布，表明模型预测无偏。ε_r残差主要在-0.01~0.02，Q因子在-0.015~0.02，Tan δ大部分接近零但有少量负偏差。

**3.7 平均预测性能与标准差**
ε_r的R²均值约0.86~0.88，RMSE约0.10~0.12；Q因子的R²均值最高（0.97~0.98），但RMSE（0.70~0.75）和标准差较大；Tan δ的R²均值0.97~0.98，RMSE和MAE极低，标准差极小，证明其高稳定性。

**3.8 折一致性分析**
热图显示，Q因子和Tan δ的R²跨折极稳定（0.972~0.983），ε_r波动较大（0.770~0.915）。RMSE方面，Tan δ极低（~0.001），ε_r中等（0.096~0.123），Q因子最高（0.670~0.785）。说明Tan δ预测最可靠，Q因子趋势准确但绝对误差大。

**3.9 灵敏度分析**
当数据增强噪声从1%增至5%时，CatBoost模型的平均R²从0.98降至0.75，RMSE从0.40升至0.82，RRMSE从3.8%升至7.0%。1%噪声下性能最佳，说明模型对噪声水平敏感。

**3.10 雷达图总体性能评估**
XGBoost模型在R²、1-MAPE、1-RMAPE三个归一化指标上均表现均衡，面积近乎均匀，证明其具备高解释能力、低相对误差和良好的交叉验证鲁棒性。

**3.11 SHAP分析**
SHAP依赖性图和特征重要性图显示：填充图案对三个输出（ε_r、Q、Tan δ）的模型预测影响最大，填充密度贡献中等且呈非线性，打印速度影响最弱。SHAP瀑布图示例表明，trihexagon图案显著提高Tan δ和Q，降低ε_r。与主效应图结果互补：主效应图反映实验中的平均物理效应，而SHAP揭示模型在训练数据中依赖的特征交互信息。

### 讨论与结论

研究结果表明，填充密度和打印速度是影响介电性能的主要工艺参数，而填充图案虽然物理效应相对较小，但在ML预测模型中因分类特征带来的几何差异而成为最重要的输入。FOSSA优化显著提升了集成树模型的预测精度，XGBoost模型在所有目标中均表现稳健，尤其对Tan δ预测精度和稳定性最佳。研究结论总结如下：
1. 介电常数主要依赖于填充密度和打印速度，增加密度、降低速度可提高介电常数。
2. 品质因数高度依赖填充密度和打印速度，密度增至某点且速度降低可提升Q值。
3. 损耗角正切高度依赖填充密度和打印速度，适中密度和低速可降低介电损耗。
4. 75%填充密度和20 mm/s打印速度提供最佳介电性能，介电常数最大化且损耗角正切最小化。
5. 六边形填充图案具有更好介电性能（Q值最大、损耗最小），网格图案介电常数更高。
6. FOSSA优化显著提升ML模型（尤其集成模型）的预测精度，在高变异性区域预测更可靠。
7. 折评估表明XGBoost模型对损耗角正切预测高度一致且精确，对介电常数预测性能中等，对Q因子趋势预测有效但误差较大。
8. SHAP分析显示，填充图案是影响模型预测的最重要因素，填充密度其次且呈非线性关系，打印速度影响相对较弱。
未来研究可拓展至不同材料（如天然纤维复合材料）、增加打印参数（层高、喷嘴温度、构建方向）、采用SEM/micro-CT表征和电磁仿真，并利用深度学习实现逆向设计。频率范围目前限于100 Hz~1 kHz，需向射频和微波范围扩展。