利用脉冲密度控制的飞秒激光选择性蚀刻技术在熔融石英中制备圆形截面微通道

《Optics & Laser Technology》：Fabrication of circular cross-sectional microchannels in fused silica via pulse-density-controlled femtosecond laser-induced selective etching

　　

谭远新|江高展|罗怀义|牟宗成|任莹莹|邵明川|张聪|蔡扬健|程雅

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  通过脉冲密度控制的全飞秒激光选择性蚀刻技术，可在熔融石英中制备出与偏振状态无关的圆形横截面微通道。
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  直径为4.6微米的微通道在15–60微米深度处的蚀刻速率为614.2微米·小时^?1。
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  通过系统研究确定了实现可控蚀刻速率及理想横截面形状的最佳激光参数。
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  扫描电子显微镜分析表明，通过脉冲密度调控的多光子电离作用，可实现与深度无关的蚀刻效果以及圆形横截面。
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  利用该技术已成功制备出二维/三维微通道结构。

引言

聚焦飞秒激光照射能够在微米到纳米尺度上对介电材料进行空间选择性改性[1]、[2]。基于这一原理，并结合后续的化学蚀刻工艺，飞秒激光诱导选择性蚀刻技术可用来制备复杂的三维中空微结构，已成为开发高性能微流控、光流控、传感及多功能集成芯片的关键技术之一[3]、[4]、[5]。熔融石英玻璃因其优异的光学透明度、化学稳定性、高热阻以及低热膨胀系数，成为飞秒激光选择性蚀刻技术中常用的理想基底材料[6]、[7]、[8]。其蚀刻机制主要是飞秒激光在熔融石英玻璃内引发多光子电离，进而导致化学键断裂并形成自组织的纳米栅格结构[9]、[10]、[11]。这些经过改性的纳米级区域在蚀刻溶液中的蚀刻速率明显高于未改性区域[12]、[13]、[14]。然而，在利用该技术在熔融石英玻璃中制备微通道时仍存在若干关键难题。

首先，圆形横截面的微通道在降低流体阻力以及模拟生物血管的微环境方面具有显著优势[15]、[16]、[17]。但是，飞秒激光直写技术在熔融石英玻璃中产生的改性区域在横截面的横向与纵向分辨率上存在不对称性，这使得蚀刻出的微通道呈现椭圆形[18]。这种现象与焦点场强度分布特性密切相关，同时还会受到自聚焦、球面像差、非线性相互作用以及等离子体散射等因素的影响，而这些因素都是焦点场与材料相互作用过程中产生的[19]、[20]。为了解决横向与纵向加工分辨率不均衡的问题，从而在熔融石英玻璃中制备出圆形横截面的微通道，研究人员提出了多种时空光束整形技术[21]、[22]、[23]、[24]。此外，还有些研究者采用不同脉冲模式的贝塞尔光束或多扫描策略来控制微通道的形态[25]、[26]。不过，这些技术都在加工效率及调控灵活性方面存在不同程度的局限性。因此，进一步研究飞秒激光直写技术在横截面调控方面的技术显得尤为重要[27]。

其次，蚀刻速率也深受激光偏振状态的影响[28]。现有研究表明，线偏振飞秒激光照射所引发的纳米栅格结构取向会直接影响后续的湿法化学蚀刻速率，从而导致宏观层面出现明显的各向异性蚀刻特征[29]、[30]、[31]。这一特性严重阻碍了三维各向同性微结构的精确制备[32]、[33]、[34]。为了解决蚀刻速率受激光偏振状态影响的难题，研究人员提出了一种与偏振状态无关的飞秒激光加工策略，即采用脉冲重叠率较低的激光照射模式，以此降低蚀刻速率对入射激光偏振方向的敏感性，该策略已被成功应用于熔融石英玻璃中微通道的制备[35]、[36]、[37]。不过，目前用该方法制备的微通道仍存在一些明显缺陷，比如尺寸相对较大、横截面不对称，无法满足高精度、复杂三维各向同性微通道的制备要求，而且目前也缺乏对该策略作用机制以及各种加工参数之间内在关联的系统性深入研究。

为同时解决上述两个核心问题，本研究提出了一种将高重复频率飞秒激光选择性蚀刻技术与高数值孔径物镜相结合的加工方案。通过精确调控脉冲重叠率，可以高效地制备出兼具高蚀刻速率、与偏振状态无关的特性以及圆形横截面的微通道。从理论层面来看，基于激光焦点场与熔融石英玻璃相互作用所产生的非线性效应，本研究阐明了不同脉冲密度条件下散射光场对改性区域影响的作用机制。在实验方面，我们在三种不同的重复频率（10千赫、15千赫和20千赫）下，系统研究了脉冲能量、脉冲密度、激光偏振状态以及聚焦深度对蚀刻速率及微通道横截面形态的影响，并根据实验结果得出了重复频率、激光写入速度与改性区域大小之间的关联关系。扫描电子显微镜分析结果进一步揭示了与深度无关的蚀刻效应以及圆形横截面形成的机制。此外，依托这项加工技术，我们还在熔融石英玻璃中成功制备出了三维微流控功能结构。该技术有效突破了传统制备方法的技术限制，在高效制备三维微流控器件领域具有较大的应用潜力。

章节要点

实验部分

图1(a)示意性地展示了飞秒激光微制造实验的装置结构。实验中采用了高重复频率飞秒激光源（中心波长为1030纳米，脉冲持续时间为250飞秒，重复频率为1–1000千赫），用于进行激光微制造。输出光束为水平偏振态，具有近似高斯分布的形态，初始直径为3毫米。脉冲能量是通过半波片与偏振分光片组合来调节的。为匹配

理论分析

由于本实验中所使用的物镜数值孔径为0.8，在紧密聚焦条件下，标量菲涅耳衍射积分公式不再完全适用。因此，我们采用了Richards-Wolf矢量衍射积分理论来模拟焦点场的分布[38]。入射到物镜前的x方向线性偏振激光光束直径为10毫米，而物镜的入瞳直径则为5.8毫米。在圆柱坐标系中，

10千赫频率下制备的微通道

为了系统研究制备圆形横截面微通道的一般规律，我们分别在10千赫、15千赫和20千赫三种不同的重复频率下进行了实验。首先，在10千赫的重复频率下，沿着x方向制备了单线结构。本研究的主要变量为脉冲能量（26–48纳焦）和脉冲密度（2–10微米^?1）。脉冲能量是通过平均激光功率与脉冲重复频率的比值来计算的。脉冲

结论

综上所述，本研究采用了高重复频率飞秒激光诱导选择性蚀刻技术，并结合高数值孔径物镜，成功在熔融石英玻璃中制备出了具有圆形横截面且与偏振状态无关的微通道。通过精确控制脉冲密度，我们在三种不同的重复频率下均实现了成功的微通道制备。所制备的微通道具备多项优异特性：蚀刻过程与激光偏振状态无关

作者贡献说明

谭远新：论文撰写——审阅与编辑，论文撰写——初稿撰写，软件应用，实验研究，概念构思。江高展：论文撰写——初稿撰写，项目管理，实验研究。罗怀义：项目管理，实验研究。牟宗成：项目管理，实验研究。任莹莹：项目管理，实验研究。邵明川：项目管理，实验研究。张聪：项目管理，实验研究。蔡扬健：论文撰写——审阅与编辑，

利益冲突声明

所有作者声明，他们不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益冲突或个人关系。

致谢

本研究得到了以下机构的支持：中国国家自然科学基金（编号：12192254、12004221、12534014、W2441005、12334014、12192251、12404384）；中国国家重点研发计划（编号：2022YFA1404800）；山东省自然科学基金（编号：ZR2024QA024、ZR2025ZD21、ZR2021ZD02、ZR2023QE145、ZR2024MA029）；山东省重点研发计划（编号：2024JMRH0105）；山东省博士后创新人才支持计划（编号：SDBX2019005）。