基于GMC光谱重建的色散光谱仪计算分辨率提升方法

《Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy》：Computational resolution enhancement for dispersive spectrometers based on GMC spectral reconstruction

　　赵英然|田毅|左嘉怡|刘正豪|张梦琪|王雨茹|张菲|江明顺|张磊
中国山东省济南市山东大学控制科学与工程学院，邮编250061

摘要
传统色散光谱仪的谱分辨率受到光学展宽、仪器响应以及探测器采样等多重因素的共同限制，这使得高分辨率光谱测量既成本高昂又技术要求极高。本文提出一种基于广义极小极大凹函数的光谱重建策略（GMC-SR），无需对硬件进行改造即可提升传统光栅光谱仪的有效谱分辨率。该策略通过将非凸惩罚项整合到反卷积框架中，在抑制噪声和重建伪影的同时保留光谱的固有结构，从而能够恢复超出仪器标称瑞利判据范围的光谱特征。在模拟实验中，单波长输入的半高全宽从0.35纳米降至0.095纳米；根据客观的峰谷对比度标准，双波长测试中的最小可分辨间距也从0.35纳米提升至0.20纳米。对于宽带干涉信号，重建的均方根误差从0.26降至0.009，显示出该方法在连续光谱重建方面的潜力。使用自行设计的紧凑型光谱仪进行的实验进一步验证了这些改进：在相同的可分离性标准下，单波长信号的半高全宽从0.28纳米降至0.14纳米，双波长间距从0.28纳米提升至0.189纳米；薄膜厚度测量的均方根误差为1.0343×10?3，厚度标准偏差低于0.01微米。与包括Gold算法、Richardson-Lucy算法、Tikhonov算法以及总变分正则化在内的其他常见反卷积和正则化方法相比，GMC-SR在所测试条件下具有更高的重建精度和更好的计算效率。这些结果表明，GMC-SR为提升色散光谱仪的有效分辨率，以及重建宽光谱范围内的离散和宽带光谱特征，提供了一种通用、低成本且高精度的计算方法。

引言
色散光谱仪（如光栅-阵列探测器系统）因其结构简单、成本低廉以及快速的数据采集速度，被广泛应用于生化分析、精密计量以及工业在线监测等领域[1]、[2]、[3]。然而，这类仪器的有效谱分辨率受到光学衍射、像差、仪器响应、狭缝或光纤耦合以及探测器采样等多种因素的共同制约[4]、[5]、[6]。当待测光谱包含高频细节，或者相邻峰之间的间距接近仪器本身的极限分辨率时，光谱特征会出现严重的重叠和展宽现象，这可能导致峰位偏移，甚至使某些光谱特征无法被区分，进而降低后续定量分析的准确性和可靠性[4]、[7]。扫描式光谱仪（如横河AQ6370D和安立MS9740B）虽然能够实现皮米级分辨率[8]、[9]、[10]，但它们依赖于机械式的波长步进和窄带扫描方式，因此成本高昂、速度较慢，且不适合实时或高通量测量[1]、[2]、[8]。因此，在保持仪器结构简单和成本优势的前提下，通过计算重建手段提升色散光谱仪的有效分辨率，已成为现代光谱学领域的重要研究课题。

除了传统的基于光栅的色散光谱仪和机械扫描式光谱仪之外，基于MEMS的技术也为实现紧凑型、低成本的光谱仪提供了新的途径。近期的研究成果包括利用硅光子学技术的基于MEMS的片上计算中红外光谱仪、借助去噪自编码器的具有更高分辨率的硅光子芯片上MEMS计算光谱仪，以及基于MEMS平面重构技术的可波长转换的片上傅里叶变换光谱仪[11]、[12]、[13]。这类紧凑型设备的出现进一步凸显了精确的仪器响应校准以及高效重建算法的重要性，因为微型化往往会使光谱恢复过程更加依赖经过校准的响应矩阵和计算反演模型。

在实际光谱分析以及相关的响应度测量中，FTIR、EPR、阻抗光谱法、X射线衍射，以及纳米材料中的电学/介电响应测量等方法被广泛用于检测材料在辐照或缺陷形成过程中的细微变化[14]、[15]、[16]、[17]、[18]、[19]、[20]、[21]、[22]、[23]、[24]、[25]。这些研究表明，准确提取那些弱、重叠或展宽的光谱特征对于实验中的材料表征至关重要。因此，提升计算分辨率不仅对紧凑型光谱仪的设计具有重要意义，也对准确解读实际光谱测量结果有着重要价值。

目前，用于提升色散光谱仪分辨率的方法大致可分为三类：导数光谱法[26]、[27]、[28]、参数峰拟合法[29]、[30]，以及光谱重建法。导数光谱法通过计算光谱信号的更高阶导数来增强细节信息，从而提高重叠峰的可见度。这种方法直观、易于实现，且计算效率高。2021年，Huzortey等人[31]结合二阶导数和基线校正技术，成功恢复了被强荧光背景掩盖的拉曼峰。2022年，Xu等人[32]采用二阶导数紫外-可见光谱法分析河水中的有机物，有效分离了重叠的特征峰，提升了分辨率。参数峰拟合法则利用高斯函数、洛伦兹函数或Voigt函数对重叠峰进行建模，并通过参数优化来实现峰值的分离。2023年，Schulze等人[30]开发了一种快速向量化的高斯/Voigt峰拟合算法，显著提升了细胞拉曼光谱分析中的分辨率及相关分析的准确性。同年，H?rk?nen等人[33]将光谱线视为洛伦兹/Voigt函数的组合，并结合先验分布，实现了矿物拉曼光谱线的窄化处理，进一步提升其谱分辨率。

尽管上述两类方法在信号后处理层面取得了不错的效果，但它们本质上都属于数学增强手段，无法从根本上克服由测量机制本身所带来的限制[34]。为了解决这一问题，近年来人们提出了光谱重建方法[28]、[35]、[36]、[37]、[38]、[39]、[40]。这类方法从测量过程和物理模型出发，利用观测光谱与真实光谱之间的卷积关系，将分辨率提升问题转化为一个反问题[41]。这样一来，即便不改变硬件，也能通过计算方式从低分辨率的测量数据中获取高分辨率的光谱信息。光谱重建并非试图从物理层面提升光谱仪的光学分辨率，而是通过引入经过校准的仪器响应信息以及合适的先验约束，来提升有效重建分辨率，因此这一方法越来越受到关注。

光谱重建技术大致可分为三类：频域方法[35]、[41]，如维纳滤波[47]和傅里叶光谱反卷积（FSD）[36]、[42]、[43]，这类方法在已知先验模型的情况下能够得到解析解；迭代逼近方法[37]、[44]，如Richardson–Lucy（RL）算法[37]和Gold反卷积算法[34]，这类方法通过迭代方式不断优化对真实光谱的估计，并借助迭代过程中的隐式正则化机制提升重建质量；基于正则化的方法[38]、[39]，如总变分（TV）正则化[38]、Tikhonov正则化[39]、[45]、[46]以及最大熵正则化[35]，这类方法通过在目标函数中引入显式的惩罚项，来缓解病态问题。

在这些框架下，近年来有许多相关研究成果涌现。2018年，Wu等人[47]设计了一种基于自发瑞利-布里渊散射的光谱仪，并采用维纳滤波进行反卷积处理，消除了传输函数的影响，从而获得了高分辨率的散射光谱。2019年，Yang等人[40]提出了一种创新的单纳米线光谱仪，并引入了自适应Tikhonov正则化算法，使得该光谱仪在极小的体积内就能实现与传统光谱仪相当的测量精度。2023年，Li等人[44]提出了一种改进的Gold反卷积算法，用于在超分辨率光谱分析中提取相位调制边带。2025年，Tindal等人[42]结合化学平衡模型和高斯参数化技术，对多个光谱段进行傅里叶反卷积处理，显著提升了花青素颜色及稳定性特征的提取精度。与此同时，Guilherme等人[37]设计了一种基于长周期光纤光栅的扫描光谱仪，并采用了经过改进的RL反卷积算法，通过逆核变换和功率归一化处理，实现了高保真的光谱重建。

尽管取得了这些进展，现有方法在处理包含尖锐峰或结构特征极为稀疏的光谱时仍存在一些关键缺陷。诸如维纳滤波之类的频域方法虽然计算效率高，但会不可避免地对重建信号进行平滑处理，从而导致干涉峰展宽以及信号幅度减弱。迭代逼近方法（如RL算法和Gold算法）由于缺乏明确的稀疏性约束，往往收敛速度较慢，且对初始条件非常敏感。基于?2范数的Tikhonov正则化方法虽然适用于光谱变化较为平滑的情况，但它会过度平滑尖锐的干涉峰。而基于?1范数的总变分正则化方法虽然能够保留边缘特征，但却会系统性低估那些细小或弱的光谱特征的幅度。这种幅度失真会在薄膜厚度反演过程中引入不可忽视的系统性误差，而在此类应用中，准确的峰高估算至关重要[48]。

为了解决这些问题，本文提出了一种基于广义极小极大凹函数（GMC）惩罚项的光谱重建方法，即GMC-SR。通过采用非凸正则化策略，GMC-SR有效弥补了传统方法在处理稀疏光谱信号时的不足。它在高精度光谱重建中能够实现有效的计算分辨率提升，同时确保光谱特征的精准恢复，尤其在处理密集排列的稀疏光谱时表现尤为出色。

本文的主要贡献如下：
(1) 适用于色散光谱仪的GMC-SR框架：基于GMC模型理论，我们构建了一种基于GMC正则化的光谱重建框架，用以提升色散光谱仪的有效重建分辨率。
(2) 全面的仿真与实验验证：我们设计了针对单波长、双波长以及连续干涉光谱的仿真和实验方案，并在匹配模型条件和非理想条件下，定量评估了该方法的精度、分离度以及稳定性。
(3) 在薄膜厚度测量中的应用：以硅晶圆厚度测量为应用场景，我们利用真实的干涉数据验证了GMC-SR的工程可行性，证明该方法能够实现高精度、稳定的厚度反演。

本文的其余部分结构如下：第2节分析了色散光谱仪的分辨率限制机制，并详细阐述了GMC-SR的理论基础与解决方案。第3节展示了针对单波长、双波长以及连续干涉光谱的仿真结果。第4节提供了离散光谱的实验验证结果，并展示了GMC-SR在薄膜厚度测量中的应用情况。第5节对全文进行总结。

色散光谱仪的分辨率限制机制
色散光谱仪的分辨率主要由两个关键参数决定：光学分辨率和像素分辨率。光学分辨率决定了仪器能够分辨的最小波长间隔，它主要受光栅刻线密度、系统焦距、光学像差以及其他设计参数的影响。当理想的单色光源透过光学系统时（如图1a所示），它会在焦平面上形成一定的空间强度分布，即……

仿真实验
为了定量评估所提出的GMC-SR方法的性能，我们进行了多组仿真实验，包括单波长离散光谱、双波长光谱以及连续干涉光谱的模拟。这些仿真旨在系统地评估不同光谱条件下的重建精度、分辨率提升效果以及稳定性。

对于定量分析光谱线宽和分离度，我们将仿真得到的光谱数组与重建后的光谱数组进行对比分析……

单波长离散光谱实验
为了验证GMC-SR在真实仪器条件下的性能，我们使用一款自行设计的、工作在1550纳米波段的色散光谱仪进行了实验，如图6a所示。该光谱仪的测量范围为1530–1610纳米，标称谱分辨率约为0.28纳米，拥有512个有效的探测器像素。实验中采用可调谐激光器作为输入光源，积分时间为5微秒，并通过100次平均处理来提升信噪比。

为了系统地评估……

结论
在这项工作中，我们针对传统色散光谱仪存在的有效分辨率瓶颈问题，提出了一种基于广义极小极大凹函数（GMC）惩罚项的计算光谱重建技术，即GMC-SR。通过引入一种既能促进特征稀疏化又能保持信号幅度的非凸惩罚项，该框架可以有效补偿点扩散函数带来的模糊效应，从而在不修改或添加任何光学元件的情况下提升光谱仪的有效重建分辨率。

贡献
赵英然、田毅和张雷提出了该方法的初步构想。赵英然和田毅负责理论分析工作。赵英然在左嘉怡和王雨茹的协助下完成了实验操作。赵英然、刘志华和张梦琪负责数据处理工作。赵英然负责撰写论文初稿。张菲、江明顺和张雷对整个研究工作进行了指导。所有作者都参与了论文的讨论与修订工作。

未引用参考文献
[52]

利益冲突声明
作者声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。

致谢
本研究得到了中国国家自然科学基金委员会的一般项目资助，项目编号为62273206。