单相梯度溶胶-电解质稳定型锂金属电池

《Nature》：Single-phase gradient-solvation-electrolyte-stabilized Li metal batteries

　　

摘要

基于醚类的电解质在锂金属电极应用中取得了显著成果^{1，2，3，4，5}。然而，在高压全电池的充电过程中，为容纳从正极释放出的锂离子，溶剂和阴离子会发生脱溶剂化现象，这会加剧电解质的氧化分解⁶。此外，长期循环使用会导致电池内部成分不断消耗，进而改变溶剂化结构，降低其氧化还原稳定性。为此，我们在富含阴离子的醚类电解质中引入了一种靶向配体抗溶剂（TLAS）。由于其在静态状态下的结合能力相对较弱，TLAS几乎不参与锂离子的溶剂化过程。但在高压全电池的强电场作用下，TLAS的取向和分布会发生显著变化，从而在正极表面展现出协调能力。这种由TLAS介导的动态溶剂化机制避免了传统电解质系统中溶剂和阴离子在正极表面的持续解协调与再协调现象，进而减少了电解质的重组及界面恶化。借助这种梯度溶剂化电解质，我们成功开发出了能量密度达450?Wh?kg^?1的锂金属软包电池，其循环寿命可超过750次，且容量保持率仍可达80%。此外，我们还研制出了能量密度为605?Wh?kg^?1的锂金属软包电池，该电池在经过150次循环后仍能保持96%的容量。这一梯度溶剂化策略为金属离子电池的电解质设计提供了可行的途径。