啁啾振动调制共振频率追踪与光声光谱技术：一种用于快速、高灵敏度全范围甲烷检测的双模方法及其在紧凑型模块上的应用

《Sensors and Actuators A: Physical》：Chirp vibration modulated resonance frequency tracking and photoacoustic spectroscopy: A dual-mode method for rapid and sensitive full-range methane detection and implementation on compact modules

　　唐世杰|张学石|刘立贤|陈小龙|环慧婷|马玉飞|安德烈亚斯·曼德利斯中国西安710071，西安电子科技大学机械电子工程学院，高性能电子设备机电一体化制造国家重点实验室摘要为实现高灵敏度的全范围甲烷检测，本研究开发了一种基于共振频率跟踪与波长调制光声光谱技术的快速双模气体传感器。通过引入布莱克曼窗并优化线性频率调制信号，从理论上提出了啁啾振动共振频率跟踪方法，并通过实验进行了验证。将压电换能器安装在T型谐振器上后，该传感器能够在仅0.7秒的快速响应时间内检测出2%至100%的高浓度甲烷。对于低于2%的低浓度甲烷检测，则采用波长为1654纳米的可调谐分布式反馈激光器。在波长调制光声光谱模式下，该传感器的检测限可达1.05ppm，对应的归一化噪声等效吸收系数为1.8×10^-8 cm^-1WHz^-1/2。这款双模传感器被集成到一款紧凑型数据采集处理模块中，该模块具备激光/声波换能器驱动控制、声波信号采集及反卷积功能，从而形成了一个便携式的公文包大小的设备。这一紧凑型系统为0–100%范围内的甲烷检测提供了实用的解决方案，其最大响应时间为1.8秒，足以满足实时监测各种泄漏和爆炸风险的需求。引言在温室气体和易燃化合物中，甲烷既是一种强效的温室气体污染物，也是一种重大的安全隐患。它既可以通过湿地中有机物的厌氧分解自然产生，也可由畜牧业、农作物种植、化石燃料开采以及垃圾填埋等人类活动产生[1]、[2]。甲烷无色、无味且极易燃烧，同时还具有在密闭空间中取代氧气的能力，因此对人类健康和环境构成双重威胁。在封闭环境中，当甲烷浓度达到5～15%时即被视为存在爆炸风险，这往往会导致严重的财产损失和人员伤亡[3]、[4]、[5]。而高浓度（≥20%）的甲烷则可能导致氧气不足，引发头晕、呼吸急促、失去意识甚至窒息死亡等症状[6]。根据2025年世界气象组织发布的温室气体公报[7]，全球平均地表甲烷浓度已达到1.9ppm，且并无下降趋势。甲烷排放和泄漏已被正式认定为对气候稳定（包括大气层及局部地区）以及公共安全的威胁。对于石油、农业、废物管理以及天然气行业等关键领域而言，甲烷气体的检测与控制是一项极为重要的任务[8]、[9]。目前用于甲烷检测的方法有多种，包括气相色谱法、电化学法、金属氧化物传感器、催化燃烧法以及光学技术等[10]。气相色谱法因其高灵敏度和高选择性而能够精准识别不同的气体种类，但分析时间较长，通常需要数分钟[11]、[12]、[13]。电化学传感器则是一种成本较低的解决方案，但其气体选择性较差[14]、[15]、[16]。金属氧化物传感器有助于实现传感器的微型化，但需要定期进行校准，而且由于材料老化还会带来较高的维护成本[17]、[18]、[19]、[20]。催化燃烧法本可作为一种快速检测可燃气体的方法，但其使用寿命较短，长期使用后催化剂会失去活性[21]、[22]、[23]。光声光谱法作为一种多物理机制的间接吸收光学方法，具有无基线波动且稳定性好的优点，已被用于实现气体的高灵敏度选择性检测[24]、[25]、[26]、[27]、[28]、[29]、[30]。然而，当气体浓度较高时，光声光谱法容易饱和，且信号呈现非单调变化，这使得难以实现可靠的全范围线性气体检测[31]、[32]。为解决这一动态范围问题，目前的解决方案是采用混合检测方式——在高浓度区域采用散射或光纤折射率变化等检测方法，在低浓度区域则应用光声光谱法，从而实现全范围检测[33]、[34]、[35]、[36]、[37]、[38]、[39]。不过，这类混合检测方式不可避免地需要两个独立的系统，校准过程更为复杂，且仪器误差也会更大[40]。在之前的研究中，仅依靠光声光谱法，共振频率跟踪技术在检测高浓度甲烷方面已被证明是有效的[41]。但由于需要经过频率扫描和锁相反卷积处理，该方法的响应时间较长，约为10秒，实时性能较差，因此难以实际应用。目前仍迫切需要提高检测效率，开发出全范围快速响应的甲烷检测技术。本研究正是基于此需求，开发了一种基于光声光谱法和共振频率跟踪技术的紧凑型双模气体传感器，可实现甲烷的全范围快速高灵敏度检测。研究从理论上和实验上探讨了通过在T型谐振器上安装压电换能器来实现的啁啾振动共振频率跟踪技术。通过为压电啁啾激励信号设计优化过的窗口函数，该技术使得2～100%浓度范围的甲烷检测响应时间缩短至0.7秒。对于低于2%的浓度范围，则采用波长为1654纳米的可调谐分布式反馈激光器所支持的2f波长调制光声光谱模式进行检测，其检测限可达1.05ppm，对应的归一化噪声等效吸收系数为1.8×10^-8 cm^-1WHz^-1/2。事实证明，基于共振频率跟踪技术的双模传感器具备极高的灵敏度，为实现甲烷的全范围实时检测与监控提供了完美的解决方案。章节节选共振频率跟踪技术原理将压电换能器安装在光声光谱传感器的外侧边界，用以实现快速共振频率跟踪。借鉴我们之前在光声学领域的研究成果[42]、[43]，压电换能器的激励会在边界处产生啁啾模式的压力波，该压力波的波形可表示为：f(t)=w(t)Acos(ω0t+πBct2Tc)rect(tTc)，其中ω0（弧度/秒）为中心角频率，Bc（赫兹）和Tc（秒）分别为频率带宽和啁啾持续时间。双模气体检测配置如图5所示，该全范围检测系统由波长调制光声光谱单元和共振频率跟踪单元组成。这两个单元所输出的信号均源自同一个T型谐振器。如图5(a)所示，来自NTT Innovative Devices?公司生产的波长为6057.09厘米^-1的DFB激光器的光束，通过光纤准直器被导入T型谐振器，其光功率为10毫瓦。激光器的驱动电流和温度则被设定在特定值。波长调制光声光谱单元分析为了验证这款双模甲烷传感器的性能，研究人员将DFB激光器的调制幅度设定在230毫伏的最佳值，这一数值是根据以100ppm甲烷为样品时PA信号与调制幅度之间的关系曲线确定的，见图6。图7(a)展示了在不同甲烷浓度下（从50ppm到1000ppm），在去除零空气背景信号后，PA信号的2f谐波的PA谱图，平均采集时间为1秒。结论本研究提出了一种结合共振频率跟踪技术与波长调制光声光谱技术的双模甲烷传感器，可实现全范围、高灵敏度的甲烷检测。所提出的共振频率跟踪技术通过引入布莱克曼窗并优化声波啁啾调制信号，既从理论上得到了完善，也通过了实验验证。与未经过优化的调制方法相比，以1赫兹为评价标准，该方法的信号强度提升了20%以上。在这种模式下，安装在光声光谱传感器上的压电换能器使得检测速度大大加快。作者贡献说明马玉飞：论文撰写——审阅与编辑、结果验证。安德烈亚斯·曼德利斯：论文撰写——审阅与编辑、研究指导、方法设计。陈小龙：论文撰写——审阅与编辑、资金筹集。环慧婷：论文撰写——审阅与编辑、图表制作、研究指导、资源协调、方法设计。张学石：论文撰写——审阅与编辑、项目管理工作。刘立贤：论文撰写——审阅与编辑、研究指导、资源协调、方法设计、资金筹集。唐世杰：论文初稿撰写、图表制作。利益冲突声明作者声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。致谢作者们感谢中国国家自然科学基金（项目编号为62575226和62271370）的支持。安德烈亚斯·曼德利斯还感谢加拿大自然科学与工程研究委员会的资助。刘立贤感谢陕西省自然科学基金会的支持，项目编号为2024ZG-JBGS?10。环慧婷则感谢陕西省自然科学基金会的支持，项目编号为2025SYS-SYSZD?085。此外，这项研究还得到了其他相关机构的支持。唐世杰于2022年获得西安电子科技大学学士学位，目前为该校机械电子工程学院的博士生，主要研究方向为宽带光声检测技术。