伽马能谱校准的等效体积法：一种连接分布源与点源之间的新方法

《Applied Radiation and Isotopes》：The equivalent volume method for gamma spectrometry calibration: A new method bridging the gap between distributed and point sources

　　Z.A. Eadan|M.K. Al-Motawakel•一种用于伽马能谱软件（Genie，2000）的定制化效率校准实验方法，旨在弥补复杂理论修正与常规实验室应用之间的差距。•该研究揭示了一个经验性比例因子（F = ΔVP/ΔVS = μS/μP）。•基于第一性原理（朗伯-比尔定律）推导出的四种理论模型完全支持实验结果；其中一种广义理论模型（方程式(8)）为该方法提供了完整的数学框架。该框架还引入了一种新的临界点值概念，作为验证任何效率或衰减修正模型的严格数学标准。•这一方法代表了校准理念上的重大变革。鉴于其对实验规划、理论建模以及辐射测量应用的潜在影响，我们认为它会引起《应用辐射与同位素》杂志读者的极大兴趣。

引言通过伽马射线能谱法对放射性核素进行精确的定量分析，本质上取决于探测器效率校准的精度。这种效率并非探测器本身的固有属性，而是由多种相互关联的参数共同决定的复杂函数，这些参数包括光子能量、源与探测器的几何结构，以及样品基质的物理和化学特性，如密度、体积和元素组成等（Al-Masri等人，2013；Andreotti等人，2014；Celik，2024；Chakraborty等人，2019；Sayed等人，2018；Subercaze等人，2022）。为了获得可靠的活性测定结果，未知样品的测量条件必须与探测器校准时所用的条件完全一致（美国环保局，2019；Robu和Giovani，2009；Vargas等人，2002）。样品几何结构或基质组成的差异会引入显著的系统误差，尤其是在光子能量较低时，此时伽马射线的衰减更为严重；有研究记录显示，由于此类差异导致的效率偏差可超过20%（美国环保局，2019）。因此，严格控制样品特性或应用有效的效率修正措施对于避免出现严重的活性计算错误至关重要（Harb等人，2008；Hasse等人，1995；Knoll，2010；Ortiz-Ramirez，2015）。

探测器的全能量峰效率ε(E)是指在光峰处记录到的计数数与源在能量E处发射的光子数之比，它是核心的校准参数（Knoll，2010；Gilmore，2008；Tsoulfanidis和Landsberger，2015）。通常，该参数是依据方程式(1)来确定的：ε(E)=N(E)A×t×γ(E)，其中N(E)为净光峰面积，A为标准源的认证活性，t为计数时间，γ(E)为能量为E的伽马射线的发射概率。

目前公认的高精度效率校准方法是通过实验测量标准参考源。这些涵盖宽能量范围（例如60–2000?keV）的多核素标准物质会被均匀混合到能够模拟目标样品几何结构、体积和密度的基质中（Gilmore，2008；Qin等人，2016）。这是传统上用于伽马能谱软件的方法，通过该方法可以构建出以能量为函数的效率校准曲线。虽然这种经验性方法较为准确，但它存在诸多实际和经济上的局限：许多经过认证的放射性核素成本高昂且半衰期较短，参考材料的获取十分有限，此外还需要建立庞大的物理标准库才能覆盖所有可能的样品类型（Jodlowski，2025）。最关键的是，一旦标准样品与未知样品之间存在差异，就不得不重新进行校准，这使得对连续或多样化的样品进行分析在操作上极为困难，成本也高得难以承受。然而，由于上述种种限制，这种方法实际上并不可行（Karamanis等人，2002；Liu等人，2026）。近期，人们一直在努力提高HPGe效率校准技术的自动化程度和精确度（El Amri等人，2025a，El Amri等人，2025b）。这些进展表明，人们依然需要适用于常规实验室应用的灵活且实用的校准方法。

为应对这些限制，人们开发了其他替代方法，包括修正方法、半经验方法以及基于蒙特卡洛代码的仿真技术（Cutshall等人，1983；Kitto，1991；Maharewicz，2005；Helmer等人，2004；Vargas等人，2002；Jodlowski，2025；Barba-Lobo，2025；Liu等人，2026）。尽管尤其是仿真方法在受控条件下已展现出良好的效果，但它们往往需要专业的知识、大量的计算资源以及繁琐的验证工作（Badague等人，2025）。虽然蒙特卡洛方法，包括最近使用LabSOCS进行的验证（Badague等人，2025），能够提供高精度结果，但它们同样需要专业的知识及计算资源，而这类资源在常规实验室中并不总是具备的。

大多数替代方法一个根本且长期存在的缺陷是，它们无法直接与伽马能谱软件集成（美国环保局，2019）。因此，它们无法生成能谱软件进行常规分析所需的原生效率校准文件。相反，它们只能作为外部修正或估算工具使用，这大大限制了它们在常规及高通量实验室中的实用性。近年来，伽马能谱分析软件在光谱处理和效率分析方面的自动化程度及易用性有所提升（例如GSA开源软件），但这些软件仍然主要依赖于传统的校准框架或外部修正程序（El Amri等人，2025a，El Amri等人，2025b）。与之不同，EQVM可以直接生成与商业能谱软件环境（如Genie 2000）兼容的效率校准数据集。

为填补准确性、灵活性和实用价值之间的这一关键缺口，本研究提出并验证了一种全新的校准技术——等效体积法（EQVM）。EQVM的核心创新在于利用容易获取的长寿命点源，结合“等效体积”这一概念——即通过实验和数学方法确定的样品体积，当其与点源一起使用时，能够产生与实际样品中均匀分布的源相同的实验效率。本研究旨在证明，EQVM是一种简单、经济且完全可与软件集成的解决方案，它能够为几乎任何样品的几何结构、体积或密度生成覆盖宽能量范围（60–3000?keV）的精确效率校准曲线文件，从而彻底摆脱对与样品基质匹配的标准参考材料的依赖。

样本采集与准备为在多种不同条件下验证所提出的等效体积法（EQVM），研究人员收集了六种不同的环境基质：沙子、土壤、土沙混合物、天然沸石、植物和草。每种材料的使用量约为5?公斤。所有样本都经过干燥、研磨和筛分，以确保其均匀性，最终得到的堆积密度在0.44至1.6?g/cm3之间。每种制备好的基质的元素组成都是通过XRF技术进行定量分析的。

三种等效体积的实验测定通过采用传统校准方法和EQVM，共获得了3500多份光谱数据，相应的探测器计数时间约为2350小时。表2(a)汇总了在四种不同体积（50–200?ml）和六种不同基质中添加标准物质的样品所测得的实验效率，而表2(b)则汇总了使用241Am和137Cs点源确定的相应等效体积（VP）。一个重要且显著的发现是……

EQVM的验证研究人员使用IAEA-TEL-2012-03-04 Hay样品（已知137Cs活性）对EQVM进行了验证。实测活性为588.3?±?5.8 Bq/kg，与参考值595.5 Bq/kg相比，相对偏差仅为1.2%，测量参考日期为2025年8月13日。使用Genie 2000软件对添加标准物质的样品重新进行分析后，偏差仍低于1.5%，这进一步证明了EQVM的高精度和可靠性。尽管EQVM与实验测得的效率值吻合良好，但还有独立的……

EQVM的广义理论模型的推导基于实验相关性（方程式(6)和(7)），研究人员利用朗伯-比尔定律从第一性原理出发，为等效体积法（EQVM）构建了一个通用的理论框架。该框架能够准确描述分布源（添加标准物质的样品）与点源（等效体积）的效率关系，为EQVM奠定了坚实的数学基础。

EQVM的理论基础源于这样一个实验观察结果：嵌入样品基质中的分布式放射性源能够……

结论本研究通过引入等效体积法（EQVM），成功解决了传统伽马能谱校准存在的诸多关键问题。这是一种全新的理念，它用通过实验得出的物理关系取代了与样品基质匹配的标准物质。EQVM已被成功应用于HPGe的伽马能谱软件（Genie，2000），从而为宽能量范围（60 – 3000?keV）内的多种不同样品生成了30多条不同的校准曲线……

CRediT作者贡献说明Z.A. Eadan：概念设计、数据整理、正式分析、资金筹集、研究实施、方法设计、项目管理、资源协调、软件应用、监督指导、结果验证、可视化处理、初稿撰写、论文修订与编辑。M.K. Al-Motawakel：监督指导。

利益冲突声明作者声明存在以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：Zaid Eadan表示，也门国家原子能委员会提供了设备、药品或相关物资。其他作者则声明自己不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。

致谢作者谨向NATEC的伽马实验室负责人N.A. AL-Sowaidi女士表示感谢，感谢她在测量工作中所付出的努力和时间。