梯度界面设计用于缓解SiCf/SiC复合材料/GH536高温合金钎焊接头中的热失配

《Journal of the Mechanical Behavior of Biomedical Materials》：Gradient interface design for mitigating thermal mismatch in SiCf/SiC composites/GH536 superalloy brazed joints

　　

高残余应力、有限强度和裂纹敏感性制约了SiCf/SiC陶瓷基复合材料/高温合金钎焊接头的实际应用。在本研究中，研究人员通过引入磁控溅射W层和Mo中间层，开发了一种仿生多界面梯度设计。系统研究了SiCf/SiC侧的非均质界面反应区域。微尺度W层和宏观尺度Mo中间层协同缓解了热膨胀系数（CTE）失配，显著改善了接头性能。微观结构表征和模拟揭示，所设计的结构促进了钎缝内的元素扩散阻挡、应力松弛和梯度塑性转变。此外，在SiCf/SiC侧形成了金属-纤维融合增强结构，以及均匀的界面反应层，从而实现了更有效的载荷传递。SiCf/SiC侧附近的峰值von Mises应力显著降低并重新分布到Mo中间层，将局部应力集中转变为更渐进的应力梯度。最终，优化后的接头剪切强度提高了278%，同时增强了韧性和抗裂纹扩展能力。该工作为陶瓷基复合材料与高温合金的可靠连接提供了一种有效的界面设计策略。

**论文解读：仿生多界面梯度设计缓解SiCf/SiC复合材料与GH536高温合金钎焊接头热失配**

**1. 研究背景与问题**

航空航天发动机的关键部件（如喷嘴、燃烧室衬套）需在高温、高压及氧化环境下服役，对材料的高温力学性能、热稳定性和抗氧化性提出严苛要求。SiC_f/SiC陶瓷基复合材料（CMCs）因其优异的高温性能、低密度和抗辐照能力成为理想候选，但传统机械连接方式存在结构复杂、增重及加工损伤等缺陷。镍基高温合金GH536因出色的高温强度、耐腐蚀和抗氧化性被广泛用于发动机，因此实现SiC_f/SiC与GH536的高质量连接是发动机部件开发的关键挑战。然而，两者间的热膨胀系数（CTE）存在显著差异（SiC_f/SiC约4×10^-6/K，GH536约14.8×10^-6/K），导致钎焊过程中产生高残余应力、界面脆性相形成及接头强度不足。现有研究通过优化钎料成分、引入中间层（如Mo）或调整工艺虽有所改善，但未能根本解决CTE失配和复杂界面反应问题。受自然界鳞角腹足蜗牛多层壳结构的启发，研究人员提出一种仿生多界面梯度设计，旨在通过构建宏观-微观多尺度梯度结构来缓解热失配，提升接头性能。

**2. 研究目标与意义**

本研究旨在开发一种新型仿生梯度界面结构，通过引入磁控溅射W层和Mo中间层，实现SiC_f/SiC与GH536钎焊接头的低应力、高强度连接。该工作为陶瓷基复合材料与高温合金的可靠连接提供了有效策略，相关成果发表于《Journal of the Mechanical Behavior of Biomedical Materials》。

**3. 主要关键技术方法**

研究人员采用磁控溅射技术在SiC_f/SiC表面沉积厚度0.02 mm的W层，并选用0.05 mm厚的Mo片作为中间层，以Au-25Ni-25Pd（AuNiPd）箔为钎料，在真空炉中于1180°C、保温20 min条件下完成钎焊。微观结构表征依赖扫描电镜（SEM）及能谱（EDS）、X射线衍射（XRD）、拉曼光谱、电子背散射衍射（EBSD）和透射电镜（TEM，配备聚焦离子束FIB制样）。力学性能通过Gleeble-1500热模拟试验机进行室温剪切强度测试（每组3个试样）。残余应力分布采用有限元法（FEM）模拟，将W层、Mo中间层和AuNiPd钎料定义为独立材料域，模型包含40515～43457个单元，冷却条件与实验一致（5°C/min）。热力学计算用于揭示相形成机制。所有样本来自北京航空航天大学。

**4. 研究结果**

**4.1 原始SiC_f/SiC非均质钎焊接头的微观结构**
原始接头（Joint 1）由“SiC_f/SiC-AuNiPd-GH536”构成，CTE呈“低-高-高”分布。SiC_f/SiC侧界面反应不均匀，形成MoC、MoSi₂、Pd₂Si及Au基固溶体（Au(s,s)）等相，存在内部裂纹和元素填充空白区。GH536侧扩散层无缺陷，但SiC_f/SiC侧因CTE失配和原子键类型差异（共价键vs金属键）成为最薄弱区域，室温剪切强度仅13.4 MPa。

**4.2 非均质钎焊接头的微观结构调控**
仿生接头（Joint 2）引入W层和Mo中间层，形成“SiC_f/SiC-W层-AuNiPd-Mo中间层-AuNiPd-GH536”梯度结构。SiC_f/SiC侧出现金属-纤维融合区（平均深度约88 μm），纤维保持圆柱形态，形成“混凝土状”结构；同时生成连续Cr₂₃C₆反应层（CTE约7.0～10×10^-6/K），促进界面均质化。EBSD分析显示，Joint 2的晶粒显著细化，低GOS（0-2°）晶粒比例从95.0%升至98.5%，粗大晶粒减少，Mo中间层有效抑制了晶粒粗化和局部应变。

**4.3 SiC_f/SiC侧非均质界面反应**
TEM分析表明，联合侧界面反应区存在Fe₂NiSi（FCC结构）、NiSi、M₂₃C₆（Cr₂₃C₆）、Fe₂Pd等相。热力学计算显示Fe₂NiSi在高温下热力学稳定，且与Fe₂Pd、NiSi等形成半共格或非共格界面，界面失配率分别为3.8%（Fe₂NiSi/Fe₂Pd）和4.9%（Fe₂NiSi/NiSi）。GPA应变分布图揭示，Joint 2界面应变集中程度较Joint 1显著降低，M₂₃C₆相（沿[0-10]方向）提供混合金属-共价键合，增强界面稳定性。

**4.4 非均质钎焊接头的力学性能**
硬度分布显示Joint 1呈单峰（~850 HV），而Joint 2呈“M”形，两侧峰值对应Cr₂₃C₆反应层和固溶强化，中心区域因Au基韧性基体而硬度降低。FEM模拟表明，Joint 1在SiC_f/SiC侧峰值von Mises应力达713 MPa，应力梯度陡峭；Joint 2该侧应力降至580 MPa，应力集中转移至Mo中间层，形成平缓应力梯度。剪切强度测试显示，Joint 2强度较Joint 1提高278%（达约50.5 MPa），且断裂位置从SiC_f/SiC内部迁移至界面反应区（金属-纤维融合区），纤维断裂模式从脆性光滑断口变为伴有塑性变形和裂纹扩展的韧性断口，体现增强的载荷传递和韧性。

**4.5 非均质钎焊接头的微观结构调控机制**
三个主要强化机制被总结：（1）多界面仿生结构的CTE平衡效应：W层缓解SiC_f/SiC与AuNiPd间局部CTE失配，Mo中间层缓解宏观CTE失配；（2）Mo中间层的双重作用：作为元素扩散阻挡层抑制脆性相形成，同时通过塑性变形和晶粒细化释放残余应力；（3）异质仿生结构的多功能强化：W层提供高温抗性和CTE缓冲，钎料保证冶金结合，Mo中间层兼具扩散阻挡、应力缓解和晶粒细化功能。W层厚0.02 mm和Mo中间层厚0.05 mm的选择基于平衡扩散调控、界面结合和应力容纳。

**5. 讨论与结论**

**结论翻译**（原文4. Conclusions）：
（1）SiC_f/SiC与GH536/AuNiPd之间的双CTE失配导致原始接头出现裂纹；SiC_f/SiC侧元素扩散不足及脆性相聚集，以及钎缝中Au(s,s)的明显不均匀性，造成了复杂的微观结构和低强度。
（2）仿生接头具有“混凝土结构”融合和连续共价Cr₂₃C₆层，增强了强度；与原始接头相比，Ni-Si(-X)相具有更高的热力学稳定性，金属间化合物的晶格失配和应变集中得到缓解；仿生钎焊接头晶粒分布均匀。
（3）钎焊接头的韧性和塑性从硬脆结构转变为均匀梯度过渡结构；剪切强度提高278%，断裂位置从SiC_f/SiC内部迁移至界面反应区，载荷传递至纤维，断裂模式从脆性变为韧性。