氢氨预混本生火焰多面体结构的特性研究

《Proceedings of the Combustion Institute》：Characteristics of polyhedral hydrogen-ammonia Bunsen flames

　　

本研究探讨了氢(H2)-氨(NH3)混合燃料对本生(Bunsen)火焰前沿细胞状不稳定性的影响。研究人员重点关注贫燃氢火焰及整体亚临界路易斯(Lewis)数(Le < Le*)的混合气，以促进热扩散不稳定性。与以往主要在静止膨胀火焰中的研究不同，本生燃烧器构型能够系统性地改变流速(即停留时间)，并提供稳定的火焰平台。研究人员测定了不同氨(NH3)掺混水平下多面体火焰出现的流速范围，并评估了绝热火焰温度(Tb)和当量比(φ)对相应稳定性边界的影响。此外，研究人员表征了操作条件下多面体火焰形态的演变，并提出了描述稳定-不稳定转变及形态变化的标度律(scaling arguments)。

研究背景与意义

随着全球对碳中和目标的追求，氨(NH₃)和氢(H₂)及其混合物作为潜在的零碳替代燃料受到了广泛关注。然而，这两种燃料的燃烧特性与传统碳氢燃料存在显著差异。氢具有低分子量、高扩散率和快速输运特性，极易促进火焰前锋的不稳定性；而氨则表现出低反应性和缓慢的燃烧行为。当两者混合时，氨的加入会从本质上改变火焰形态和不稳定性发生的临界条件。尽管此前关于细胞状不稳定性的研究多集中于膨胀火焰或碳氢燃料，但在本生(Bunsen)火焰构型中，针对氢氨混合物的多面体(polyhedral)不稳定性研究仍相对匮乏。因此，本研究旨在揭示氢氨掺混比例如何影响层流本生火焰中火焰前锋细胞状不稳定性的起始与发展，这对于理解新型零碳燃料的燃烧动力学及优化实际燃烧系统具有重要意义。

研究方法

为了探究上述科学问题，研究人员设计了一套特殊的本生燃烧器实验系统。该燃烧器由圆形铝管构成，内径为12.6 mm，外壁设有水冷套以维持恒温。实验中，研究人员使用独立的质量流量控制器精确供给气态H₂、NH₃、氧气(O₂)和氮气(N₂)，并在混合室中充分混合后通入燃烧器。为了防止氨腐蚀，燃烧器采用耐腐蚀的6091铝合金制造，管路连接均使用不锈钢或聚四氟乙烯(PTFE)材质。燃料组成通过燃料中的氨摩尔分数(α)来定义，当量比(φ)通过调整燃料与氧气的比例来控制，绝热火焰温度(T_b)则通过改变O₂浓度来调节。 fundamental flame properties, laminar planar flame speed (S_L), and laminar planar flame thickness, are evaluated using the Chemkin-PREMIX solver with the Gotama chemical kinetics mechanism. 在光学诊断方面，研究人员结合了化学发光(chemiluminescence)和米氏散射(Mie-scattering)技术来捕捉火焰形态。其中，米氏散射通过在预混合气体中加入DEHS液滴示踪剂来实现，配合高速Nd-YLF激光片和Phantom V710相机，以高分辨率描绘瞬时火焰形状。此外，研究人员还在冷流无火焰条件下进行了粒子图像测速(Particle Image Velocimetry, PIV)测试，利用LaVision的DaVis软件处理矢量场，以表征喷嘴出口处的轴向速度剖面及应变率分布。

研究结果

3.1 区域图谱与转变边界

研究人员通过改变流速(Q˙)、氨浓度(α)、当量比(φ)和火焰温度(T_b)，绘制了详细的工况图谱。研究发现，多面体火焰的出现受限于两个流速边界：下限由回火(flashback)控制，上限由临界流速(Q˙crit)决定。低于回火极限时，火焰无法稳定在燃烧器边缘并向内部传播；高于临界流速时，不稳定的多面体火焰会转变为稳定的圆形火焰。

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  3.1.1 回火边界
  研究人员采用Lewis和von Elbe提出的速度梯度模型来评估回火条件。分析表明，回火临界流速的理论估算值与实验测量值吻合良好，标度因子约为1/5。随着α或φ的增加，层流平面火焰速度(S_L)降低且火焰厚度(δ_L)增大，导致回火所需的最小流速(Q˙fb)随之减小。
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  3.1.2 临界边界
  多面体向平滑形态转变的上限取决于细胞状不稳定性与流动运动学之间的竞争，即不稳定性时间尺度(t_g)必须小于停留时间(t_r)。研究人员对比了三种色散关系(dispersion relations)：MCB、Sivashinsky和Buckmaster模型。由于MCB模型未包含短波稳定效应而被排除；Sivashinsky模型因假设热膨胀比接近1，在实际高膨胀比下会高估截止波数；Buckmaster模型则能较好地描述多面体动态。理论分析显示，随着Q˙增加，停留时间与不稳定性时间尺度的比值(t_r/t_g)减小，当超过临界阈值时，细胞状不稳定性被抑制。

3.2 火焰形态

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  3.2.1 脊线数量
  多面体结构的脊线数量(N)受控参数系统性影响。在固定T_b、α和φ时，N随流速Q˙的增加而增加；而在固定其他条件时，N随α或φ的增加而减少。这种趋势与临界波数(k_c)的变化一致。研究人员指出，k_c与N呈正相关，且k_c随Q˙增大而增大，随α或φ增大导致的Le数变化而减小，从而合理解释了脊线数量的演变规律。
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  3.2.2 亮度变化
  化学发光图像显示，多面体火焰存在明显的空间亮度差异，即强烈燃烧的亮区与微弱燃烧的暗脊线交替出现。研究人员假设暗脊线处的高拉伸率导致了局部熄火。通过分析局部拉伸率（Karlovitz数, Ka），证实了脊线附近的切向应变率极高，使得Ka值变为强负值并接近熄火极限。这表明暗脊线区域确实发生了局部熄火，而正拉伸的谷底区域则燃烧更为剧烈。

总结与结论

综上所述，研究人员成功构建了氢氨混合燃料本生火焰的多面体不稳定性工况图谱。结果表明，由于氨的低反应性和低扩散性，随着氨浓度增加，不稳定性区域逐渐缩小。回火边界和临界流速边界均随氨浓度和当量比的增加而降低。此外，脊线数量与最大增长率对应的临界波数直接相关，流速增加会使脊线增多，而氨掺混比例增加则使其减少。最后，通过对火焰边缘轮廓的分析，揭示了在非等扩散条件下，强负拉伸的脊线区域会发生局部熄火，表现为火焰上的暗区，而正拉伸区域燃烧更旺。这些视觉观察结果均得到了基于第一性原理的标度分析的有力支持。