基于新型MXene衍生的TiO2–LaTaON2复合材料的强化太阳能驱动废水处理与CO2光还原技术：表征、机制及毒性评估

《Surfaces and Interfaces》：Enhanced Solar-Driven Wastewater Treatment and CO2 Photoreduction Using Novel MXene-Derived TiO2–LaTaON2 Composites: Characterization, Mechanisms, and Toxicity Assessment

【字体：大中小】 时间：2026年07月12日 来源：Surfaces and Interfaces 6.0

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引言

大气中二氧化碳浓度的持续上升，主要是由大量使用化石燃料、工业活动以及城市快速扩张所导致的，这一现象已构成严重的全球性挑战，它加剧了温室效应并加速了气候变化[1,2]。二氧化碳浓度的升高会导致全球气温上升、海洋酸化以及环境极度不稳定，这凸显出迫切需要有效的碳管理方案[3,4]。在各种方法中，太阳能驱动的光催化二氧化碳还原技术因能够在相对温和的条件下将二氧化碳转化为有价值的碳基燃料和化学品，如一氧化碳、甲烷和甲醇而备受关注[5,6]。该方法不仅能减少温室气体排放，还能为将太阳能以化学键形式储存提供可持续途径，从而助力向低碳经济转型[7]。与此同时，各类药品化合物，尤其是环丙沙星等抗生素的广泛使用及不当处理，导致它们不断被排放到水环境中[8]。由于这类药物被广泛使用、在人体和动物体内会部分代谢降解，且难以通过常规生物处理方法去除，因此它经常出现在废水、地表水和地下水中[9]。它在环境中的持久存在会给生态系统和人类健康带来严重风险，包括对水生生物的毒性、微生物群落的破坏，以及促进耐抗生素细菌的产生[[10], [11], [12]]。因此，通过太阳能驱动的过程同时去除药物污染物并转化二氧化碳，是一种能够解决这些相互关联的环境问题的综合且可持续的解决方案[13,14]。

人们已经探索了多种方法来实现二氧化碳转化以及从水系统中去除药物污染物[15]。传统的碳捕获与储存技术虽然能够减少二氧化碳排放，但它们需要消耗大量能源且基础设施复杂，而且无法产生有价值的产品[16]。热催化和电催化二氧化碳还原技术则能实现可控的反应路径和高选择性，不过它们依赖于较高的温度、高压或大量的电能[17]。在药品废水处理方面，人们通常采用生物降解、吸附和膜过滤等传统方法[18,19]。尽管这些方法简单且成本较低，但往往会导致污染物降解不彻底、引发二次污染、膜堵塞，或者只是将污染物从一种相转移到另一种相。高级氧化工艺因其能在原位产生活性物质，能够无选择性地氧化并分解难以降解的污染物，而被视为高效且环保的替代方案[20,21]。这些工艺在温和条件下运行，还能通过光催化利用太阳能，从而实现污染物降解和资源转化[22,23]。因此，高级氧化工艺被视为实现可持续环境修复的极具前景的策略[24]。

半导体光催化剂因其能够吸收光能并产生电子-空穴对，而成为用于太阳能驱动二氧化碳还原以及降解难降解有机污染物的极具吸引力的材料[25,26]。在光照作用下，这些光生载流子会参与氧化还原反应，将二氧化碳转化为有用产物，同时将有机污染物氧化为危害较小的化合物[27,28]。在各种光催化剂中，二氧化钛因其化学稳定性高、成本低、无毒且具有强氧化性而得到了广泛研究[29,30]。尤其是由MXene衍生的二氧化钛，由于其继承了MXene前体的独特结构和电子特性，越来越受到关注。在钛基MXene的受控氧化过程中，会形成二氧化钛，并伴随大量氧空位出现，同时其电导率也会提升，这些都有助于改善电荷分离和界面电子转移[31]。这些特性使得由MXene衍生的二氧化钛在光催化应用方面极具潜力。然而，其相对较大的带隙限制了其对可见光区域的吸收，而且光生载流子的快速复合会进一步降低其在太阳光照射下的整体性能[32]。为了解决这些问题，人们提出将二氧化钛与对可见光响应的半导体结合使用，作为一种有效的解决方案[33]。在这方面，钙钛矿型氧氮化物半导体LaTaON₂具有更小的带隙，在可见光区域有更强的吸收能力，且其能级结构适合促进氧化还原反应[34]。此外，它的化学稳定性良好，电子结构也适宜，因此是构建与二氧化钛异质结系统的理想材料，这样的结构有助于提高光吸收效率，促进更有效的电荷分离，进而提升光催化性能[35]。因此，将二氧化钛与LaTaON₂结合使用，有望改善电荷分离，提高光利用效率，进而促进光催化降解反应的进行。

最近的研究表明，基于MXene衍生的二氧化钛的材料在环境修复和能量转换领域具有巨大潜力。例如，Mousavi等人发现，负载在SiO₂/Ti₃C₂复合材料上的MXene衍生二氧化钛，在可见光照射下对四环素的降解具有优异的光催化效率，去除效率可达到约95%，同时还降低了中间产物的毒性。同样，Shuaib等人[36]也证明，Ti?C? MXene衍生的二氧化钛/g-C?N?异质结通过促进电荷分离和抑制电子-空穴复合，显著提升了光催化制氢的效率。在另一项研究中，Lee等人[37]开发出了表面带有银纳米颗粒的MXene衍生二氧化钛/Ti?C?杂化材料，其中Ti?C?和银纳米颗粒的协同作用大幅提升了难降解水生污染物的降解和矿化程度。此外，Chen等人[38]设计了一种MXene衍生二氧化钛–rGO三维网络结构，该结构不仅具有出色的脱盐性能和长期循环稳定性，还对磺胺甲噁唑的降解表现出良好的光催化活性。综上所述，这些结果表明，基于MXene衍生的二氧化钛的异质结构为提升不同应用场景下的电荷传输效率、结构稳定性以及光催化效率提供了灵活且有效的平台。

在本研究中，我们采用了一种合理的设计思路，制备出一种新型的MXene衍生二氧化钛-LaTaON₂异质结构，将其用作光催化剂，用于在水体系中实现太阳能驱动的二氧化碳还原以及环丙沙星的降解。我们刻意构建这种异质结构，旨在将MXene衍生二氧化钛的缺陷多且导电性强的特性与LaTaON₂的对可见光响应的特性相结合，从而提高对太阳光的吸收效率，并增强界面处的电荷转移效率。此外，二氧化钛与LaTaON₂之间良好的能级匹配，有助于实现光生电子-空穴对的有效空间分离，使得还原反应和氧化反应能够在不同的活性位点上同时进行。我们通过XRD、SEM、TEM、EDS、XPS和BET分析等方法研究了这种材料的结构与表面特性，同时通过UV-vis DRS、光致发光光谱、电化学阻抗谱以及瞬态光电流测量等技术评估了其光学性质和电荷转移动力学特性。我们在模拟太阳光条件下系统地评估了这种材料的光催化性能，并通过机理研究确定了主要的反应活性物种，明确了电荷转移的路径。总体而言，本研究为构建高性能异质结构提供了一种高效的界面工程方法，同时也为在光催化系统中同时实现二氧化碳还原和抗生素降解提供了宝贵的理论依据。

章节节选

材料与试剂

Ti₃AlC₂ MAX相粉末（纯度≥98%）、氟化锂（LiF，纯度≥99%）、盐酸（HCl，浓度37%）、氧化镧（La₂O₃，纯度99.9%）、五氧化二钽（Ta₂O₅，纯度99.9%）、乙醇以及环丙沙星均从商业渠道购买。所有化学品均直接使用，未进行额外提纯。所有实验步骤均使用去离子水。在使用之前，氧化镧需要在900°C下煅烧4小时，以去除其中吸附的水分和碳酸盐杂质。

MXene衍生二氧化钛的制备

首先制备了Ti₃C₂Tx MXene

合成条件的优化

单因素分析（见图2a–c）表明，二氧化碳的转化率受LTON含量、MXene的氧化温度以及超声功率的显著影响。尤其是当LTON的比例从10%增加到大约22%时，二氧化碳的转化率有了显著提升，从大约95μmol g?1提高到了近145μmol g?1（见图2a）。造成这一变化的主要原因是，在二氧化钛和LaTaON₂之间形成了高效的异质结，这种异质结有助于促进电荷分离，同时减少电子-空穴的复合。

结论

总之，通过选择性蚀刻、热氧化、氨解和水热组装等多步策略，我们成功制备出一种新型的MXene衍生二氧化钛-LaTaON₂异质结构。结构、形貌、光谱、光学以及电化学方面的分析结果都表明，这种异质结构已经成功形成，它具有很强的界面相互作用，可见光吸收能力得到提升，电荷分离效果更好，载流子的寿命也更长。在

资金支持

作者声明，本研究所获得的资金支持来自沙特阿拉伯利雅得的普林塞斯努拉·宾特·阿卜杜勒拉赫曼大学，项目编号为PNURSP2026R347。

Tawfik Guesmi：文章撰写——审稿与编辑、文章撰写——初稿撰写、数据整理、概念构思。Ali Basem：文章撰写——审稿与编辑、文章撰写——初稿撰写、定量分析、数据整理、概念构思。Noura Almadani：文章撰写——审稿与编辑、软件应用，

CRediT作者贡献说明

Tawfik Guesmi：文章撰写——审稿与编辑、文章撰写——初稿撰写、数据整理、概念构思。Ali Basem：文章撰写——审稿与编辑、软件应用、实验研究、数据整理、概念构思。Noura Almadani：文章撰写——审稿与编辑、实验研究、资金获取、定量分析。Pradeep Kumar Singh：文章撰写——审稿与编辑、文章撰写——初稿撰写、软件应用、资源准备、研究方法设计、实验研究、概念构思。Heba A. El-Sabban：文章撰写——审稿与编辑、文章撰写——

利益冲突声明

作者声明，他们不存在任何可能影响本文研究结果的已知利益冲突或个人关系。

致谢

作者感谢沙特阿拉伯利雅得的普林塞斯努拉·宾特·阿卜杜勒拉赫曼大学的科研人员们为该项目提供的各种设施和支持，该项目编号为PNURSP2026R347。

引言