《Desalination》：Breath figure-derived Janus membrane with CCM/PNIPAM hydrogel layer for highly efficient salt-tolerant evaporation
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Ruiyun Cai|Hanxue Sun|Rui Jiao|Zhaoqi Zhu|Jiyan Li|An Li•采用绿色BF方法替代传统的膜孔形成技术•Janus结构有助于优化水的传输与光吸收效率•CCPN-PPM的蒸发速率可达1.87?kg?m?2?h?1•能够抵抗高盐浓度（
Ruiyun Cai|Hanxue Sun|Rui Jiao|Zhaoqi Zhu|Jiyan Li|An Li
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采用绿色BF方法替代传统的膜孔形成技术
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Janus结构有助于优化水的传输与光吸收效率
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CCPN-PPM的蒸发速率可达1.87?kg?m?2?h?1
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能够抵抗高盐浓度（20?wt% NaCl）及油脂（柴油、机油）的侵蚀
引言
随着全球淡水资源日益短缺以及水污染问题愈发严重，太阳能驱动的界面蒸发技术因其低碳特性、高效率以及无需复杂基础设施的优势，被视为海水淡化和废水处理领域最具前景的解决方案之一[1]、[2]、[3]、[4]。该技术通过将光热材料集中在气液界面实现局部热蒸发，可使太阳能转化为蒸汽的效率超过90%[5]、[6]、[7]。在界面蒸发系统中，蒸发器的性能取决于三个核心因素：光吸收、热管理以及水传输[8]、[9]。对于膜式蒸发器而言[10]，多孔结构的设计尤为关键——有序的通孔可为毛细水传输提供持续动力，而孔壁上的多次反射则能提升光捕获能力[11]、[12]、[13]。
传统制备多孔膜的方法，如模板法[14]、相分离法[15]和电纺丝法[16]，通常存在成本高昂、工艺复杂以及难以精确控制孔结构等缺陷[17]。呼吸图法是一种物理自组装成孔技术，它以水滴作为动态模板，能够简便且可控地制备出具有规则蜂窝状孔结构的聚合物薄膜[18]、[19]。与传统方法相比，呼吸图法无需额外的模板去除步骤；通过调整成膜时的湿度与浓度等参数即可方便地控制孔径，且适用于多种聚合物体系。该技术已广泛应用于生物医学[20]、电子学和光学等领域[21]。近年来，呼吸图法制备的薄膜在界面蒸发领域也受到了关注。研究人员在基底薄膜上涂覆光热层，取得了良好的蒸发效果[22]、[23]、[24]、[25]、[26]。不过，这类薄膜通常仅作为光热材料的支撑层或水传输通道，无法主动调控水分子的运动。而水凝胶由于其高亲水性、可调控的三维网络结构以及能够降低水蒸发焓值的特点，为主动调控水分子提供了可能[27]、[28]、[29]。聚N-异丙基丙烯酰胺（PNIPAM）是一种典型的热敏感水凝胶[30]、[31]，其亲水-疏水转变温度约为32℃，这一特性使其在太阳能蒸发过程中具有独特优势[32]、[33]。在阳光下，蒸发界面温度上升，促使PNIPAM适度收缩，从而避免因吸水而导致过多热量流失；当光源关闭后，温度下降，水凝胶重新膨胀，有助于盐分的反向扩散[34]、[35]。这种自调节特性使其具备抵抗盐分和油污的能力。然而，纯PNIPAM的光吸收性能较弱。共轭微孔聚合物（CMPs）[36]、[37]、[38]、[39]由于具有刚性的共轭主链和丰富的π电子云，本身就具备在宽光谱范围内吸收光的能力；经过后续处理形成的空腔结构还能进一步增强光的多次反射吸收效果。将CCM掺入PNIPAM水凝胶中，既保留了其亲水的水传输功能，又实现了高效的光热转换。
因此，本研究通过将经空心碳微球掺杂的PNIPAM水凝胶原位聚合到采用呼吸图法制备的多孔PPM膜表面，成功制得了具有Janus润湿特性的复合光热膜CCPN-PPM。该材料的目的是利用太阳能驱动界面蒸发以实现淡水生产，同时依靠亲水表面层的自调节特性抵抗盐分和油污的污染。在设计的CCPN-PPM系统中，顶层的CCM/PNIPAM水凝胶层不仅可通过CCM中的空腔增强光吸收，还能利用PNIPAM的热敏感特性在蒸发过程中使表面润湿性发生动态变化，从而抑制盐晶析出和油滴附着。PPM基材的低曲率多孔结构则为水的快速传输和蒸汽的有效逸出提供了通道。这一工艺成本低、环保且易于规模化生产；与CCM/PNIPAM水凝胶层结合后，还能进一步提升材料的整体稳定性和可扩展性。本研究为处理含有盐分和油的复杂废水提供了一种新的材料平台，该平台兼具高效蒸发与抗污染功能。
章节摘要
材料
N-异丙基丙烯酰胺（C6H11NO，98%）、二十二烷基二甲基溴化铵（DDAB，98%）和聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）均购自上海阿拉丁生化科技有限公司。上海麦克林生化科技有限公司提供了聚丁基丙烯酸酯（PBA）、N,N-亚甲基双丙烯酰胺（C7H10N2O2，99%）、过硫酸铵（H8N2O8S2，99%）、N,N,N,N-四亚甲基二胺（C6H16N2，99%）、2,6-二溴吡啶（C5H3Br2N，98%）以及氢氟酸（HF）。四(三苯基膦)
结果与讨论
CCPN-PPM光热膜的制备过程如图1所示。首先，通过Sonogashira交叉偶联反应及后续处理获得空心CCM微球[40]。与此同时，将聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）和聚丁基丙烯酸酯（PBA）溶解在二氯甲烷中，制成均匀的成膜溶液，再通过呼吸图法制备出具有蜂窝状开孔结构的疏水性多孔PPM膜。
结论
本研究通过将采用呼吸图法制备的多孔PPM基材与掺有CCM的PNIPAM水凝胶相结合，制得了具有Janus润湿特性的CCPN-PPM光热膜。该设计依托三层结构的协同作用：顶层水凝胶中的CCM空腔可拓宽光谱吸收范围并提升光热转换效率；PNIPAM的亲水网络则为水的传输提供了连续通道；而PPM基材的多孔结构则
利益冲突声明
作者声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益关联或个人关系。
致谢
作者感谢中国国家自然科学基金（编号：52573113）、甘肃省杰出青年科学基金（编号：23JRRA808）、兰州创新创业人才项目（编号：2022-RC-11）以及兰州青年科技人才创新项目（编号：2024-QN-14）的支持。
