广义化学反应器网络的多维降维技术

《Fuel》：Dimensionality reduction techniques for generalised chemical reactor networks

　　

Arianna Remiddi|Asija Tatiana Inciardi|Alessandro Piscopo|Alessandro Parente

比利时布鲁塞尔1050，布鲁塞尔自由大学与布鲁塞尔理工学院航空热力学实验室

摘要

化学反应器网络是一种计算效率更高的方法，可替代复杂的计算流体动力学模拟。本研究提出了一种通用的化学反应器网络构建策略，将主成分分析与非监督聚类相结合，从而自动选择特征并提升模型在不同工况下的泛化能力。该方法被应用于以CH?/H?混合物为燃料的半工业炉的CFD模拟，研究氢气含量从0%到100%不同时的燃烧情况。在聚类之前通过主成分分析进行降维处理，以便识别潜在的热化学结构，同时减少人为因素的影响。这样就可以从数据库中多个代表不同工况的点收集多变量信息，构建出一个能够涵盖所有工况的独特网络。所构建的化学反应器网络能够再现主要的流动特征、整体温度场以及不同氢气浓度下的NO排放趋势，其精度可与CFD后处理结果相媲美，但计算成本却低很多。与基于单一工况构建的网络相比，该方法能降低偏差并提升外推能力。这些结果表明，将简化模型与数据驱动的特征提取方法相结合，可为构建可靠的灰箱燃烧模型提供基础。

引言

从历史上看，燃烧一直是大多数能源生产过程的基础。然而，气候危机迫使我们重新思考能源的生成与使用方式[1]。这意味着需要改进燃烧技术，打造更清洁、更高效的系统，同时加快向可再生能源的转型[2]。在这一背景下，氢气逐渐成为实现脱碳的优质智能能源载体[3]。利用氢气作为燃料可实现无碳燃烧，但这需要开发先进的燃烧系统，以减少高温过程中产生的其他有害污染物，如氮氧化物。要应对这些挑战，就需要新的方法来理解和建模燃烧过程，既要降低排放，也要为新型设计提供指导。计算建模可以补充实验研究，缩短开发时间和成本，还能助力虚拟原型设计。

化学反应器网络早在20世纪后半叶就被提出，作为一种比完整计算流体动力学模拟更具成本效益的替代方案[4]。这种方法通过简化初始的CFD模拟来实现，即便采用简化的动力学机制，CFD模拟的计算成本依然很高。首先将计算域划分为多个离散区域，每个区域用典型的反应器模型表示，通常是完全混合反应器或塞流反应器。这些反应器相互连接，以保持质量和能量流动，共同再现底层流场的主要特征。一旦构建完成，就可以利用高度详细的化学动力学机制来求解该反应器网络，其计算成本仅为CFD的一小部分。由于是经过简化的但基于物理原理的模型，化学反应器网络能够实现详细的动力学模拟，并探索大量工况，而仅靠CFD则难以做到这一点。化学反应器网络的精度和预测能力在很大程度上取决于网络结构以及其对系统内部流体动力学的反映程度。因此，构建具有代表性且稳健的网络拓扑结构仍是化学反应器网络建模中的核心挑战。

近期有学者提出了多种解决方案：Andreini等人[5]以及Yousefian等人[6][7]基于流动特性预先确定网络结构，其模型预测结果与参考数据吻合度较高。尽管效果不错，但这些方法严重依赖对流场的先验知识以及使用者的经验。也有人通过分析CFD得到的温度和速度场来手动构建化学反应器网络[8][9][10][11][12]，或是根据温度和局部化学计量关系来构建[13][14]。这些研究为整合CFD与化学反应器网络的框架[15][16]以及先进的后处理工具奠定了基础，比如Cuoci等人开发的动力学后处理器，后来又经Stagni等人改进[17][18][19]。不过，这些方法通常需要大量的反应器（约O(102–103)个），这不仅会导致较高的计算成本，还会限制其扩展性。

近年来，机器学习因其处理大数据集的能力，尤其是识别数据中关键隐含结构的能力，成为另一种用于简化复杂系统表示的解决方案。Savarese等人[20]最近提出了一种框架，将非监督聚类与基于图的分析相结合，能够自动从实际燃烧系统的CFD数据中构建化学反应器网络模型。该方法在以CH?/H?混合物为燃料的MILD燃烧炉上得到了验证[21][22]，成功再现了关键的热化学特征，并在不同工况下给出了与实验结果相符的NOx预测值。这些结果证明了非监督学习能够在几乎无需专家调整的情况下，构建出可靠的灰箱燃烧模型。

更广泛地说，聚类和降维技术越来越多地被应用于燃烧研究领域。例如，局部主成分分析已被用于识别MILD燃烧中的低维流形[24]，帮助开发高效的表格化策略[25]，还可用于直接数值模拟和大涡模拟中的化学简化及数据解读工作[26][27][28]。这些研究都体现了数据驱动方法在提取复杂反应流的简洁且具有物理意义的表现形式方面的潜力，为自动化、可扩展地构建化学反应器网络模型打开了新思路。

本研究旨在借助现代数据驱动技术重新审视化学反应器网络的发展方法。具体而言，本研究提出将主成分分析与该技术相结合，从而扩展并优化化学反应器网络的构建流程，自动识别后续用于非监督聚类的关键特征，减少对使用者经验的依赖。这一步骤对于实现在不同工况下的无偏泛化和外推非常重要。本研究还将展示所构建网络的预测性能及其外推能力。本文的结构如下：第2节详细介绍本研究中使用的参考测试案例，包括其实验和数值方面的描述；第3节阐述研究方法，重点介绍构建化学反应器网络所需的步骤以及其与降维技术的结合方式；第4.1节将上述步骤应用于优化化学反应器网络设计的测试案例，并对设计参数进行敏感性分析；第4.2节则汇报应用所提方法所得到的预测结果。

章节摘录

测试案例：布鲁塞尔自由大学炉子

本研究的参考测试案例是布鲁塞尔自由大学所拥有的一台半工业炉子。

研究方法

本节介绍了构建化学反应器网络的方法。所有描述过的步骤都是通过自行开发的Python代码实现的。

化学反应器网络是一种用于简化方式模拟复杂化学反应和燃烧过程的计算方法[8][9][10][11][12]。它通过将数值域划分为多个相似的区域来实现，这些区域被建模为0维的完全混合反应器或1维的塞流反应器。

研究结果

化学反应器网络方法的核心思路是先冻结流体动力学过程，以便更详细地研究化学反应。因此，确保聚类结果尽可能准确地反映流场的结构至关重要。这一结果主要受两个关键设计参数的影响：聚类算法的选择以及输入数据集的设定。本节首先通过……来评估这些设计参数对化学反应器网络的影响。

结论

本研究提出了一种数据驱动的方法，通过结合主成分分析和非监督聚类，从CFD模拟数据中构建通用的化学反应器网络。从方法论角度来看，研究结果表明，将主成分分析引入特征选择环节，不仅能自动实现多变量数据的表示，还能起到筛选作用，优先保留最具信息量的特征，从而形成完整的模型表示。

CRediT作者贡献说明

Arianna Remiddi：写作——审阅与编辑，写作——初稿撰写，方法论，研究实施，正式分析。Asija Tatiana Inciardi：写作——审阅与编辑，软件开发。Alessandro Piscopo：写作——审阅与编辑，数据整理。Alessandro Parente：写作——审阅与编辑，项目监督，项目管理，方法论，资金申请，概念构思。

利益冲突声明

作者声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。

致谢

A. R.和A. Pa.感谢FRFS-WEL-T项目的“LIFETIME”资助（资助编号：WEL-T-CR-2023 A - 07）。A.T.I.得益于比利时国家科学研究院提供的个人FRIA奖学金支持。A.Pi.则获得了比利时国家科学研究院对“氢化项目”（编号：T004222F）的资助。