中国地区一氧化碳地表浓度与卫星柱浓度场的协同分析及垂直传输机制研究

《Remote Sensing of Environment》：Synergistic analysis and vertical transport attribution of carbon monoxide surface concentrations and satellite column loadings over China

　　

王硕|杰森·布莱克·科恩|秦凯|关洛瑶|普拉瓦什·蒂瓦里|冯烨|李晓璐|何琴|李正强|范成|王大成

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  利用MOPITT垂直数据优化地表与对流层CO分布，可提升长距离传输评估精度。
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  采用区域生长算法，识别并量化CO的长距离传输现象及浓度增加情况。
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  阐明垂直信息在提升基于卫星的空气质量监测中的作用。

引言

一氧化碳（CO）是大气中重要的痕量气体，其含量仅次于二氧化碳（CO₂）和甲烷（CH₄），位居第三（Lin等，2020a；Lu等，2025；Holloway等，2000；Ramanathan等，1985）。CO的主要来源包括化石燃料和生物燃料的不完全燃烧，以及非燃烧化学过程，比如大气中的化学反应（Hoesly等，2018；van der Werf等，2017；Yoon等，2013）。作为一种具有中等寿命的气体，CO在全球碳循环中起着重要作用（Logan等，1981），它会与羟基（OH）自由基发生反应，将CO转化为CO₂。此外，在高氮氧化物（NO_x）环境下（Beirle等，2019），CO还会参与近地面的光化学反应，成为臭氧（O₃）生成的关键前体物（Monks等，2015）。全球范围内，大约60%的羟基自由基会被CO消耗，这限制了其他污染物的去除效率，进而降低了大气的氧化能力（Lelieveld和Dentener，2000；Spivakovsky等，2000）。这种间接效应会影响CH₄、O₃和气溶胶等大气污染物的浓度与寿命，进而影响气候变化（Jacob等，2016；Pfister等，2008；Unger等，2010）。尽管CO本身的直接辐射强迫作用很小，但它通过改变其他温室气体的浓度，会产生约0.2到0.4 W/m²的间接辐射强迫效应（Shindell等，2009）。

大气中CO的化学寿命从几天到数月不等，在无羽流增强条件的对流层中，其平均寿命约为两个月（Xiao等，2008；Li等，2025）。这样的寿命使得CO能够通过水平传输和垂直传输持续存在，但同时又短到不足以实现纬度间的均匀混合。正是这种适中的大气寿命，使得CO成为研究大气对流和传输过程的理想示踪剂（Kar等，2006；Liang等，2004；Martin等，2003；Pommier等，2010）。由于CO与降水及其他大气成分的反应性较低，它常被用于研究，以追踪污染源并了解污染物的分布、传输和扩散规律（Park等，2009；Yin等，2015）。先前的研究已经表明，CO有助于揭示污染物的传输路径和空间分布，为大气模型的评估提供依据，同时也能帮助了解区域和全球的空气质量变化趋势（Lin等，2020a；Liu等，2017；Jiang等，2015）。这些研究凸显了地面观测和卫星观测所得CO数据在提升我们对全球污染物行为认知方面的价值（Buchholz等，2017；Worden等，2010）。

传统的大气CO监测依赖于地面和飞机上的光谱仪及化学检测器（Cros等，2004；Xue等，2023）。虽然这些方法较为有效，但受限于空间覆盖范围小、运营成本高以及仪器复杂等问题，往往只能获得短期观测数据或无法实现完整的空间覆盖（Cohen等，2018；Wang等，2020；Wang等，2025）。因此，传统监测方法难以提供长期、大范围、连续的CO数据。相比之下，遥感技术具有覆盖范围广、速度快且成本较低的优势，能够实现大规模、长期的监测（Lin等，2020b；Qin等，2023）。目前已有众多卫星传感器可用于大气CO监测，例如Terra卫星上的对流层污染监测传感器（MOPITT）、Aqua卫星上的大气红外探测仪（AIRS）、Envisat卫星上的扫描成像吸收光谱仪（SCIAMACHY），以及Sentinel-5P卫星上的对流层监测仪器（TROPOMI）（Drummond等，2010；Reshi等，2024；Streets等，2013；Strow等，2003）。

CO可以在数天到数周的时间里传播数百至数千公里，影响范围极为广泛（Ding等，2013；Wang等，2021）。当CO上升至更高高度时，其垂直分布会受到当地物理和化学过程的影响，而这些过程又会随大气条件而变化（Cohen等，2017；Lin等，2020b）。地表CO与高空CO之间的关系十分复杂：地表排放的CO会通过对流过程向上输送，从而显著影响高层大气的CO浓度（Ekman等，2011；Yu等，2019）。而高空较高的CO浓度又会进一步影响大气的整体状况，包括空气质量的变化以及区域气候。从对流层到低平流层的CO垂直分布特征，能够为我们提供关于污染物来源、传输路径、对流层臭氧形成以及对流层与平流层之间空气交换的重要信息（Ding等，2015）。在各类污染物中都存在柱浓度与地表浓度脱节的现象，比如气溶胶光学厚度与PM_2.5浓度（Zhai等，2021）、NO₂浓度（Chang等，2025；Lamsal等，2014）以及O₃浓度（Kalabokas等，2020），这种现象主要是由边界层变化、气体上升层以及传输过程等因素导致的。这就意味着在解读卫星获得的柱浓度数据时，需要考虑垂直分布的影响。不过，由于不同地区所对应的大气层特征存在差异，地表CO浓度与CO柱浓度之间的关系也会存在很大差别。

这种差异主要由当地排放特征和排放源类型、气象条件以及地理位置等因素决定，这些因素共同决定了不同大气层中CO的分布状况（Pozzer等，2009；Tang等，2022）。

本研究结合了TROPOMI卫星的观测数据以及中国各地的地面监测站数据，旨在分析CO柱浓度与地表浓度之间的关系。首先，我们研究了不同地区这两种测量值之间的相关性，确定了相关性较强或较弱的区域。对于相关性较弱的区域，我们又引入了MOPITT的垂直分布数据，以便更深入地理解地表CO浓度与高层大气CO浓度之间的相互作用。我们发现，在某些地区，地表CO浓度与总柱浓度之间的相关性较低，但一旦考虑对流层中部的CO浓度，这种相关性就会显著提升。结合地形抬升效应以及高能耗区域产生的热量共同作用这一事实，我们认为这些现象很可能是由于排放物直接被抬升至对流层中部所致，这一观点也与Wang等（2020）以及Lin等（2020a）的研究结果一致。鉴于西安拥有大量的城市和工业排放源，且位于其他主要排放源的上风方向，再加上周边地形十分复杂，本研究以西安作为案例研究对象，分析了受CO长距离传输影响的区域，并量化了由此带来的CO垂直浓度升高程度。这项研究有助于建立CO柱浓度与地表浓度之间非线性关系的模型，进一步提升捕捉CO排放在空间和时间上变化特征的能力。这些研究成果对于完善排放清单以及发展基于卫星的碳监测技术具有重要的意义。

章节要点

TROPOMI CO监测数据

搭载在Sentinel-5P卫星上的TROPOMI传感器的工作距离为824公里，扫描宽度为2600公里，空间分辨率为7.2公里×5.6公里，当地时间13:30即可完成一次赤道穿越。TROPOMI能够实现对包括O₃、NO₂、SO₂、HCHO、CH₄和CO在内的多种大气痕量气体的全球高精度监测（Kleipool等，2018；Reshi等，2024）。在本研究中，我们使用了由二级产品通过面积加权处理得到的TROPOMI对流层CO柱日均值产品（OFFL/L3_CO）。

地表CO浓度与TROPOMI CO柱浓度之间的空间变异性与相关性分析

共有1577个地面监测站符合数据匹配标准，被用于构建线性回归模型。如图1所示，这些统计指标的空间分布情况表明，在北京、天津、河北、山东、辽宁、山西、陕西、河南、安徽、江苏、上海以及新疆的部分地区，TROPOMI测得的CO柱浓度与地面测得的地表CO浓度之间存在较强的相关性，回归分析也验证了这一关系。

结论

本研究系统地分析了中国境内地表CO浓度与卫星反演得到的CO柱浓度之间的关系，发现由于区域排放源、气象条件和地形等因素的影响，两者之间存在显著的空间差异。工业化程度较高的地区两者相关性较强，而沿海和山区则因为云层覆盖、地表反射率较高、地形复杂以及污染源分布密集且复杂，两者之间的相关性相对较弱。

CRediT作者贡献说明

王硕：撰写——审阅与编辑，撰写——初稿，可视化，验证，方法论，研究，正式分析，数据整理。杰森·布莱克·科恩：撰写——审阅与编辑，监督，方法论，资金获取，概念构思。秦凯：撰写——审阅与编辑，监督。关洛瑶：撰写——审阅与编辑，软件使用，研究，数据整理。普拉瓦什·蒂瓦里：撰写——审阅与编辑，软件使用，研究，数据整理。冯烨：撰写——

利益冲突声明

作者声明，他们不存在任何可能影响本文研究结果的已知利益冲突或个人关系。

致谢

本研究感谢TROPOMI和OMI产品的相关负责人提供了在线数据支持。此外，本研究还得到了中国生态环境部“京津冀区域综合环境改善——国家科技重大专项”（项目编号：2025ZD1200900）的资助。