《Waste Management》：Evaluating the potential of thermal evaporation for onsite retention of per- and polyfluoroalkyl substances (PFAS) in landfill leachate
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阿丽娜·S·廷什纳|艾莉森·R·塞兰内克|阿什利·M·林|蒂莫西·G·汤森德|约翰·A·鲍登•填埋气中存在阴离子型和中性PFAS。•填埋液蒸发过程中也会释放出阴离子型和中性PFAS。•在填埋液蒸发产生的气相污染物中，5:3 FTCA和FTOHs占比最高。•原填埋液中54%到91%
阿丽娜·S·廷什纳|艾莉森·R·塞兰内克|阿什利·M·林|蒂莫西·G·汤森德|约翰·A·鲍登
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填埋气中存在阴离子型和中性PFAS。
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填埋液蒸发过程中也会释放出阴离子型和中性PFAS。
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在填埋液蒸发产生的气相污染物中，5:3 FTCA和FTOHs占比最高。
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原填埋液中54%到91%的PFAAs会残留在蒸发后的废渣中。
引言
城市固体废物填埋场是那些含有全氟和多氟烷基物质（PFAS）的废弃产品的收纳场所。因此，PFAS存在于填埋场的两种主要副产品中：填埋液和填埋气（Benskin等人，2012；Lang等人，2017；Lin等人，2024；Titaley等人，2023；Tolaymat等人，2023）。过去，城市固体废物填埋液会被送往污水处理厂与生活污水一起处理，处理目标是去除其中的溶解有机物和氨等成分（Lott等人，2023；Townsend等人，2015）。然而，大多数常规的污水处理工艺并未针对PFAS设计，导致处理后的出水中含有数百到数千纳克/升的PFAS（Helmer等人，2022；Lenka等人，2021）。由于某些填埋液成分（如氨）可能影响处理效果，一些污水处理厂开始提高处理成本或直接拒绝接收此类填埋液（Lott等人，2023）。此外，由于难以处理的PFAS可能面临相关法规限制，污水处理厂更不愿接收这类填埋液。美国环保局提议根据《资源保护与回收法》将九种PFAS列为有害物质（US EPA，2024a），并计划为填埋液等废水中的PFAS制定排放限制标准（US EPA，2023），这进一步推动了填埋场行业重新评估传统及新型填埋液处理技术在处理PFAS方面的效率。
近期，热力废水蒸发技术作为一种循环且可在现场完成的填埋液处理方法受到了关注，尤其适用于那些填埋液产生量较大的地区。这类蒸发系统利用甲烷燃烧产生的热量来蒸发填埋液，可使填埋液体积减少97%。经过处理的填埋液主要以蒸汽形式释放到环境中，从而无需对大量处理后的废水进行储存、运输或进一步处理，而剩余的浓缩废渣则通常会被回灌到填埋场中。填埋液蒸发区域的pH值处于中性到较高水平，湿度高，且含有大量有机悬浮物。蒸发的填埋液还会经过高效除雾器，去除并重新凝结气溶胶，以便再次送回蒸发区域。鉴于此前研究显示，在这种条件下填埋液中的PFAS多为阴离子型且易溶于水，因此更有可能残留在类似浆液的废渣或除雾后的气溶胶中，有研究认为蒸发技术可以将PFAS封存在填埋废渣中，避免其进入环境。我们在之前的研究中通过分析两台正在运行的填埋液蒸发器中的原填埋液、浓缩废渣以及重新凝结的蒸发器蒸汽中的阴离子型PFAS，对这一假设进行了验证。在四次采样过程中，我们在蒸汽凝结物中检测到了多达12种PFAS，且有9%到24%的原始填埋液中的PFAS随蒸汽释放到了大气中（Cerlanek等人，2024）。Cerlanek等人（2024）还指出了我们在对填埋液蒸发系统进行准确PFAS质量平衡分析时存在的诸多不足，包括燃烧产生的甲烷气体中可能含有的PFAS、当前针对性PFAS分析方法的局限性，以及PFAS前体物质转化带来的复杂性等问题。
本研究使用了同样的全规模热力蒸发系统（即Cerlanek等人（2024）研究中的第1号蒸发器），进一步研究了填埋液蒸发过程中PFAS的去向。首先，我们将分析范围扩大到阴离子型和中性PFAS（分别记为iPFAS和nPFAS），同时探讨了为该系统提供燃料的甲烷气体中所含PFAS的可能贡献。为此，除了之前使用的湿度凝结装置外，我们还采用了专门用于捕获挥发性PFAS的XAD-2树脂采样装置。我们对蒸发器的输入物（原填埋液和甲烷气体）以及输出物（蒸发废渣和蒸汽）中的66种iPFAS进行了高效液相色谱-串联质谱分析。此外，我们还对甲烷气体和填埋液蒸汽中的27种nPFAS进行了气相色谱-高分辨率质谱分析。随后，我们研究了PFAS在蒸发器周边土壤中的沉积情况。我们比较了在填埋液蒸发器附近100米范围内采集的土壤，以及更远1到4公里范围内采集的土壤中66种iPFAS的分布情况与含量差异。同时，我们还对比了多种计算PFAS在蒸发废渣中保留率的方法，包括浓度比法和质量平衡法。基于这些数据，我们从PFAS的命运和管理角度，对热力蒸发技术的现有局限性进行了重新评估。
章节要点
场地描述与采样概况
采样工作共进行了两次，分别是在2023年10月19日和2024年6月18日。由于Cerlanek等人（2024）的研究发现了蒸发器蒸汽中含有PFAS，因此在第一次采样时我们也采集了土壤样本，旨在了解在蒸发器附近的土壤中是否能检测到与蒸发器蒸汽中相同的PFAS特征及其含量，从而建立二者之间的关联。第二次采样则是为了获取更多土壤样本。
研究结果
蒸发器的原填埋液pH值为7.71，而蒸发后的废渣pH值为6.96。在填埋场内采集的土壤pH值在6.86到8.77之间，而三处州立公园采集的土壤pH值则略低，为5.85到6.74。所有土壤在风干后的含水量均低于2%，通过灼烧法测得的有机质含量也都在6.5%以下。
iPFAS的保留效率
通常，评估一种废水处理系统去除目标污染物的效果时，会看进水与处理后出水中的该污染物浓度或质量的下降比例。在此研究中，我们比较了多种计算PFAS处理效率的方法，目的是更深入地了解在填埋液热力蒸发过程中PFAS在现场的保留情况。在此情况下，蒸发器蒸汽中重新凝结的液态部分就相当于处理后的出水。
结论
本研究中所分析的热力蒸发技术虽然能够实现现场处理，大幅减少需要处理的城市固体废物填埋液体积，但并未能将填埋液中的PFAS完全封存在蒸发废渣中。在蒸发器排放的蒸汽中检测到了iPFAS和nPFAS两种类型的PFAS。5:3 FTCA是填埋液中最为常见的PFAS之一（Capozzi等人，2023；Tolaymat等人，2023），它也是蒸发器蒸汽中含量最高的iPFAS。
作者贡献说明
阿丽娜·S·廷什纳：文献综述与编辑、初稿撰写、可视化处理、结果验证、项目管理、方法设计、实验研究、正式分析、数据整理、概念构建。艾莉森·R·塞兰内克：文献综述与编辑、结果验证、方法设计、实验研究、正式分析、数据整理、概念构建。阿什利·M·林：文献综述与编辑、结果验证、方法设计、实验研究、正式分析。蒂莫西·G·汤森德：文献综述与编辑，
利益冲突声明
作者们声明存在以下可能被视为利益冲突的财务利益或个人关系：本研究的资金由欣克利固体与危险废物管理中心提供给约翰·A·鲍登。蒂莫西·G·汤森德目前担任该管理中心的执行主任。这一雇佣关系是在该项研究获得资助之后建立的，
致谢
本研究得以开展，得益于欣克利固体与危险废物管理中心提供的资金支持，该项目的名称为“明确城市固体废物管理系统中全氟和多氟烷基物质的总量平衡”。我们还获得了佛罗里达州环境保护局娱乐与公园部门的支持，得以在靠近所研究填埋场的州立公园内采集土壤样本。我们感谢公园工作人员在采样过程中给予的协助。同时，我们也要感谢
