罗马尼亚空气污染物趋势及暴露负担的空间聚类分析（2013–2024年）

《Environmental Pollution》：Spatial clustering of air pollutant trends and exposure burden across Romania (2013–2024)

　　

空气污染仍然是罗马尼亚面临的一个主要环境和公共卫生挑战，该国持续超出欧盟空气质量标准。然而，此前缺乏一项在全国范围内识别同时存在多种污染物负担和一致恶化趋势区域的研究。研究人员分析了2013–2024年哥白尼大气监测服务（CAMS）再分析的PM_2.5、PM₁₀、NO₂和O₃小时浓度数据，这些数据通过与317个地面监测站的污染物验证序列进行验证。研究人员使用曼-肯德尔（Mann–Kendall）检验、森斜率（Sen’s slope）估计量和局部空间关联指标（LISA）来量化趋势并检测空间一致性聚类。CAMS与实测数据表现出良好的相关性：PM_2.5的相关系数为0.83，O₃为0.82，PM₁₀为0.78。然而，NO₂的表现明显较弱，相关系数仅为0.48。大气压力是影响污染物水平的主要因素，其作用超过其他变量。此外，距离城市中心的远近和边界层高度也成为理解空气质量动态的重要决定因素。趋势分析揭示了季节性结构化的模式：冬季PM_2.5和PM₁₀在特兰西瓦尼亚北部增加高达+10 μg m^?3 decade^?1，在克卢日地区达到最大值，PM_2.5为+10.01 μg m^?3 decade^?1（95% CI: 3.91–15.62 μg m^?3 decade^?1），PM₁₀为+10.22 μg m^?3 decade^?1（95% CI: 5.19–17.38 μg m^?3 decade^?1）；夏季O₃在罗马尼亚东南部和西部地区广泛增加，超过+15 μg m^?3 decade^?1。LISA聚类识别出西北部特兰西瓦尼亚、布加勒斯特-久尔久走廊和罗马尼亚东北部的高-高（High–High）趋势区。相反，西南部罗马尼亚和加拉茨地区的低-低（Low–Low）聚类分别反映了褐煤发电厂退役和产业结构调整。研究人员将复合污染负担得分与LISA聚类相结合，划定出多污染物暴露持续偏高且仍在恶化的优先区域，为地理目标导向的空气质量管控提供了空间明确的证据。

**论文解读：罗马尼亚空气污染物趋势与暴露负担的空间聚类（2013–2024）**

**研究背景与问题**
空气污染是近几十年来最严峻的环境挑战之一，尤其在欧洲，尽管整体空气质量有所改善，但中部和东部地区仍持续超出世界卫生组织（WHO）指导值和欧盟（EU）限值。罗马尼亚作为受影响最严重的国家之一，面临欧盟委员会的多项侵权诉讼，原因在于其城市区域（如布加勒斯特）的PM₁₀和NO₂持续超标。现有研究多聚焦于城市尺度或单一污染物，缺乏全国范围的多污染物空间模式、长期趋势及趋势一致性的综合评估。因此，识别出多污染物负担持续偏高且呈统计上显著上升趋势的区域，对于在欧盟《环境空气质量指令》（EU/2024/2881）背景下优先进行监管干预至关重要。该研究发表在《Environmental Pollution》。

**关键技术与方法**
研究人员主要采用以下关键技术：1）使用哥白尼大气监测服务（CAMS）欧洲空气质量再分析数据（0.1°×0.1°网格，小时分辨率），并与罗马尼亚全国317个地面监测站的实测数据进行验证（通过皮尔逊相关系数、均方根误差、分数偏差等指标）；2）应用非参数曼-肯德尔（Mann–Kendall）检验和森斜率（Sen’s slope）估计量量化2013–2024年年均和季节均值的长期趋势；3）采用局部空间关联指标（LISA）分析（基于8个最近邻居的空间权重矩阵，经伪发现率校正）检测趋势的空间聚类；4）计算复合污染负担得分（基于PM_2.5、PM₁₀和O₃的百分位等级平均值），并结合LISA聚类识别优先区域。气象数据来自ERA5-Land和ERA5再分析，并使用随机森林（Random Forest）方法识别主导驱动因素。样本数据来源包括CAMS再分析、EEA空气质量电子报告数据库中的原位观测、ERA5-Land和ERA5再分析气象变量。

**研究结果**

**3.1 CAMS数据验证**
CAMS再分析对PM_2.5（相关系数r=0.83）和O₃（r=0.82）表现最佳，指数一致性（IOA）超过0.85，分数偏差（FB）和分数总误差（FGE）均优于优秀基准。PM₁₀表现满意（r=0.78，IOA=0.83）。NO₂验证结果最弱（r=0.48），存在系统性低估，Nash–Sutcliffe效率为负值，表明模型未超越简单均值预测。NO₂在背景站表现中等，在交通站误差极大，体现了CAMS网格分辨率（约10 km）与交通排放亚网格异质性之间的根本性不匹配。

**3.2 2013–2024年罗马尼亚城市平均污染物浓度**
城市人口与污染物水平之间关系微弱且非线性，局部排放结构起更关键作用。布加勒斯特NO₂平均浓度最高（17.14±11.51 μg m^?3），但多个较小城市（如普洛耶什蒂）水平相当。O₃呈现反向空间格局，布加勒斯特浓度最低。PM_2.5和PM₁₀在布加勒斯特和克拉约瓦等城市较高。日变化显示NO₂呈双峰型，O₃午后峰值，PM在中午最低。

**3.3 气象与空间驱动因素**
随机森林回归分析中，大气压力（sp）是所有污染物的首要预测因子（O₃平均%IncMSE为116.5%），反映大尺度天气停滞对污染物积累的控制。距离最近城市中心、边界层高度、风向和总降水量是次要预测因子，体现排放接近性和大气扩散能力的联合影响。地表温度（t2m）和一年中的第几天对PM_2.5和PM₁₀重要性较高，表明居民供暖排放的季节信号。

**3.4 长期与季节趋势**
O₃除冬季外在所有季节均呈显著正趋势，夏季（JJA）在东南部和西部低地增加超过+10–15 μg m^?3 decade^?1，局部最大+28.059 μg m^?3 decade^?1。PM_2.5和PM₁₀在冬季（DJF）于北特兰西瓦尼亚（克卢日、瑟拉日、穆列什、阿尔巴县）显著增加，斜率高达+10 μg m^?3 decade^?1；春季和秋季全国以负趋势为主，但特兰西瓦尼亚高原仍存在弱正趋势；夏季在西南部（奥尔泰尼亚能源综合体附近）显著下降，与褐煤发电逐步减少一致。

**3.5 趋势的空间聚类（LISA）**
LISA分析显示，O₃的高-高（HH）聚类面积最大，覆盖西部、中部和东南部罗马尼亚，低-低（LL）聚类位于东北部。PM_2.5的HH聚类集中在特兰西瓦尼亚高原（克卢日、瑟拉日、穆列什等县），LL聚类在西南部低地。PM₁₀的HH聚类与PM_2.5部分重叠于北特兰西瓦尼亚，LL聚类延伸至南部低地。

**3.6 复合空气质量负担得分的空间分布**
最高复合得分（第8–10分位）主要出现在西部低地（蒂米什瓦拉、奥拉迪亚等）、南部多瑙河平原（克拉约瓦、布加勒斯特等）及工业中心（胡内多阿拉、德瓦）。喀尔巴阡弧和东北部地区（苏恰瓦、皮亚特拉-尼亚姆茨等）得分最低。特别值得关注的区域是那些高复合得分且至少两种污染物呈HH-LISA趋势的地区，包括西北部特兰西瓦尼亚、布加勒斯特-久尔久走廊、中部布拉索夫-锡比乌以及东北部雅西-巴克乌地区。相反，西南部克拉约瓦-特尔古久走廊呈LL-LISA趋势，表明空气质量改善。

**3.7 关键聚类区域的社会经济背景**
久尔久-布加勒斯特走廊跨境车辆交通在2018–2024年间几乎翻倍；特兰西瓦尼亚高原HH聚类区内最大工业源（阿佐穆雷什化肥厂）近年产能利用率低于30%，而污染趋势持续恶化，表明扩散源（居民供暖、道路交通、建筑活动）可能占主导。加拉茨LL区域钢铁产量大幅下降，造船业扩张；西南部罗马尼亚褐煤产量2017–2023年间下降约22%，与颗粒物减少一致。

**讨论与结论**
该研究首次提供罗马尼亚全国尺度的多污染物空气趋势评估。LISA聚类显示趋势不遵循行政边界，表明县级空气质量计划难以奏效，需要协调的区域或国家战略。HH聚类区域面临EU/2024/2881指令下最高的合规风险。研究局限包括：CAMS在高浓度下低估PM、0.1°分辨率不足以解析点源梯度、NO₂因验证差而被排除在复合得分外、污染物等权重未考虑毒性差异、监测网络空间不足。结论部分翻译如下：
该研究通过整合CAMS再分析、曼-肯德尔/森斜率分析和LISA聚类，提供了2013–2024年罗马尼亚全国尺度的多污染物空气质量评估。验证表明PM_2.5（r=0.83）、O₃（r=0.82）和PM₁₀（r=0.78）表现优秀，NO₂表现较弱（r=0.48，FB=?64.63%），应视为区域趋势而非精确局部估计。随机森林模型解释了57.5–81.1%的污染物变异性，大气压力是主导气象驱动因子。趋势分析揭示了季节性恶化的空气质量：冬季PM_2.5和PM₁₀在克卢日县显著增加（最高+10 μg m^?3 decade^?1），夏季O₃在东南部和西北部广泛增加（超过+15 μg m^?3 decade^?1）。复合空气质量负担得分与LISA聚类结合，划定了优先区域：西北部特兰西瓦尼亚、布加勒斯特-久尔久走廊和雅西-巴克乌地区，这些地区污染既持续偏高又在恶化。西南部克拉约瓦-特尔古久走廊的LL聚类反映了奥尔泰尼亚能源综合体褐煤发电的逐步退役，而加拉茨LL信号与当地产业重构一致。研究结果表明，罗马尼亚面临空间异质性的多污染物问题，需针对居民燃烧、城市扩散源和VOC-NO_x协同减排采取差异化政策。该分析框架可转移至其他监测基础设施有限的区域。