用于离子计算的光电纳米流体神经网络

《Advanced Materials》：Optoelectronic Nanofluidic Neural Networks for Ionic Computing

　　

新兴的神经形态计算技术旨在复制大脑的认知过程，并为高级计算和复杂任务提供极具前景的能力。构建具有可靠连接和动态可塑性的人工神经网络是其实施的关键。然而，现有的大多数人工神经网络依赖于固态半导体，其中电子或空穴作为信息载体。在此，研究人员提出了一种在水溶液中运行的、基于离子的新型纳米流体忆阻器，该器件可被集成以构建密集连接的离子神经网络。该纳米流体忆阻器表现出可调的离子记忆和多样的突触可塑性，可由电学、光学或混合光电信进行调制。实验和数值计算证明，该离子记忆源于受限纳米通道中非平庸的迟滞离子-带电表面相互作用。利用纳米流体忆阻器的可调状态，研究人员实现了储备池计算，用于对静态模式和动态运动进行分类，在标准MNIST数据集和自制的移动粒子库上分别实现了91%和97%的超高准确率。通过集成多个纳米流体忆阻器，研究人员构建了一个能够进行实时逻辑计算和传感器内计算的实际离子神经网络，验证了纳米流体计算系统的稳健性。这一基于离子的纳米流体平台为构建全连接的离子神经网络提供了一条极具前景的路径，并推动了神经形态计算超越固态电子器件的范畴。

现代神经形态计算技术旨在复制人脑复杂且高效的信息处理能力，然而传统固态神经形态器件主要依赖电子或空穴作为信息载体，其与生物系统的结构不兼容性构成了重大挑战。此外，流体忆阻器在电路规模的集成应用一直受限于超薄膜较差的机械稳定性、极窄通道复杂的制造工艺以及单一模式的突触可塑性，难以执行如模式分类和运动识别等复杂计算。为解决上述问题，研究人员开发了一种光电纳米流体忆阻器，并将其集成构建了完全在水溶液环境中运行的离子神经网络。该研究揭示了表面离子吸附和化学电感在受限纳米通道形成离子记忆中的关键作用，成功实现了多模态的突触可塑性调控，并完成了储备池计算和传感器内计算。该研究为构建流体忆阻器基集成电路和系统提供了实用途径，推动了先进离子计算在水溶液环境中的发展。该研究成果已发表在《Advanced Materials》上。

在该项研究中，研究人员主要采用了以下关键技术方法：研究人员在硅基底上通过旋涂法制备了由氧化石墨烯纳米片与光响应分子组成的高度有序光响应纳米通道，并结合光刻微加工技术定义通道几何结构。基于此器件，采用氧化还原电极和电化学测量技术记录离子传输并评估记忆特性。在机制探究中，运用了原位光谱电化学拉曼测量、电化学石英晶体微天平（EQCM）以及电化学阻抗谱（EIS）来分析离子迟滞与吸附动力学。计算层面，利用该器件构建了物理储备池计算架构，并引入标准MNIST数据集与自制的包含光活性TiO2微球的移动粒子库进行分类与动态轨迹预测任务仿真。在系统级集成方面，通过微加工技术构建了包含多个亚像素的OENFM阵列，并使其与外围电路连接，结合人工神经网络（ANN）训练优化的权重进行传感器内计算验证。

基于光电纳米流体忆阻器的离子神经网络
研究受大脑神经网络动态变化启发，构建了基于OENFM的离子神经网络，该网络可通过光或电信号进行调制，执行复杂的离子计算。OENFM构建于硅基底上，由氧化石墨烯与光响应分子通过非共价作用结合。XRD分析表明引入分子后层间距扩大，EDX与FT-IR测试证实了分子的成功装载与结构稳定性。在施加正弦电势时，PNCs表现出明显的迟滞回线，证实其具备双极性忆阻器特征。通过理论模型拟合，得出记忆时间τ约为150秒，远长于自由扩散时间，表明界面离子吸附主导了非线性离子传输。原位拉曼光谱证实了离子吸附动力学滞后于外加电势，产生了电压历史依赖性。升高温度会导致界面吸附减弱和离子传输加速，从而降低迟滞回线面积和记忆容量。EQCM测试中频率响应的历史依赖性变化，进一步提供了延迟界面离子过程参与器件记忆行为的证据。

纳米流体通道的电学突触可塑性
PNCs在低于20 mHz的扫描频率下显示增强的离子迟滞，其弱整流特性源于均匀的多层通道结构。电学可塑性受电解质浓度、阳离子类型和pH值等化学环境显著影响。例如，PNCs的归一化记忆容量遵循K⁺ > Na⁺ > Li⁺的序列，且其具有高度可重复性。通过施加瞬态脉冲，PNCs表现出脉冲频率依赖可塑性。较短脉冲间隔引起更大电流变化，展现出双脉冲易化（PPF）行为；而负脉冲则表现出双脉冲抑制（PPD）。施加连续脉冲可实现长期增强（LTP）和长期抑制（LTD）。EIS数据显示，在较高电势下出现电感特征，证实化学电感在离子记忆形成中扮演重要角色。

纳米流体通道的光学突触可塑性
在405 nm光照下，PNCs表现出光诱导的可调电导率变化。电流响应可用双指数衰减函数描述，其快衰减和慢衰减机制分别源于固有光电导和表面吸附。光强和照射持续时间的增加会显著增强电流变化和非易失电流。光调控机制源于光化学反应释放离子并增加基团的负电荷密度，从而增强表面电荷并促进离子吸附，排除了光热效应。在连续光脉冲刺激下，器件表现出光学PPF行为及长期增强光学LTP，且其动力学特征与生物光学突触相似。

纳米流体通道的异突触可塑性
在同时施加光和电信号时，器件可执行更复杂的突触调制。在具有液栅电极的三端晶体管结构中，栅压通过电容充放电过程有效调控PNC-电解质界面。在不同光照强度和栅极电压下，器件的响应电流和弛豫时间受到非线性影响。在强负栅压下，表面电荷密度增加会捕获光生载流子并抑制光电流。通过结合光脉冲写入和负电脉冲擦除，实现了多模态信息加密。器件在5位光学脉冲序列（从‘00000’到‘11111’）的刺激下，能产生32个完全可区分且标准差低于10%的稳定电导状态。

基于纳米流体通道的储备池计算
利用OENFM的非线性动态特征，研究人员构建了物理储备池计算（RC）系统来执行多任务仿真。在静态图像分类中，将MNIST图像二值化并转换为光脉冲序列输入到OENFM，实现约91%的准确率；在E-MNIST字母和Fashion-MNIST数据集上也分别达到97%和91%的准确率。在动态轨迹预测中，通过记录在燃料溶液中运动的TiO2微球在紫外光下的轨迹视频，并将其裁剪为帧序列输入光电子储备池，利用器件的短期记忆特征提取时空特征，实现了约97%的极高运动方向预测准确率，验证了其在复杂实时分析的巨大潜力。

纳米流体通道阵列的传感器内计算
OENFM的可调光响应性使其能够直接在传感器内集成计算能力。通过将两个OENFM与适当的电阻连接，成功构建了“NAND”和“NOR”离子逻辑门。进一步制备了包含27个亚像素的3×3像素阵列，并验证了阵列良好的均匀性。在投影仪投射字母“H”、“K”和“U”到阵列上时，根据基尔霍夫定律对光电电流进行求和，利用人工神经网络训练优化各亚像素的光响应权重。实验结果显示，输出电流能够准确区分不同的投射图像，证实了器件在传感器内卷积计算和图像分类的可靠推断能力。

通过模仿生物系统的离子机制和自适应记忆，研究人员成功构建了完全在水溶液中运行的多功能OENFM离子神经网络。研究发现，表面离子吸附和与高表面电荷相关的化学电感共同促成了非平凡的离子记忆形成。该器件展现出多模态感知与迟滞电导特征，并实现多种突触可塑性及动态运动识别。此外，器件可大规模制备并集成为图像传感器执行传感器内分类。这是首个完全在水相环境中运行的多功能离子神经网络，该纳米流体架构为神经形态电子学建立了一个极具前景的平台，未来通过将器件与电源、传感及执行模块集成，有望实现具备现实世界复杂感知与计算能力的完全自主离子计算系统。