通过创新的优化研究，提升高通量同位素反应堆中同位素生产靶设计的现有水平

《Applied Radiation and Isotopes》：Innovative optimization studies to advance the current state of isotope production target design at the high flux isotope reactor

　　•目前HFIR的同位素生产方法较为传统，缺乏先进的优化技术。•将基于Python的元启发式算法与MCNP6和ORIGEN代码相结合，用于同位素生产靶材设计。•研究表明，新型的W-188生产靶材能够实现比现有方法更高的比活度。•新开发的、计算效率更高的靶材设计模拟模型被整合到优化框架中，展现出良好的应用前景。•在钨环之间加入“中子透明”间隔材料有助于提升生产效率。•文中还探讨了一些特殊的裂变材料作为通量增强剂及共生产间隔材料，这些材料可能为未来的双靶系统带来应用可能。引言随着学术界、工业界和政府机构对美国能源部位于橡树岭国家实验室的高通量同位素反应堆的需求不断增长，其使用能力已开始面临瓶颈（Birgeneau等人，2020年），这给关键同位素的供应和研究工作带来了压力。由于辐照资源紧张，必须更高效地规划和使用所有可能的靶材位置。然而，由于需求旺盛，科学家们往往采取“即时处理”的方式，这限制了对靶材设计、辐照策略、制造方法或后处理技术的研究和改进。尽管许多同位素生产方法仍依赖传统的指导原则和经验知识（int，2003年），但研究显示，通过优化或敏感性分析将计算方法应用于同位素生产过程，可提升各项生产指标（Hogle，2012年；Hogle等人，2017年；Perfetti等人，2017年；Daily和McDuffee，2020年）。此外，美国能源部同位素计划认为，引入人工智能等先进计算工具有望进一步提升生产效率（Myhre等人，2023年）。因此，本文旨在在经过验证的、计算效率高的同位素生产靶材设计方法基础上（Salyer等人，2025年），采用更为创新的方法，并构建一个数据库，以便通过人工智能技术应用于HFIR的其他同位素生产项目。作为测试案例，本文选择了常规生产的188W同位素，研究表明通过优化方法可使其比活度提高约30%（Salyer等人，2025年）。与以往主要侧重于验证HFIR专用优化框架并展示概念性靶材改进成果的研究相比（Salyer等人，2025年），本研究大幅扩展了可行的靶材设计空间，还研究了若干与实际同位素生产相关的、此前未被探索过的工程设计变量。这些新增变量包括可变间隔材料、环状结构与间隔材料厚度的独立优化、共生产及裂变型间隔材料概念，以及HFIR通量陷阱内更多位置的辐照研究。此外，本文还分析了这些设计自由度对反应堆物理特性的影响，证明了减少自屏蔽效应和通量下降效应可显著提升188W的比活度。因此，本研究不仅完成了框架验证，还为HFIR同位素生产项目提供了关于可行且具有应用潜力的靶材配置的新工程思路。总体而言，反应堆辐照环境中的放射性同位素生产效率受多种相互关联的中子因素和材料因素共同影响（int，2003年），包括中子通量强度和能谱、靶材的成分与富集程度、中子俘获截面、辐照时间、靶材几何结构以及自屏蔽效应。此外，中子通量下降、中间同位素的衰变特性、热量产生以及靶材在反应堆内的空间位置等因素，也会显著影响最终的同位素产量和可实现的比活度。因此，优化这些相互作用的参数对于提升高通量反应堆设施中的同位素生产效率至关重要。1958年11月，美国原子能委员会提议在橡树岭国家实验室建造HFIR反应堆（研究反应堆部门实验分析协调组，2015年），65多年后，该反应堆依然因拥有西方世界最高的热中子通量密度而在放射性同位素及稳定同位素的产生与研究中发挥着独特作用（Birgeneau等人，2020年）。HFIR包含众多潜在的辐照位置（Cheverton和Sims，1971年），每个位置都有一个由单一材料制成的棒状靶材或靶材棒固定装置，这类装置最多可容纳八个靶材胶囊（即“兔子”型靶材容器）（研究反应堆部门实验分析协调组，2015年）。如图1所示，通量陷阱包括30个靶材位置、一根液压管以及六个周边靶材位置，此外还有反应堆核心以外的其他辐照位置。自20世纪90年代末以来，188W同位素一直在橡树岭国家实验室常规生产，这是因为它具有特定的衰变特性（半衰期为69.78天，数据来自布鲁克海文国家实验室国家核数据中心），会衰变为β射线同位素188Re，后者可用于医疗领域治疗大型肿瘤，还可通过闪烁扫描技术进行检测（Uccelli等人，2022年）。188W是通过双中子俘获反应，以高富集度的186W金属为起始原料，再将其置于铝6061材质的“兔子”型靶材容器中的石英棉周围而产生的（Garland，2004年）。这一生产与衰变链过程如图2所示。尽管多年来设计上几乎没有变化，但目前188W的生产与辐照策略仍是制造钨环或钨颗粒，然后在HFIR的通量陷阱中的某个位置进行两次完整周期的辐照（Griswold等人，2021年）。为了实现最大的中子俘获效果，钨靶材会被放置在反应堆垂直中心线处（Garland等人，2003年），该处的热中子通量强度高达2.1×101? n/[cm2?s]，同时也位于靠近反应堆核心的径向位置（研究反应堆部门实验分析协调组，2015年），如图3所示。最准确的模拟方法能够最好地预测循环结束时的比活度，这类方法包括蒙特卡罗N粒子版本6软件（MCNP6）（Werner等人，2017年）以及橡树岭同位素生成代码（ORIGEN）（Rearden和Jessee，2016年）所构成的活化/耗尽/衰变模拟模块，即MCNP6-ORIGEN组合，通过这种组合可以有效地修正现有的187W中子俘获截面数据不足的问题（Ers?z等人，2019年；Griswold等人，2021年）。为了克服中子自屏蔽效应和通量下降现象，人们开始采用制造薄钨环而非钨颗粒的设计方案（Garland，2004年；Walsh，2013年）。很可能由于中子自屏蔽和通量下降效应的存在，最近的计算和实验数据进一步证实，当靶材中的环状结构数量减少时，188W辐照过程的比活度可达最高值（Salyer等人，2025年）。为了在设计过程中进一步考虑和应对这些效应，本研究探讨了改变环状结构的厚度，以及在不同环状结构之间插入间隔材料而非将它们直接堆叠在一起的可能性。间隔材料可通过影响中子的减速、吸收、散射行为、中子倍增效应以及靶材组件内的局部通量下降情况，显著影响同位素的生产效率（Garland，2004年；Galy等人，2001年；Zohuri和Zohuri，2017年）。因此，在设计同位素生产靶材时，材料选择是重要的反应堆物理和工程考量因素。在实际的HFIR应用中，选择间隔材料时还需综合考虑辐照历史、材料兼容性、可制造性以及与现有同位素生产项目的整合性。本研究中所选的间隔材料是基于预期的中子行为特征和实际工程需求而确定的，其主要目的是证明所提出的优化框架能够用于评估各种具有不同物理特性的靶材设计方案。虽然更严格的中子量化与能谱分析方法能够为间隔材料的性能提供更深入的机理分析，但此类分析超出了本概念验证性优化研究的范围，属于未来需要进一步研究的方向。本研究考虑了那些已被批准用于HFIR靶材胶囊中的间隔材料，这类材料可作为中子散射体或中子透明材料，包括各种铝、锆和钛合金及其同位素（研究反应堆部门实验分析协调组，2015年）。为了拓展设计可能性并引入新的设计理念，本研究还考虑了那些可作为中子通量增强剂或用于生产其他目标同位素的裂变材料作为间隔材料选项。本节中提到的所有间隔材料的成分数据均来自太平洋西北国家实验室的材料手册（Detwiler等人，2021年），其中未包括以下常用于HFIR辐照的材料：铝6061合金（研究反应堆部门实验分析协调组，2015年）、NpO2（Wham等人，2004年）以及钔的氧化物（Robinson等人，2020年）。那些在HFIR中经常被用于辐照的材料被选作潜在的间隔材料选项，是因为在现有设计中应用这些材料时，所需的安全分析和审批时间要短得多（研究反应堆部门实验分析协调组，2015年）。这些候选材料都已被充分研究，理想情况下具备中子透明性，且具有较低的吸收截面，包括纯铝27、铝的氧化物（Detwiler等人，2021年）、铝6061合金（Kolluri，2016年）、Zircaloy-4合金（Detwiler等人，2021年）以及钛合金G5（Detwiler等人，2021年）。已有研究致力于开发利用薄层裂变材料作为中子通量增强剂，以提高散裂中子源的中子通量（Magill等人，1999年；Galy等人，2002年；Galy等人，2001年）。在此基础上，本研究提出了一种新方法，即将裂变材料作为主靶材188W环状结构之间的分隔材料，以此提升靶材区域内的总中子通量，而在某些情况下，这些裂变材料还可作为共生产靶材使用。本研究考虑的具有中子通量放大功能的间隔材料包括低浓缩铀（LEU）（Detwiler等人，2021年）、用于生产238Pu的NpO2（Wham等人，2016年），以及用作生产252Cf原料的各类钔氧化物粉末（Martin等人，2000年）。在以往的文献中，已有研究探讨过在以源驱动的快通量反应堆设计中，利用天然铀和浓缩铀作为中子通量增强剂的可能性（Pevey等人，2020年；Pevey等人，2021年；Pevey，2022年）。为了类似地提升同位素生产靶材中的中子通量，本研究在主靶材环状结构之间模拟了含有3% 235U的薄层低浓缩铀环状结构（Detwiler等人，2021年）。构成低浓缩铀的各种铀同位素的ENDF/B–VIII.0版总裂变截面数据如图4所示。从图中可以看出，235U具有相对较高的热中子裂变截面，这有助于提升特定靶材位置处的中子通量。252Cf是一种著名的中子源，具有诸多工业应用价值，通常通过在HFIR中辐照锕系元素原料来生产（Martin等人，2000年）。在HFIR中区分两种不同的以钔为原料的靶材，关键在于材料基质中244Cm的含量，因为生成252Cf需要经历多次中子俘获和β衰变过程（Robinson等人，2020年）。因此，如果起始原料为较重的钔同位素（如246Cm、248Cm），则所需的反应次数以及整体辐照时间（进而产生的材料基质中的热量）都会减少（Hogle，2012年）。然而，由于重质原料的库存日益减少，科学家们不得不考虑将这些原料与轻质原料混合使用，或者单独辐照轻质原料，以此延长重质原料的供应时间（Hogle，2012年）。鉴于HFIR在时间和空间资源方面的限制，本研究探讨了将用于生产252Cf的原料纳入另一种靶材设计中，利用其中的裂变产物产生的中子作为通量增强剂，同时继续生成更重的同位素，以供后续的252Cf生产项目使用。在通往252Cf的生产过程中，原料中本身就存在的或在此过程中生成的重裂变同位素包括各种钚、镅和钔的同位素（Hogle，2012年）。这些同位素的ENDF/B–VIII.0版总裂变截面数据如图5所示。从图中可以看出，与235U类似，这些同位素中也有一些具有相对较高的热中子裂变截面，这类截面有助于提升靶材位置处的中子通量。最后一种被研究的潜在裂变型间隔材料是掺杂在铝粉基质中的NpO2，该材料的孔隙率假设为10%（Wham等人，2004年）。该材料通常在HFIR中进行辐照处理，以支持那些依赖238Pu的NASA任务。238Pu是通过237Np的中子捕获以及随后的238Np衰变产生的（Daily和McDuffee，2020），可作为替代燃料来源（Wham等人，2016）。在这一捕获-衰变过程中产生的、具有较高裂变概率的同位素包括238Np、238Pu和239Pu（Daily和McDuffee，2020），它们的总裂变截面如图6所示。该项目旨在提高主靶的同位素生产效率，同时利用这些裂变“损失”产生的中子来增加照射到W环上的总中子通量。鉴于近期人们希望提高HFIR中238Pu的生产效率（Daily和McDuffee，2020），这项研究还探讨了改变NpO2:Al比例的方法，以寻找适合用作（1）共生产靶以及（2）W金属环间隔物的材料组合，从而利用前述的裂变损失来提升靶内的中子通量。

方法论
本研究的方法是在已有框架的基础上发展而来的（Salyer等人，2025）。该框架将一种通用的元启发式优化算法与辐射传输以及活化、耗尽和衰变计算代码相结合，能够自动设计、模拟并评估数千种独特的靶结构。迄今为止，所考虑的变量仅包括靶在HFIR中的位置、辐照循环次数以及靶中的W环数量。在本研究中，优化变量还包括TRRH的位置、辐照循环次数、靶中的环数，以及是否使用与图7中所示尺寸相同的Al-6061间隔物来分隔W环。利用这种简化的新型模型，对所有1080个候选方案进行模拟和评估大约需要9.5天时间。在这些方案中，所有适应度得分低于0.65的顶级候选方案都包含了间隔物，这表明……

结论与未来工作
经验证，这些优化方法能够对各种实际和理论上的设计变更进行优化，从而找到更优的候选方案，有助于更高效地生产测试用同位素188W。所提出的框架能够在单次MOC全模型模拟所需时间内，设计、模拟并评估大量独特的靶结构。因此，通过利用快速且计算效率高的模拟方法，并确定各因素的相对贡献比例……

作者贡献声明
C. Salyer：写作——审阅与编辑，写作——初稿撰写，可视化，验证，软件，方法论，研究，正式分析，数据整理，概念构建。J. Griswold：写作——审阅与编辑，资源提供，项目管理。S. Bogetic：写作——审阅与编辑，监督，方法论。

利益冲突声明
作者们声明存在以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：Cameron Salyer表示其得到了美国能源部科学办公室、教师和科学家劳动力发展办公室以及科学研究生研究计划（SCGSR）的财政支持。其他作者则声明自己没有已知的可能构成利益冲突的财务利益或个人关系。

致谢
本研究的成果得益于美国能源部科学办公室、教师和科学家劳动力发展办公室以及科学研究生研究计划（SCGSR）的支持。SCGSR计划由橡树岭科学与教育研究所（ORISE）为能源部管理。ORISE由橡树岭联合大学（ORAU）根据合同号DE-SC0014664负责运营。本文中所表达的所有观点均为作者个人观点，不一定代表……C. Salyer|J. Griswold|S. Bogetic