免参考太赫兹时域光谱技术用于双折射与线性二向色性的直接测量

《Photonics》：Reference-Free Terahertz Time-Domain Spectroscopy for Direct Measurement of Birefringence and Linear Dichroism

　　

太赫兹时域光谱（THz-TDS）是一种广泛用于表征太赫兹频段各种材料的技术。传统的THz-TDS需要样本信号和参考信号来提取折射率和吸收系数等光学参数。确定光学各向异性，特别是双折射和线性二向色性，通常需要对平行和垂直于太赫兹电场方向的光学参数进行单独测量。这一过程增加了测量时间，并且高度依赖于稳定的参考扫描。在本研究中，研究人员提出了一种简单且准确的方法，可在无需参考测量的情况下直接获得双折射和线性二向色性。该方法仅通过分析正交偏振太赫兹电场分量之间的差分相位延迟和振幅衰减，从样本信号中提取各向异性参数。研究人员使用TiO₂和竹子样本等光学各向异性材料对该方法进行了实验验证，并证实结果与基于传统参考的THz-TDS结果高度吻合。该技术为测量材料的光学各向异性提供了一条实用途径，特别是在获取参考信号具有挑战性的情况下。

太赫兹（THz，位于微波与红外波段之间，频率通常为0.1至10 THz）技术凭借其低光子能量、对分子振动的敏感性以及在许多介电材料中的透明度，已成为传感、成像和材料表征的重要工具。在利用太赫兹时域光谱（THz-TDS）提取折射率和吸收系数等光学参数时，传统方法必须分别记录样本信号和参考信号，并通过二者的比值来计算光学参数。对于具有光学各向异性的材料，双折射（指正交偏振波之间的折射率差异）和线性二向色性（指相应的吸收差异）能够提供关于分子排列和结构有序度的宝贵信息。然而，传统的THz-TDS为了获取这些各向异性参数，必须通过旋转样本或改变太赫兹光束的偏振状态来进行两次独立的正交偏振测量。这一多重测量过程不仅增加了数据采集时间，而且由于光学参数是通过对比样本与参考波形获得的，光源功率、探测器响应或环境条件在测量间的任何波动都会引入显著误差。特别是在样本无法从光路中移除以获取参考扫描、生物样本在连续测量中容易降解，或环境不稳定导致难以维持可重现条件等实际场景中，传统方法的局限性尤为突出。为了克服这些限制，研究人员开发了一种免参考的测量方法，并发表了研究成果于《Photonics》。

在关键技术方法方面，研究人员基于一台中心波长为780 nm、重复频率50 MHz的飞秒光纤激光器搭建了标准的透射式THz-TDS系统，利用低温生长GaAs光电导天线产生和探测太赫兹波。该方法的核心在于直接通过分析穿过样本的正交偏振太赫兹电场分量之间的相对相位延迟和振幅衰减，来推导各向异性光学参数。具体计算中，双折射是由沿样本非常光轴和寻常光轴的相位光谱（φ_e(ω)和φ_o(ω)）之差直接求得，而线性二向色性则由沿这两个正交轴向的透射太赫兹电场振幅（|E_e(ω)|和|E_o(ω)|）计算得出，整个过程完全省去了对参考波形的依赖。

在研究结果部分：
（1）对于二氧化钛（TiO₂）晶体样本，通过测量并比较其寻常光轴和非常光轴的太赫兹时域脉冲，研究人员计算了其光学各向异性。研究表明，利用正交偏振态之间的相位差，在不使用参考信号的情况下计算出的双折射光谱，与传统基于参考的方法所得结果在整个测量频段内高度吻合，且与文献报道的金红石TiO₂数值一致。同时，通过两种方法计算出的线性二向色性也表现出相同的频率依赖性和量级，这表明偏振相关的吸收特性可以直接从相对振幅衰减中准确提取。
（2）对于竹子样本，其各向异性源于细胞结构内纤维素纤维的择优取向。研究人员分别测量了平行和垂直于纤维方向的折射率和吸收系数。结果显示，由正交偏振分量相对相位延迟得出的免参考双折射值紧密跟随传统方法的结果，验证了该方法在生物衍生各向异性材料上的适用性。两种方法计算出的线性二向色性同样表现出良好的一致性，证明了即使对于内部结构复杂的材料，也能无需参考测量可靠地提取偏振相关吸收。由于TiO₂的高吸收和大折射率引起的显著菲涅尔反射损耗，以及竹子样本在1 THz以上的强吸收，两种样本的结果均仅呈现至1 THz。

在研究结论部分，研究人员总结并翻译了该免参考方法的核心要点。通过利用正交偏振太赫兹信号之间的差分相位延迟和振幅衰减，该方法直接提取了各向异性光学参数，消除了测量间系统漂移和环境波动引入的误差，并已在源于晶体结构的TiO₂和源于纤维素纤维择优取向的竹子样本上成功验证。该技术降低了测量复杂度，非常适合在太赫兹频段对光学各向异性材料进行快速、实用的表征。但该方法需要预先知晓样本的主光轴，且提取参数的精度依赖于两次正交偏振测量的信号质量。未来，该方法可进一步扩展至反射几何光路，从而实现对高吸收样本的测量。