基于混合机器学习方法预测地下储氢用盐水-氢气/缓冲气体系统中的界面张力

《Geoenergy Science and Engineering》：Prediction of Interfacial Tension in Brine–Hydrogen/Cushion Gas Systems for Underground Hydrogen Storage Using a Hybrid Machine Learning Approach

　　

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  IVYA-CatBoost框架在庞大的数据库上实现了最先进的界面张力预测精度（均方根误差为0.29毫牛/米）。
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  严格的验证表明，该模型能够很好地泛化到未知的单价电解质，并且适用于复杂系统的处理。
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  SHAP分析及趋势诊断表明，该模型严格遵循基本的物理化学定律。
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  通过CQR方法进行不确定性量化，可为保守的毛细管密封风险评估提供精确的区间。

引言

化石燃料的燃烧仍是全球气候变化的主要驱动因素，这迫切需要将可再生能源纳入全球能源结构中[1]。氢能被视为解决可再生能源间歇性问题的关键方案，而将氢储存在地质构造中的地下储层——如深层盐水层和枯竭的油藏——则为长期能源储存提供了一种可行且具有可扩展性的方法[2]。为确保运营效率与安全，人们通常会注入CO₂、CH₄和N₂等缓冲气体，以维持储层压力并提高氢气的回收率[3]。不过，选择合适的缓冲气体需综合考虑其热物理性质与地球化学稳定性，因为不同气体在储层环境中的表现各异；例如，虽然CO₂有助于碳封存，但CH₄则具有较好的润湿性，这反而会限制氢气的保留[4]、[5]、[6]。

氢气注入后，会与原有的盐水及缓冲气体形成复杂的多相体系，流体间的相互作用决定了相位移、迁移和捕获等关键机制[7]、[8]、[9]。在这些影响因素中，界面张力起着至关重要的作用，它决定了毛细管进入压力，进而影响气体的分布、捕获效率以及盖岩的最大密封能力[10]、[11]。虽然较低的界面张力有助于氢气的移动，但同时也可能降低密封效果并增加泄漏风险[12]、[13]、[14]。与CO₂储存不同，后者往往受益于溶解作用，而地下氢储存则需要准确了解界面张力，以避免氢气不可逆损失并优化回收策略[15]、[16]。因此，在动态的地下环境中确定准确的界面张力值，对于地下氢储存系统的合理设计及风险评估而言至关重要。

然而，由于成本高昂、仪器复杂，以及受储层压力和温度条件限制，全面实验测量界面张力面临诸多挑战[17]。这些限制使得通过实验室进行全面研究以覆盖所有可能的操作场景变得不切实际。因此，亟需开发出强大且基于数据的预测模型，以便在不同储层条件下可靠地估算界面张力，从而克服传统实验方法的局限性。

近期研究显示，机器学习技术可作为替代实验测量的有效手段。已有不少学者进行了相关探索：Ng等人[18]和Gbadamosi等人[19]分别发现多层感知器（R²=0.9997）和高斯过程回归（MAE=0.002）是有效的预测工具。为捕捉非线性特征，还有学者提出了混合模型，比如Alqahtani等人开发的LightGBM–GOA模型（AARD=1.56%）和Behnamnia等人设计的GWO–LSBoost模型（R²=0.9960）。此外，还有研究对比了不同模型架构的性能；Hosseini等人[22]指出多层感知器的性能较好，R²为0.96，均方根误差为2.10毫牛/米，而Turkson等人[23]则证明了梯度提升回归的优越性，其R²可达0.987。最近，Ahmadi[24]提出了物理信息神经网络（PINN），R²为0.97，该模型通过嵌入热力学约束来保证结果的物理一致性。

总体而言，尽管这些研究证实了数据驱动方法的可行性，但仍存在一些不足之处：

• (1)
  数据范围和组成多样性有限：现有模型大多基于规模较小、范围较窄的数据集，通常只涉及简单的氢气-盐水系统，往往忽视了多组分缓冲气体混合物以及多种类型电解质的复杂影响。
• (2)
  优化策略未得到充分运用：目前的研究很少使用先进的元启发式算法来调整超参数，因而未能充分发挥其在提升预测精度和计算效率方面的潜力。
• (3)
  缺乏概率风险评估：以往基于机器学习的研究很少对预测的不确定性进行量化，而这对于工程应用中的严谨风险评估而言至关重要。

为解决这些问题，本研究构建了一个全面的混合建模框架，其主要贡献包括：

• (1)
  本研究整理了一个包含2,689个实验数据点的庞大数据库，这些数据涵盖了各种盐水-氢气/缓冲气体系统，其中包括从纯水和NaCl到复杂混合盐水等多种电解质系统，同时还包括不同的压力、温度和气体成分组合。
• (2)
  为减少热力学干扰并确保模型的准确性，本研究分别为氢气-纯水系统和氢气-NaCl盐水系统建立了独立的模型。通过整合XGBoost、CatBoost和BPNN三种模型，并结合两种先进的元启发式优化算法（IVYA和OOA），设计了六种混合架构，从而实现自动化的超参数优化，减少人为偏差。
• (3)
  本研究采用多层次评估方法来检验模型的预测性能，包括在未经训练的电解质系统上进行独立测试，以此评估模型在训练数据之外的不同化学环境中的泛化能力。
• (4)
  对于最优的IVYA-CatBoost模型，还通过SHAP分析、趋势诊断以及威廉姆斯图杠杆统计量等方法，对其物理一致性和适用范围进行了验证。
• (5)
  本研究采用了符合化分位数回归方法，生成经过校准的95%预测区间，这些区间被用于毛细管压力计算，从而建立了数据驱动的不确定性量化与地下氢储存保守安全评估之间的直接联系。

本文的其余部分结构如下：第2节详细介绍优化算法和机器学习模型；第3节阐述数据库的构建与划分策略；第4节描述模型开发流程；第5节展示研究结果，包括泛化测试、不确定性量化及可解释性分析；最后，第6节对整个研究进行总结。

章节要点

智能优化算法

为克服网格搜索和随机搜索等传统超参数调整方法的缺陷，本研究选择了两种先进的受自然界启发的元启发式算法：常春藤算法（IVYA）和鱼鹰优化算法（OOA）。这两种算法因其互补的优势以及相关研究中展现出的优异性能而被选中。鱼鹰优化算法通过模拟生物界的两种狩猎方式，能有效平衡全局搜索与局部优化。

数据获取

为构建适用于地下氢储存的盐水-氢气/缓冲气体系统界面张力测量数据集，本研究进行了广泛的文献调研。最终从各类已发表研究中收集到了2,689个实验测得的界面张力数值，这些数据涵盖了不同的压力、温度、盐度以及气体成分，能够较好地反映地下环境的特点[39]、[40]、[41]、[42]、[43]、[44]、[45]、[46]、[47]、[48]、[49]、[50]、[51]。这些数据均为经过验证的实测值。

模型构建

本研究在选择模型时，参考了以往的研究成果，那些研究表明，在涉及复杂流体-岩石相互作用的非线性回归问题中，基于提升法的集成模型表现优异。因此，本研究选取了XGBoost和CatBoost这两种梯度提升算法作为预测地下氢储存系统中界面张力的核心模型。这两种算法都属于树型模型，具备较高的预测精度、良好的可扩展性，且对多重共线性问题也有较强的抵抗能力。XGBoost早已被广泛应用于相关领域。

优化后的超参数值

为确保比较的公平性，本研究为CatBoost、XGBoost和BPNN制定了统一的超参数优化方案。两种元启发式算法（IVYA和OOA）都在相同的计算资源约束下运行，即固定的种群规模和最大迭代次数。对于每种基础模型，其关键超参数——如学习率、树深度以及正则化系数——都在一致的搜索范围内进行调整。此外，还采用了统一的早期停止策略。

结论

本研究提出了一种强大的混合机器学习框架，该框架将IVYA和OOA优化算法与XGBoost、CatBoost和BPNN相结合，用于预测盐水-氢气/缓冲气体系统的界面张力。研究使用了2,673个实验测量数据来训练、验证并解读所提出的模型。除了常规的统计指标外，本研究还采用了泛化能力评估、符合化分位数回归以及可视化分析等方法。

CRediT作者贡献说明

卞晓强：指导工作、正式分析、数据整理。陈静：研究调查、概念构建。焦鹏程：论文撰写与编辑、初稿撰写、结果可视化、模型验证、软件应用、资源准备、方法设计、研究实施。习长风：指导工作、资金筹集。齐宗耀：研究调查。

未引用参考文献

[29]。

利益冲突声明

作者声明，他们不存在任何可能影响本研究结果的已知财务利益或个人关系。

致谢

作者感谢提高油气采收率国家重点实验室以及中国石油天然气集团公司（CNPC）的核心技术项目（2023ZG18）所提供的财政支持。

Peng-Cheng Jiao|Xiao-Qiang Bian|Jing Chen|Chang-Feng Xi|Zong-Yao Qi