国庆假期期间无机氮气溶胶排放增强但向近海沉降减少的研究

《Journal of Ocean Engineering and Science》：Enhanced emission but reduced deposition into offshore of inorganic nitrogen aerosols during the Chinese National Day holiday

　　

来源于人为源的大气氮可通过沉降进入海洋。为研究其释放及海洋环境影响，研究人员于中国东南部沿海城市厦门在国庆前(BN)、中(DN)、后(AN)三个时段，利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)采集了PM2.5中无机氮气溶胶(aerosol-IN)数量与粒径的高分辨率(1 h)数据。由于旅游活动，DN期间机动车与船舶排放对aerosol-IN的贡献显著增加，导致aerosol-IN数量较BN和AN分别高出109.2%和10.8%。然而，尽管DN期间aerosol-IN数量水平较高，由于其粒径较小，其向近海的沉降通量较BN和AN分别下降了61.9%和87.0%，这对海洋初级生产力影响甚微。这是因为DN期间增强的新粒子生成(NPF)及细颗粒物(<0.5 μm)的排放导致粒径变小。研究人员的发现表明，由于粒径较小，aerosol-IN倾向于悬浮于大气中而非沉降入海，因此对海洋营养盐输入贡献较少。本研究分析了社会事件如何影响大气与海洋环境，为指导制定针对性环境保护策略提供了数据与见解。

研究背景方面，近海区域是海洋、大气与陆地相互作用最活跃复杂的区域，大气气溶胶通过干湿沉降进入海洋参与生物地球化学循环，其中无机氮(IN)作为气溶胶主要组分，既是海洋生态系统必需营养元素，过量输入又会导致赤潮、富营养化及海洋酸化等问题，但目前特殊社会事件下气溶胶无机氮物理化学性质改变对其向邻近海域沉降通量及海洋环境影响尚不清楚。现有研究表明自然因素与人为活动共同影响气溶胶无机氮特征，春节、复活节等节假日因人员返乡或活动减少致气溶胶浓度降低，排灯节因庆祝活动致浓度升高，而中国国庆作为重要旅游假期，厦门等地游客激增伴随车船交通排放增加，同时部分工厂停工减排，其对PM_2.5中无机氮气溶胶的综合影响及后续海洋沉降效应尚不明确，因此研究人员开展此项研究以明确国庆前后厦门气溶胶无机氮变化特征、来源及近海沉降影响。研究人员通过在2024年国庆前9月27日至30日(BN)、国庆中10月1日至7日(DN)、国庆后10月8日至10日(AN)于厦门海洋大气环境监测站利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)监测PM_2.5中无机氮气溶胶(aerosol-IN)的数量与粒径分布，结合MARGA测得的NO₃^-质量浓度及气象数据，借助HYSPLIT后向轨迹聚类、改进正定矩阵因子分解(PMF)模型及自研网格化气溶胶沉降模型，分析粒径、来源与干沉降通量变化，得出国庆期间虽排放增加但粒径细化致沉降减少的结论，揭示社会活动通过改变颗粒物粒径调控大气-海洋氮循环的机理，为沿海旅游城市环境精准治理提供数据支撑，该论文发表于《Journal of Ocean Engineering and Science》。

关键技术方法方面，研究人员以厦门为研究区，样本队列涵盖BN、DN、AN三个时段共312个样本，利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)获取aerosol-IN小时级数量与粒径，MARGA 2080测定PM_2.5中NO₃^-质量浓度，中国环境监测总站平台获取温湿度与风速气象参数；采用自适应共振理论神经网络(ART-2a)分类颗粒物，HYSPLIT模型做24小时1000米高度后向轨迹聚类，改进正定矩阵因子分解(PMF)基于SPAMS计数做源解析，自研0.25°×0.25°空间分辨率气溶胶沉降模型结合修正Williams模型估算厦门湾近海NO₃^-颗粒干沉降通量，MATLAB与SPSS做统计分析与模型校验。

研究结果部分，3.1 Characteristic of aerosol-IN，研究人员通过分析BN、DN、AN时段PM_2.5与aerosol-IN数量、粒径及NO₃^-质量浓度与时间序列，发现DN期间aerosol-IN数量达1950±1266 h^-1，较BN增109.2%、较AN增10.8%，占PM_2.5比例升至87.6%；粒径加权均值DN为0.39 μm，小于BN的0.45 μm与AN的0.43 μm，艾特肯(Aitken)模式占比DN达10.3%高于BN与AN，氮氧化比(NOR)出现高值，表明新粒子生成(NPF)增强；NO₃^-质量浓度DN最低为0.57±0.21 μg/m³，较BN降41.3%、较AN降71.7%，数量与质量浓度解耦由粒径主导；风速与aerosol-IN呈显著负相关但DN风速高于AN而数量更高，且日间高峰与交通峰吻合，表明人为源尤其是交通排放为主导因素。

3.2 Source apportionment，3.2.1 Backward trajectories analysis中研究人员通过HYSPLIT聚类发现BN气团主要来自南海，DN来自南海、海湾及上海方向陆源传输各占41.7%、37.5%、20.8%，AN以浙闽沿海及内陆陆源为主占超60%，表明DN受海陆混合源影响更强。3.2.2 Source apportionment by PMF中研究人员通过PMF解析出燃烧与二次形成、工业、机动车、土壤尘、海洋源五类因子，DN期间燃烧与二次形成、机动车、土壤尘贡献较BN分别增12.1%、6.4%、17.4%，海洋源降34.4%，工业源微降1.6%，AN各源回归常态且燃烧源因北方秸秆焚烧运输增高；表明旅游致车船与扬尘排放增加增强二次形成与NPF，工厂停工减工业源，风向转变弱海洋源，综合致颗粒数增且细化。

3.3 Environmental implication on the ocean，研究人员通过自研模型估算NO₃^-干沉降通量，DN仅为9.04±6.21 g N km^-2 day^-1，较BN的23.7±12.4与AN的69.3±50.5显著降低，降幅分别达61.9%与87.0%；通量与质量浓度极显著相关(r=0.929)、与沉降速度中等相关(r=0.453)，DN因粒径小沉降速度低至(1.18±0.85)×10^-4 cm s^-1致通量最低；转换为碳通量后DN对初级生产贡献仅0.01%±0.01%，即便按TSP折算NO₃^-贡献DN为3.0%±0.1%亦低于BN与AN，表明细小aerosol-IN难沉降对海洋营养输入影响微弱。

讨论与结论总结部分，研究人员在讨论中指出特殊社会事件通过改变排放源结构与物理过程影响气溶胶-海洋氮循环，国庆旅游激增致交通与扬尘源排放增加并促进新粒子生成(NPF)产生大量亚微米细颗粒，虽提升大气aerosol-IN数量却因粒径减小大幅降低干沉降速度与通量，削弱对近海初级生产力的营养供给；与春节等返乡致排放减少的节假日不同，旅游型节假日呈现“高排放-细粒径-低沉降”特征，且高温促进细颗粒硝酸态氮挥发进一步减少远程海洋输送，该机理可推广至类似亚热带沿海旅游城市。结论部分研究人员总结为DN期间aerosol-IN数量较BN、AN分别增109.2%与10.8%，交通高峰与日间浓度印证人为源主导，粒径DN最小源于旅游致车船排放增与工业源减的源结构改变；尽管数量最高，DN因粒径小致近海干沉降通量最低，PM_2.5中NO₃^-难沉降对海洋营养输入贡献少，而TSP中NO₃^-干沉降对初级生产贡献3.0%~9.6%不可忽略；研究发现可迁移至类似沿海旅游城市，为理解人为扰动对海岸带生物地球化学循环提供参考。

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