经过回火热处理后，通过摩擦搅拌焊接而成的RAFM钢的长期蠕变行为与断裂机制

《Materials Science and Engineering: A》：Long-term creep behavior and fracture mechanism of RAFM steel welded by friction stir welding with tempering heat treatment

　　摘要：低活化铁素体/马氏体钢是一种潜在的聚变反应堆包层结构材料，但其焊接后的结构完整性仍是一个关键问题。本研究采用摩擦搅拌焊接技术来连接这类钢板，并在550℃下分别于高应力（>220 MPa）和低应力（≤220 MPa）条件下，通过对比间断蠕变试验与回火处理的结果，分析了其蠕变行为、断裂机制及析出行为。研究结果表明，在高应力条件下，焊接态试样的蠕变性能优于基体金属；而在低应力（160 MPa）条件下，经回火处理的试样蠕变性能与焊接态试样相当。在高应力下，焊接态试样在基体金属处发生断裂，而在低应力下则发生在临界热影响区。不过，无论高低应力，经回火处理的试样均在临界热影响区发生断裂。微观结构分析显示，在高应力条件下存在M23C6碳化物以及分散的MX碳化物；而在低应力条件下，临界热影响区的局部区域会出现粗化且聚集的M23C6碳化物，同时由于子晶粒中钨含量增加，降低了其对子晶界的作用力，从而形成了新的粗大相——拉维斯相。粗大析出物与基体之间的位错滑移及变形不匹配会在临界热影响区产生蠕变孔洞，这些孔洞会逐渐聚合并发展成裂纹，最终成为长期蠕变断裂的主要机制。此外，研究预测FSW焊接的RAFM接头在10万小时时的蠕变断裂强度分别为：焊接态为169.9 MPa，回火处理后为158.5 MPa，这一数值显著高于文献中报道的CLAM钢TIG焊接接头的106 MPa。

引言：为应对日益严峻的能源危机并推动可持续发展，核聚变能源具有巨大应用潜力[1]。然而，相关发展受到聚变反应堆材料所带来挑战的制约。低活化铁素体/马氏体钢凭借出色的导热性、抗氧化性、耐腐蚀性，以及在高温下的高强度和抗蠕变性能，成为核聚变反应堆及先进快中子反应堆的理想材料[2,3]。这类高铬耐热钢含有两种主要析出物——M23C6和MX，它们能够在高温下维持材料的微观结构稳定性及抗蠕变能力[4]。MX析出物能够固定并限制位错运动，从而提升抗蠕变性能；而M23C6则可稳定马氏体子晶粒结构，进而限制位错边界的活动[5]。当RAFM钢在550℃及以上温度下长期处于蠕变状态时，除了上述析出物会粗化外，还可能形成如拉维斯相（(Fe, Cr)2(W, Mo)）之类的金属间相，进一步降低材料的性能[6]。此外，在长期蠕变过程中，MX碳氮化物可能会逐渐转变为Z相（Cr(V,Nb)N），从而导致细小的强化析出物被消耗，进而降低材料的蠕变强度[7,8]。张等人[9]研究了P92钢在605℃不同应力水平下长期时效的微观结构变化，发现长期蠕变会导致子晶粒尺寸增大且位错密度降低，同时析出物粗化及拉维斯相生长也会使材料性能下降。对于几何结构复杂的部件而言，这些问题更为重要，因为焊接过程本身也会影响接头的性能。因此，为了确保聚变反应堆的安全性与耐用性，对于这类复杂结构的部件，通常需要通过焊接方式将RAFM钢板连接起来[10]。此时，选择一种能够使焊接接头具备与基体金属相同性能的焊接工艺至关重要。目前已有多种聚变焊接技术被用于连接RAFM钢，包括钨极惰性气体保护焊（TIG）[11]、电子束焊接（EBW）[12]以及激光焊接[13]。然而，在高温环境下长期使用通过熔化焊接方式制成的部件时，其热影响区容易出现IV型裂纹，从而导致过早失效。热影响区可分为细晶粒热影响区和临界热影响区，这两类区域的形成是由于焊接过程中的加热作用，使得钢材分别达到AC1～AC3温度区间及AC3以上温度[13,14]。裂纹通常发生在细晶粒热影响区（峰值温度Tp > Ac3）或临界热影响区（Ac1 < Tp < Ac3）[13,15]。由于焊接时细晶粒热影响区和临界热影响区冷却速度较快，限制了碳化物的溶解以及碳原子向奥氏体的扩散[16]。而这些含碳量较低的细晶粒热影响区及奥氏体、马氏体则会使材料的硬度及抗蠕变强度下降，从而限制了RAFM钢的应用[17]。近年来，摩擦搅拌焊接技术因其在连接RAFM钢方面的优势而越来越受到重视[1,18]。这是一种固态焊接工艺，通过优化旋转速度与焊接速度的比例，其焊接峰值温度甚至可能低于钢材的AC3点或AC1点[19,20]，因此有望减少热影响区的微观结构不稳定性，进而提升材料的抗蠕变性能[21,22]。此外，该工艺还有望有效避免RAFM钢在熔化焊接过程中出现过早的IV型裂纹失效。张等人[23]采用摩擦搅拌焊接技术连接了9Cr-1.5 W RAFM钢，研究表明热影响区的微观结构差异会影响材料在600-650℃条件下的抗蠕变断裂能力，且摩擦搅拌焊接试样的蠕变断裂时间明显短于基体金属试样，裂纹多出现在靠近焊接前进方向的临界热影响区。 Ji等人[10]研究了RAFM钢与316L钢组成的异种接头在高温下的蠕变断裂行为，发现由于存在粗大的拉维斯相，裂纹多发生在靠近RAFM钢一侧的热影响区。崔等人[24]则指出，摩擦搅拌焊接后的RAFM钢接头在临界热影响区也存在因拉维斯相粗化而引发的蠕变断裂现象。此外，研究人员还通过焊接后的热处理手段来提升通过熔化焊接及摩擦搅拌焊接制成的RAFM钢的抗蠕变性能。目前关于焊接后热处理对RAFM钢基体金属及熔化焊接材料的蠕变行为影响的研究最为广泛[25,26]。Prakash等人[27]研究了热机械处理对RAFM钢蠕变断裂行为的影响，认为热机械处理能够在限制析出物粗化的同时降低最低蠕变速率。Aubert等人[28]则指出，焊接后的热处理能够提升焊接接头的性能。也有部分研究探讨了焊接后热处理对摩擦搅拌焊接形成的RAFM钢板力学性能的影响[29]，结果显示焊接后热处理会显著改变搅拌区的硬度。因此，目前的研究更多集中在探讨焊接后热处理对摩擦搅拌焊接RAFM钢力学性能的影响，而非其长期蠕变行为。不过据作者所知，目前针对在550℃实际工作温度下，经过正常处理或焊接后热处理后的摩擦搅拌焊接接头长期蠕变行为的研究仍然较少。此外，RAFM钢本身具有复杂的微观结构，而摩擦搅拌焊接工艺又会进一步改变其微观结构，从而显著影响焊接接头的蠕变行为。目前关于RAFM钢摩擦搅拌焊接接头蠕变断裂的机制尚未得到全面研究，相关认知仍较为有限。因此，本研究全面分析了在不同应力水平下，未经处理及经过焊接后热处理后的RAFM钢摩擦搅拌焊接接头在蠕变变形行为、损伤演变、断裂机制以及微观结构稳定性方面的表现。研究重点围绕两个方面展开：首先，通过详细分析不同蠕变寿命下接头各微观区域内的蠕变孔洞形核、生长及分布情况，系统识别蠕变损伤的起始位置、断裂位置及失效模式；其次，阐明长期蠕变过程中析出物及位错亚结构的演变规律，揭示粗大拉维斯相及M23C6碳化物析出在促进临界热影响区局部劣化及最终断裂过程中的关键作用。此外，研究还对摩擦搅拌焊接接头的10万小时长期蠕变断裂强度进行了估算，以此评估其实际使用可靠性。这些研究结果建立了坚实的微观结构-性能-功能关联关系，为评估及应用摩擦搅拌焊接技术于高温核应用领域的RAFM钢部件提供了重要的科学依据与工程参考。

材料与方法：本研究选用由中国钢铁研究总院生产的RAFM热轧钢板作为实验材料，其化学成分分别为Fe-8.8Cr-1.5W-0.1C-0.013N-0.19V-0.083Ta-0.46Mn-0.087Si（均为重量百分比）。首先使用线切割机从轧制钢板中切割出尺寸为200毫米×100毫米×3.5毫米的小试样，随后通过打磨去除表面的氧化层。之后将这些钢板在980℃下保温45分钟进行正火处理，再在760℃下保温90分钟进行回火处理。

RAFM钢及其摩擦搅拌焊接接头的蠕变行为：研究在550℃温度下，对RAFM钢基体金属、焊接态试样以及760℃回火处理后的试样进行了蠕变试验，测试应力水平介于180至300 MPa之间，即高应力（>220 MPa）和低应力（≤220 MPa）两类工况，相关试验曲线如图2所示。通常情况下，蠕变试验应在低于材料屈服强度的应力条件下进行[31]，本研究中所采用的蠕变应力均低于试样的屈服强度。

析出物与位错亚结构对长期蠕变断裂机制的影响：图14展示了蠕变试验前，焊接态试样及760℃回火处理后的试样在临界热影响区的透射电镜微观结构、析出物分布情况以及几何必要位错密度。在焊接态试样中，沿原有的奥氏体晶界可以观察到细小的马氏体条带，表明该材料的微观结构为回火马氏体与淬火板条状马氏体混合组成（见图14(a)）。透射电镜分析还发现了未溶解的M23C6碳化物以及MX析出物。

结论：本研究系统比较了在不同应力水平（180 MPa - 300 MPa）下，未经处理及经过回火处理的摩擦搅拌焊接接头の蠕变行为、断裂机制及析出行为，明确了蠕变变形机制（包括蠕变孔洞的形成）以及析出物的演变规律。研究阐明了高应力（>220 MPa）和低应力（≤220 MPa）对摩擦搅拌焊接RAFM钢蠕变性能的重要调控作用。本研究的主要研究发现如下：

CRediT作者贡献声明：Shengli Li：概念构建、资金获取、研究实施、方法设计、结果可视化、初稿撰写；Shubham Verma：方法设计、结果可视化、初稿撰写、审稿与修改；Ji Chen：审稿与修改；Joy Prakash Misra：审稿与修改；Xinqi Yang：方法设计、资源协调、审稿与修改；Chuansong Wu：项目监督、审稿与修改。

利益冲突声明：作者声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。

致谢：本研究得到了中国国家自然科学基金（项目编号52405387）、山东省自然科学基金（项目编号ZR2024QE456）以及中国博士后科学基金会（项目编号2024M761799）的资助。

Shengli Li | Shubham Verma | Ji Chen | Joy Prakash Misra | Xinqi Yang | Chuansong Wu
中国山东省济南市山东大学材料连接研究所液固结构演化与材料加工教育部重点实验室，邮编250061